摘要
肿瘤标志物是一类反映癌症存在的活性物质,在癌变条件下,它们的浓度通常与正常水平不同。因此,肿瘤标志物的检测对癌症的早期诊断和提高癌症患者存活率具有重要意义。光电化学(PEC)生物传感器由于激发光源和检测信号是完全分离的,因此具有较低的背景信号和较高的灵敏度,同时还具有操作简单、响应快和成本低等优点。本论文基于复合材料和信号放大策略构建了高灵敏的PEC生物传感器用于肿瘤标志物的检测。主要工作内容如下: (1)基于PM6∶Y6有机-有机异质结构建了PEC生物传感器用于检测肿瘤细胞MCF-7。PM6∶Y6异质结的形成可以促进电子-空穴对的分离,光电流强度是Y6的7倍。抗上皮细胞附着分子抗体(anti-EpCAM)修饰的Fe3O4磁性纳米珠(MNs)可以富集和分离MCF-7细胞,提高检测的准确性。而金纳米粒子-适配体(Au-aptamer)探针和银染反应可用于双重信号放大,提高检测的灵敏度。该PEC生物传感器显示出较宽的检测范围和较低的检出限,检测范围和检出限分别为10-104cellmL-1和9cellmL-1并成功应用于全血中MCF-7的检测。 (2)基于有机-无机异质结Y6/CdS作为光电活性材料构建了PEC生物传感器用于检测人表皮生长因子受体2(HER2)。与Y6相比,Y6/CdS异质结表现出更高的光电转换效率,光电流强度是Y6的3倍。聚多巴胺(PDA)纳米颗粒可以作为电子供体来消除空穴并促进电子-空穴对的分离,从而实现信号放大。开发的PEC传感器显示出5-1000pgmL-1的宽检测范围和的2.2pgmL-1低检测限且成功应用于血清中HER2的检测。此外,该传感器具有良好的稳定性、选择性和重现性,可推广用于其他肿瘤标志物的检测。