摘要
有机氯农药六六六和滴滴涕在土壤和地下水中的残留对生态环境及人体健康危害极大。纳米零价铁添加和微生物修复是去除地下水有机氯农药的常用手段,但针对纳米零价铁与微生物耦合去除机制的研究较少。该研究基于宏基因组学技术,揭示了地下水有机氯农药耦合去除过程中的微生物学机制。主要结论如下: (1)功能微生物与功能基因的存在表明了土著微生物具有六六六和滴滴涕的降解潜力。结果发现污染地下水土著微生物中存在还原脱氯功能微生物:Sulfurospirillum、Geobacter、Dehalobacter及Dehalococcoide等菌属,调控还原脱卤酶的功能基因主要包括dhaA、cprA、dehH和E3.8.1.2。 (2)纳米零价铁的化学还原作用对六六六和滴滴涕的去除有限。有机氯农药的去除率随纳米零价铁添加量的增加而增加,在纳米零价铁添加量为15 g/L时,去除率最高可达81.06%(六六六)和48.45%(滴滴涕);100 nm nZVI的去除效果优于50 nm nZVI;纳米零价铁对不同异构体的去除效率不同,对γ-HCH和o,p’-DDT的去除率最高达到为96.13%和50.29%。 (3)耦合体系显著增强了对滴滴涕和六六六的去除。去除率随纳米零价铁添加量的增加而增加,纳米零价铁添加量为15 g/L可够实现对六六六和滴滴涕的快速去除,且去除率高达 99.00%和 87.73%;相较于微生物或纳米零价铁单独处理,耦合体系显著提高了对六六六和滴滴涕的去除率,对六六六和滴滴涕各异构体的去除率分别在95%和80%以上。 (4)纳米零价铁显著促进了还原脱氯功能微生物与功能基因的富集。对耦合体系中的功能微生物鉴定结果表明 Methylotenera、Methylophilus、Curvibacter 和Pseudomonas等菌属可能参与六六六或滴滴涕的降解;dhaA、dehH、dhc、cpo和doa等功能基因被检出;对六六六和滴滴涕初步还原脱氯的关键基因dhaA和dhc进行物种注释表明,参与六六六初步还原脱氯的主要功能微生物为 Acidovorax (14.31%)和unclassified_o__Acidimicrobiales(15.42%),参与滴滴涕初步还原脱氯的主要功能微生物为Ideonella(11.25%)和Pseudomonas(18.35%)。 综合以上研究结果,纳米零价铁与土著微生物耦合能有效去除地下水中的六六六和滴滴涕,为实际有机氯农药污染地下水的修复提供了理论依据和技术参考。