摘要
2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）作为氯酚类难降解有机污染物中的代表污染物，是水环境中最丰富的氯酚之一。由于其广泛应用、高生物毒性和环境持久性，使它成为水环境中的优先控制污染物。基于电活化过硫酸盐（PS）的 SR-AOP 能够高效快速地去除环境中的2,4-DCP，但是存在高耗能等问题。本研究基于微生物燃料电池（MFC）的环境友好性，构建基于PS的MFC系统（PS-MFC），借助生物阳极的电子原位活化PS 降解 2,4-DCP，从而解决电活化 PS 过程中的高耗能问题。利用电沉积方式制备铜/碳布复合阴极，将电活化和过渡金属活化PS工艺耦合，提高了 PS-MFC 中 2,4-DCP 的去除率。考察系统操作条件，探索 PS-MFC的降解机理以及可能的降解途径，评估2,4-DCP的矿化和铜离子的浸出，实现连续流下2,4-DCP去除。具体研究结果如下： （1）构建了能够有效去除 2,4-DCP 的 PS-MFC，并且该系统具有良好的电力性能（开路电压为 753 mV，最大功率密度为 300.28 mW/m2）。PS-MFC 系统可以在较宽的pH值范围内运行，初始PS浓度对2,4-DCP的去除起决定性作用。功率密度则是降解效率的限制因素。较高的初始 PS 浓度（80 mM）获得了较高的2,4-DCP去除率（68.7%）。PS-MFC系统对2,4-DCP的去除过程符合伪二阶动力学。四个活性物种（O2?–、 ?OH、SO4?–和 1 O2）参与了 2,4-DCP 的降解，其中 O2?–和? OH 在降解过程中起着重要作用。通过识别中间产物，预测了 2,4-DCP 的可能降解途径。 （2）铜/碳布复合电极有效地提升了 PS-MFC 中 2,4-DCP 的降解效果。PS用量和催化剂负载量是2,4-DCP去除率的关键因素。PS用量和电路负载电阻主导着铜离子的浸出。较低铜离子浸出的优化条件为：2.5 mM 的 PS用量和 10 Ω的负载电阻。在优化条件下，反应 9 h 后 2,4-DCP（30 mg/L）被完全去除，获得了80.6%的高矿化率和 0.615 mg/L 的低铜离子浸出浓度。 ?OH 和 1 O2为体系中去除 2,4-DCP 的主要活性物种。体系获得的优化条件下最大功率密度为 465.43 mW/m2。连续流操作和催化剂影响了阳极微生物的丰度和群落结构，减少了电活性菌种的丰度。MFC的生物阳极通过传输电子加强了阴极催化剂表面≡Cu+和≡Cu0的原位再生，从而获得了良好的催化剂寿命和出色的2,4-DCP去除率。 本研究为 SR-AOP 降解环境中的难降解有机污染物提供了一个绿色解决方案，同时促进了MFC的多样化和实际应用。
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