摘要
目前，钙钛矿材料是一种常见的可掺杂的材料。它具有比较好的结构容忍性，并且掺杂后的钙钛矿的各类性能都会得到提升。相比于铂及铂合金等贵金属催化剂，钙钛矿催化剂不但成本低，而且还绿色环保。因此，钙钛矿催化剂材料被受到广泛关注，并且已经在金属-空气电池、电解水等领域被广泛使用。 虽然目前铂及铂合金在氧还原反应方面是非常出色的催化剂，但它的使用成本很高，而且在氧析出反应方面的催化性能并不是特别出色，导致了无法大规模的去使用。同时，同为贵金属氧化物的二氧化钌和二氧化铱在氧析出方面具有比较出色的性能，但它们的氧还原性能又不够出色。这些贵金属氧化物无法做到同时兼顾好氧还原和氧析出的性能。因此，我们急切地想要寻找到一种可以代替贵金属及贵金属氧化物催化剂的材料。并且此种材料还要能够具有良好的电催化性能、较好的稳定性和较低的生产和使用成本。钙钛矿材料由于它的高稳定性，并且能够在其结构的A、B、C位进行掺杂其他的离子，开始被大家广泛使用。通过掺杂，能够改变钙钛矿材料的晶格结构，使其发生晶格畸变，从而提高氧空位的浓度，进而提高其本身的电催化能力。 本文通过研究基于在A位已经掺杂Bi元素的LaFeO3钙钛矿材料(La0.8Bi0.2FeO3)，用溶胶-凝胶法继续制备向B位掺杂Co元素或向C位掺杂Cl元素的LaFeO3基钙钛矿材料，通过改变掺杂量以及调控退火温度或pH值等因素来优化其LaFeO3基钙钛矿氧化物的氧析出(OER)和氧还原(ORR)性能。通过物理表征手段和电化学性能测试，来分析研究所制备的材料的电化学性能。具体工作如下： (1)第一部分实验，通过对600℃下制备的La0.8Bi0.2CoxFe1-xO3材料的电化学性能进行测试研究，发现掺杂Co元素后，材料的晶格发生了畸变，随着掺杂量的增多，材料的氧空位浓度变高，铁离子的价态也发生了变化。最终结果也表明材料的OER和ORR性能都得到了进一步的提升。并且当Co的掺杂量为0.2时，得到了最好的OER和ORR性能。OER方面：Tafel斜率(127mV dec-1)，极限电流密度(41.35mA/cm2)，,在10mA/cm2处的过电位(569mV),双电层电容(1.52mF cm-2)。ORR方面：Tafel斜率(78mV dec-1)，极限电流密度(-4.2mA/cm2),转移电子数(3.69)。EIS也同样为x=0.2时的掺杂量展现出的电阻最小。笔者又通过改变烧结温度来探究温度对La0.8Bi0.2CoxFe1-xO3材料的影响，此处选取x=0.2作为样品，在600℃，700℃和800℃下制备并进行测试，进一步证实了600℃为La0.8Bi0.2CoxFe1-xO3材料的最佳烧结温度。 (2)第二部分实验，通过对800℃下制备的La0.8Bi0.2FeO3-xClx材料的电化学性能进行测试研究，发现掺杂Cl元素后，材料的性能逐渐提升，但到达x=0.1后，出现了下降，因此，x=0.1为最合适的掺杂量。并且也体现出了最佳的OER和ORR性能。OER方面：Tafel斜率(143mV dec-1)，极限电流密度(29.68mA/cm2)，,在10mA/cm2处的过电位(643mV),双电层电容(2.41mF cm-2)。ORR 方面：Tafel 斜率(95mV dec-1) ，极限电流密度(-3.61mA/cm2),转移电子数(2.7)。EIS也同样为x=0.1时的掺杂量展现出的电阻最小。接着为了探究反映环境的pH值对制备出样品的电化学性能影响，此处选取x=0.1作为样品，在pH=3、5、7、9四个不同的pH值下制备了样品，通过测试，进一步证实了pH=7为La0.8Bi0.2FeO3-xClx材料的最佳制备的pH值大小。
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