摘要
我国大气复合污染呈现显著的区域性特征，城市空气污染不仅受到局地排放源的影响，污染物跨界输送的贡献也不容忽视，准确量化区域间污染物传输规律对建立科学有效的管控方案具有重要意义。因此，本论文以我国大气污染问题最为严峻的京津冀地区为研究对象，基于大气污染物监测数据、MICAPS气象数据和飞机AMDAR数据分析了大气污染与气象特征;基于京津冀高分辨率大气污染排放清单和全国尺度MEIC清单，与模型相互结合建立了适用于京津冀及周边省份的数值模拟方案;采用CAMx-PSAT来源示踪法、基于飞机AMDAR数据量化边界层高度的Brute-Force情景分析法以及水平跨界传输通量技术方法对2020年份京津冀与周边省份污染传输特征及大气边界层高度与传输响应关系进行量化评估研究。 研究结果表明:近年来京津冀地区PM2.5、SO2、NO2、PM10和CO年均质量浓度均呈明显下降趋势，且周边地区大气污染明显改善;气象要素是城市污染形成的关键驱动力，其中相对湿度与PM2.5浓度呈正相关，气压对PM2.5浓度影响随季节变化呈弱负相关性;大气边界层高度以及风速与PM2.5浓度均呈现显著负相关，是影响污染物区域间输送的主要因素。 基于京津冀高分辨率大气污染源排放清单、MEIC清单、WRF气象模型、CAMx空气质量模型和CMAQ空气质量模型，建立了多技术交互验证的污染跨界输送量化方法，定量计算了PM2.5跨区域传输量化结果。PSAT近地面传输矩阵结果显示:京津冀和周边典型地区PM2.5污染均以本地贡献为主，贡献率在53.18％～63.28％之间，其中冬季本地贡献显著，夏季污染物在区域间输送作用增强，其次受季节大气环流差异影响，京津冀地区在不同季节受区域传输主导地区略有差别。通过传输矩阵分别与排放负荷和气象对比分析，量化了传输矩阵的合理性。 基于污染物跨边界传输通量法模拟计算了2020年四季代表月京津冀区域与周边省市PM2.5跨区域传输通量，周边省份流入京津冀地区通量强度季节变化为1月(19.20kt/d)＞7月(16.80kt/d)＞10月(13.76kt/d)＞4月(13.70kt/d)，京津冀地区向周边省份流出通量强度季节表现为1月(20.28kt/d)＞7月(15.14kt/d)＞10月(13.15kt/d)＞4月(12.29kt/d)，京津冀地区总净通量表现为7月(1.66kt/d)＞4月(1.41kt/d)＞1月(1.08kt/d)＞10月(0.60kt/d),1月份为负值，4、7和10月份为正值。在冬夏季季风的影响下，传输通量呈现显著的季节性差异，且随着海拔高度的增加，高空传输效应明显大于近地面。其次识别出京津冀与周边省份传输路径，1月主要有内蒙古→京津冀→渤海湾和山西→京津冀→河南、山东，7月主要有渤海湾、山东→京津冀→内蒙古和河南→京津冀→辽宁，4月和10月则受冬夏季季风共同影响。最后通过传输通量与传输矩阵对比分析、与传输贡献垂直层对比分析、与气象条件对比分析和文献调研等方法对结果进行合理性分析。 通过对高时间分辨率的飞机AMDAR数据进行计算，北京市、天津市、石家庄市、太原市、郑州市和济南市六个城市边界层高度随季节的变化呈现一定的规律性:夏季最高（1191m）、冬季最低（936m）。不同城市大气边界层高度在不同年份之间呈现出一定的稳定性。基于飞机AMDAR数据量化边界层高度的Brute-Force情景分析法对边界层高度与传输贡献影响进行分析，结果表明，北京市、天津市、河北省在大气边界层下PM2.5污染的本地贡献范围分别是36.98％～53.68％、37.92％～50.97％、41.03％～59.49％,与近地面相比，各省份本地贡献均有所下降，表明高空传输影响较近地面更强，位于目标省份更近的上风向省份对目标省份污染传输效果更明显。大气边界层高度与PM2.5本地贡献和传输贡献在不同高度下相关性不同，在低空时，本地贡献与大气边界层高度呈显著正相关关系，区域传输贡献与大气边界层高度呈负相关关系;在高空时，本地贡献与大气边界层高度呈负相关关系，区域传输贡献与大气边界层高度呈正相关关系，同时，低空PM2.5本地贡献、传输贡献与大气边界层高度在冬季时相关性绝对值最大，夏季最小;高空PM2.5本地贡献、传输贡献与大气边界层高度在夏季时相关性绝对值最大，冬季最小。本论文研究成果可为进一步细化京津冀地区与周边大气污染防治管理与技术支撑体系提供科技支撑。
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