摘要
纳米光子学在过去的二十年得到了蓬勃发展，其致力于研究纳米尺度的光学器件及其光学特征。纳米光子器件的制造和应用在各个学科中得到了广泛的研究。纳米光子元件能够在突破经典光学衍射极限的情况下，在纳米尺度上操纵光与物质的相互作用。等离激元纳米结构能够突破光学衍射极限实现在亚波长尺度上对光进行调控，被认为是实现微纳尺度光电集成和全光集成的有力平台，然而如何在纳米尺度上利用等离激元结构有效的调控光子的发射行为是一个亟待解决的科学问题。半导体量子点拥有独特的发光性质，具有宽的吸收和较窄的发射谱，广泛的应用于光电和生物成像领域。金属纳米结构和半导体量子点是纳米光子学领域的两个重要的组成部分。通过构筑不同的金属纳米结构和半导体量子点体系，调控等离激元和激子之间的相互作用进而可以改变激子的产生和复合。金属纳米结构中的离激元场能够增强和加速激子的自发辐射，操纵量子发射体的激子衰变时的辐射和非辐射速率，调控量子点光子的发射特性。 尽管激子和等离激元相互作用以及等离激元调控激子发射的研究也有报道，但是关于等离激元调控激子发射行为的物理机制还比较欠缺。为了深入研究等离激元对半导体量子点发射行为的调控以及相互作用的机理需要在单颗粒尺度下开展相关的研究。本论文选取金（Au）纳米颗粒提供局域等离激元场，选择与等离激元吸收峰处共振的CdZnSeS/ZnS量子点（QDs）提供激子源，分别以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和二氧化硅（SiO2）为间隔层，构筑复合层膜Au/PMMA/QDs和Au@SiO2-QDs体系，借助自主搭建的单分子动力学研究系统和Hanbury-Brown-Twiss（HBT）干涉光路研究这两种金属纳米结构和半导体量子点复合体系，在单颗粒尺度下探索等离激元对半导体量子点发射光子行为的影响。 本论文的主要工作如下： 搭建和调试了单分子动力学测量系统，使系统更加完善和优化。本文详细地介绍了单分子动力学测量系统与HBT干涉光路的设计思路、实验仪器配件的选择及其整个系统的调试。基于该系统可以实现单颗粒荧光寿命谱成像（FLIM）、发光光子的二阶相关性g2（t）、荧光强度随时间变化的轨迹谱（Trace）和单颗粒寿命谱的测试。 首先构筑了Au/PMMA/QDs纳米复合层结构，利用单分子动力学测量与HBT干涉光路，测量了单颗粒量子在等离激元场存在和没有等离激元场存在情况下的FLIM，Trace以及相对应的单颗粒寿命谱和二阶相关函数，通过分析我们发现金纳米颗粒局域场能够调控量子点光子发射特性，在等离激元场的存在下，激子辐射速率得到了加快，量子点荧光强度得到增强，量子点发光的闪烁行为得到明显地抑制，发射光子从单光子发射变为多光子发射。 为了更进一步控制量子点和金属纳米结构之间的距离以及量子点吸附的均匀性，我们进一步制备了间隔层可控的Au@SiO2-QDs纳米复合结构，在间隔层距离优化在8nm基础上，我们重点研究了Au@SiO2-QDs纳米复合结构发光特性，在纳米复合结构中，量子点荧光强度得到明显的增强并且呈现出非闪烁特征，量子点的寿命有减少为2ns,发射的光子为多光子发射。与Au/PMMA/QDs纳米复合层结构相比Au@SiO2-QDs纳米复合结构制备更可控，对大量的颗粒进行统计，激子辐射寿命，荧光强度的增加以及g2（0）分布更加集中。
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