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张公巷、东沟及清凉寺窑古瓷的物理表征和着色机理研究

吴博

张公巷、东沟及清凉寺窑古瓷的物理表征和着色机理研究

吴博1
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  • 1. 郑州大学
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摘要

中原地区作为我国先后二十多个朝代都城的所在地,其陶瓷制造业的发展十分繁荣。各大名瓷窑场星罗棋布,多不胜数,其中较为著名的有张公巷窑、东沟窑以及清凉寺窑等。张公巷窑属官窑,其青瓷产品做工精良,质量上乘,但烧造年代一直颇受争议。东沟窑属民窑,历经金代、金末元初和元代三个生产阶段,其金代时期生产的青瓷釉色纯净,质量较高。清凉寺窑因烧造宋代“五大名瓷”之一的汝官窑青瓷而闻名于世,但除了烧造汝官窑青瓷,清凉寺窑还生产黑瓷、白瓷等民用瓷器。2014年在清凉寺窑出土了元明时期窑炉、作坊以及大量的黑釉、酱釉瓷,这一发现填补了清凉寺窑此段历史发展的空白。 张公巷窑、东沟窑和清凉寺窑均地处古汝州,三者地理位置相近。作为古汝州乃至整个中原地区颇负盛名的窑场,对三个窑口出土瓷器进行综合对比研究,探索它们的成瓷工艺与技术以及艺术外观形成的科学本质,不仅能为三个窑口古瓷的鉴定和历史文化传承背景提供科学依据,也是文物科学价值探索的需要,同时也对当今传统陶瓷行业的发展有着重要的借鉴意义。鉴于此,本文以张公巷窑和东沟窑青瓷,以及清凉寺窑汝官青瓷和元明时期黑釉、酱釉瓷为研究对象,利用现代物理分析方法表征三个窑口青瓷的原料特征、烧制技术以及着色机理;同时探讨清凉寺窑元明时期黑釉瓷和酱釉瓷的显色机制以及与清凉寺汝官青瓷在原料来源和釉料配方上的异同,得到了以下研究结果: (1)利用质子激发X射线荧光分析(PIXE)和多元统计数据处理方法研究了三个窑口青瓷胎、釉的化学组成,发现张公巷、东沟和汝官青瓷胎料分别具有高铝低硅、低铝低硅和低铝高硅的原料特征。张公巷青瓷和汝官瓷的胎料来源均比较集中,但二者来源并不相同。东沟青瓷胎料来源分散,原料产地区别于张公巷青瓷。汝官青瓷釉料配方稳定成熟,而张公巷青瓷釉料配方处于发展阶段,部分样品配方工艺与汝官瓷有一定的传承关系。东沟青瓷釉料配方十分杂乱,属于民瓷特征,与汝官瓷釉料配方完全不同,但与张公巷青瓷配方有一定的相似性。 (2)利用X射线衍射(XRD)、激光拉曼(LRS)和热膨胀技术分析三个窑口青瓷胎、釉的物相结构和烧成温度,发现不同釉色张公巷、东沟以及汝官青瓷胎体中矿物构成种类一致,均为莫来石、石英(三方晶系)和方石英(四方晶系),说明烧制温度均在1100℃以上。不同样品釉的物相中都出现了玻璃相,玻璃相程度的高低与烧制温度结合,发现三个窑口青瓷均为生烧状态,烧制温度远低于完全成瓷的理论值,且在张公巷青瓷中,豆青色的烧制温度要高于淡青色;在汝官青瓷中,天青色的烧成温度要高于月白色;而不同釉色东沟青瓷烧制温度相差不大,属于同一温度范围。通过建立釉烧温度和胎烧温度相结合的综合评价体系,发现古陶瓷釉的拉曼Ip值(聚合指数,Polymerisation Index,用Ip表示)无法评估烧制温度非常接近的瓷器烧制温度的高低。此方法适用于釉料配方相近,但烧成温度相差较大的不同器物之间的无损分析。 (3)利用紫外-可见光-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR)和X射线光电子能谱(XPS)研究三个窑口青瓷的釉色和烧制气氛以及二者的对应关系,发现三个窑口青瓷釉均以Fe作为主要着色元素,并以Fe3+、Fe2+和Fe3+-O-Fe2+三种形式存在。六配位Fe2+在天青色汝官瓷中的含量较高,导致其蓝色调比张公巷和东沟青瓷更加明显。三个窑口不同釉色的青瓷都是在还原气氛下烧制而成的,但同个窑口不同釉色之间的烧制气氛还原度强弱有所差异。还原气氛越强,釉中Fe2+浓度越高,主波长逐渐向短波过渡,使釉呈现不同青色。同一窑口相比,天青色汝官瓷和淡青色张公巷青瓷烧制气氛的还原性强于月白色汝官瓷和豆青色张公巷青瓷,青绿色东沟青瓷烧制气氛的还原性稍强于豆绿色东沟青瓷。张公巷和汝官青瓷产生不同釉色是由于烧制温度和烧制气氛的差异造成的,是两个因素共同作用的结果,而东沟青瓷的不同釉色源于烧制气氛和釉料配方的差异。 (4)利用能量色散X射线荧光分析(EDXRF)得到清凉寺窑汝官瓷和元明时期黑釉、酱釉瓷胎、釉的化学成分,发现汝官青瓷与元明时期黑釉、酱釉瓷的原料来源完全不一致。与汝官瓷相比,黑釉、酱釉瓷胎料具有高铁低钛和高钾低钙的原料特征,胎料中含有较多的钾长石、云母和赤铁矿等矿物,但方解石、金红石等矿物含量较少。汝官瓷与黑釉、酱釉瓷的釉料配方不同,前者配方稳定,属于官瓷特征,后两者釉料配方不稳定,且酱釉瓷配方存在不同类别。 (5)利用LRS、聚焦离子束扫描电子显微镜(FIB-SEM)和EDXRF构建“物相-微观结构-成分”关系模型,揭示了清凉寺窑元明时期黑釉、酱釉瓷的着色机理,发现酱釉瓷釉层存在表层酱色、底层黑色的分层现象,其表面呈酱色是源于釉层中析出罕见的ε-Fe2O3相。黑釉瓷胎釉结合部位存在钙长石析晶层和莫来石晶丛,且在胎釉反应层下方发现球状Fe2O3分相结构,Fe2O3晶体未如酱釉瓷一般在表面析出,因此表面呈黑色。部分酱釉瓷胎釉结合部位同时存在钙长石析晶层和莫来石晶丛,但另一部分只存在莫来石晶丛,结合化学成分发现酱釉瓷存在两种不同的釉料配方,其中一部分酱釉瓷与黑釉瓷配方相近,是黑釉瓷经不同的烧制气氛、保温时长和冷却速度等转变而来。酱釉瓷是在还原气氛下烧制而成,烧成温度不高于1300℃。黑釉瓷烧成气氛偏氧化,烧成温度高于酱釉瓷。

关键词

张公巷窑/东沟窑/清凉寺窑/古瓷器/原料特征/烧制工艺/着色机理

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授予学位

博士

学科专业

粒子物理与原子核物理

导师

赵维娟;赵书俊

学位年度

2022

学位授予单位

郑州大学

语种

中文

中图分类号

K85
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