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1T相二硫化钼的离子液体辅助合成及其电化学性能研究

杨家宁

1T相二硫化钼的离子液体辅助合成及其电化学性能研究

杨家宁1
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作者信息

  • 1. 南开大学
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摘要

开发可行且成本较低的方法以获取和利用可持续能源是当前人类社会所面临的重要问题。在过去几十年中,能量转换和储存领域所涉及的新型功能材料的研究已经取得了巨大的进展。由于其独特的物理化学特性,二维层状材料(如石墨烯和过渡金属二硫化物)引起了能源研究领域的极大关注。在诸多二维层状材料中,二硫化钼(MoS2)因其独特的结构而受到广泛的研究。根据原子排列方式的不同,MoS2表现出了不同的晶体结构,如2H相和1T相。2H相的MoS2在电催化、电池和超级电容器等领域表现出了优异的性能,但是其惰性基面和半导体特性限制了其在这些领域的进一步应用。相比之下,1T相的MoS2表现出了金属特性,并且其基面具有丰富的电化学活性位点,因此受到了广泛的关注。近年来,已经开发出了许多用于合成1T-MoS2的方法,但是1T相的不稳定性和在合成过程中所需要的严苛条件限制了其应用。因此,亟需开发一种简单、安全、可大规模生产的合成方法,并改善1T-MoS2的电化学性能,以更好地满足其在电化学领域中的应用需求。本文主要通过离子液体辅助水热法合成1T-MoS2,该方法还可以扩展到合成其它的过渡金属二硫化物,如二硒化钼(MoSe2),二硫化钨(WS2)和二硒化钨(WSe2),并且详细讨论了离子液体在结构调控的作用。此外,通过离子液体辅助水热法,我们在碳布(CC)上合成了具有扩大层间距的1T-MoS2,将其用在锌离子电池的正极中,并且探讨了离子液体对性能的影响。通过上述工作,我们研究了1T-MoS2的合成及其电化学的应用。本论文的主要内容如下: 1.通过离子液体辅助水热法合成了1T-MoS2,MoS2的1T相含量为81.1%,并且其在空气中放置180天后没有明显变化。该方法还可以扩展到其它的过渡金属二硫化物(MoSe2,WS2和WSe2)的合成。然后,我们研究了离子液体在1T-MoS2形成的作用,发现离子液体的空间位阻、π-π堆积和氢键共同导致了1T相的形成。此外,1T-MoS2表现出了优异的电化学析氢(HER)的性能,其在10mA cm-2的电流密度下表现出了196mV的低过电势,并且经过5000次循环伏安测试后没有明显的变化。 2.通过离子液体辅助水热法,我们成功地在导电碳布上原位合成了具有扩大层间距的1T-MoS2,所得到的MoS2-IL/CC在锌离子电池的正极中表现出了优异性能。在0.1A g-1的电流密度下表现出了194.2mAh g-1的优秀倍率性能,并且在1A g-1的大电流密度下经过750次循环后,仍然有95.5%的容量保持率。MoS2-IL/CC优异的锌离子储存能力得益于以下三个方面:(ⅰ)MoS2-IL/CC中的高浓度的1T相(1T相浓度为78%)导致了其优异的电荷转移能力。(ⅱ)MoS2-IL/CC较大的层间距(1.06nm)降低了水合锌离子嵌入过程的能垒。(ⅲ)导电碳布的三维结构可以抑制MoS2纳米页的聚集,从而促进MoS2-IL/CC与电解液之间的充分接触。

关键词

锌离子电池/二硫化钼/离子液体/水热合成/电化学性能

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授予学位

硕士

学科专业

无机化学

导师

郑文君

学位年度

2023

学位授予单位

南开大学

语种

中文

中图分类号

TM
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