摘要
随着航空航天、国防军工以及5G技术的快速发展，电子设备的集成度和功率密度不断提高，高效散热的需求变得越来越急迫。石墨烯作为一种新型二维纳米材料，具有超高的电导率和热导率，但目前石墨烯以及基于石墨烯复合材料的制备仍存在加工工艺复杂，不环保等诸多问题，这限制了其大规模应用。本论文通过在干态下对膨胀石墨（EG）和聚乙烯醇（PVA）混合球磨制备了可稳定分散和结构缺陷较少的石墨烯纳米片（GNPs）并使用分子动力学模拟分析了剥离过程，进一步通过溶剂挥发法制备出兼具优异力学、电学、热学性能的柔性 GNP/PVA 复合薄膜。主要结果如下： （1）将聚乙烯醇（PVA）与膨胀石墨（EG）在空气氛围下混合球磨，成功制备得到横向尺寸为3 μm和厚度为3 nm的GNP/PVA纳米复合物。由于PVA包覆在GNPs表面并形成空间隔绝层，使制得的GNP/PVA在水中表现出良好的分散稳定性和GNPs较低的结构缺陷。此外，我们用分子动力学模拟验证了GNPs的机械剥离以及PVA表面吸附两个过程同时进行的可行性。 （2）将球磨制得的GNP/PVA分散液经溶剂挥发法获得柔性GNP/PVA复合薄膜。该复合薄膜具有优异的力学，热学，电学性能，其拉伸强度最高可达 118.05 MPa，面内热导率最高可达42.554 W/(m·K)，电导率为11.1~33.3 S/m，远远高于PVA 的拉伸强度（49.49 MPa），面内热导率（0.344 W/(m·K)）和电导率（3.08 × 10?8 S/m），且优于大多数石墨烯基聚合物复合材料。 （3）将炭黑（CB）作为导热填料加入GNP/PVA复合薄膜，成功制备了柔性CB/GNP/PVA复合薄膜。该复合薄膜具有优异的拉伸强度、热导率和电导率，其拉伸强度最大为119.6 MPa，面内热导率最高为16.441 W/(m·K)，电导率为55.1~275.5 S/m，均较GNP/PVA复合薄膜有了显著提高。此外，由于CB导热各向同性，制得的CB/GNP/PVA复合薄膜在CB含量为5%的面外热导率最高为0.921 W/(m·K)，比未加CB的GNP/PVA复合薄膜提高了39.5%。 综上所述，该制备工艺简单绿色，制备得到的复合薄膜具有高柔性、高强、高导热和高导电等优点，在航空航天、国防军工、微电子、新能源尤其是5G等领域具有广阔的应用前景。
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