摘要
太阳能发电是解决能源危机和环境污染问题的有效途径。利用光催化剂将H2O氧化合成H2O2作为燃料构建电池。相较于O2还原合成H2O2，前者具有经济和原料来源广的优势。利用光催化剂作为电极材料构建一种自供应H2O2燃料电池，在太阳光存在的情况下可以储存化学能，并在黑暗条件下将化学能转化为电能。合成H2O2的阳极光催化剂被认为是决定电池性能的关键因素之一，其中石墨相氮化碳(g-C3N4)因其带隙适中，稳定性高且成本较低受到研究人员的关注。通过贵金属表面等离子体效应(LSPR)可以增强g-C3N4对光子能量的吸收，降低电子与空穴复合率等。本论文设计并制备了两种负载Ag纳米颗粒的g-C3N4复合光催化剂，并将其应用于光催化H2O2燃料电池的电极材料。具体研究结果如下： （1）采用三聚氰胺和氨水为原料，经过高温热聚合制备了一种具有比表面积略大的多孔g-C3N4(pg-C3N4)，通过原位还原法在pg-C3N4上负载银纳米立方体(AgNCs)得到Ag/pg-C3N4复合光催化剂，并将其应用于光催化H2O2燃料电池。采用5%-Ag/pg-C3N4-4滴涂的镍网和g-C3N4混合酞菁铁(FeIIPc)滴涂的碳纸分别作为阳极和阴极构建光催化H2O2燃料电池。在AM1.5G太阳光照射下，在0.1MHCl溶液中测得的最大功率密度为0.744mWcm?2，约为原始的g-C3N4基电池的3.1倍，该电池的太阳能转换效率(SECE)为0.416%。在照射2h后光催化生成的H2O2可以储存在水中，并在黑暗中通过将两电极连接作为燃料使用，产生的比电容为4780mF?cm?2。5%-Ag/pg-C3N4-4复合材料作为光催化H2O2燃料电池的阳极材料表现出优异的光电转化和储能能力。 （2）通过高温热缩聚法以三聚氰胺和间苯二胺(MPD)为原料共聚得到引入石墨碳单元的g-C3N4(CCN)，采用还原法合成了一种负载银纳米粒子(AgNPs)的Ag/CCN复合光催化剂。结合石墨碳单元的引入和LSPR效应，使5%-Ag/CCN具有窄带隙、光吸收范围广、电子空穴复合率低等优势。5%-Ag/CCNH2O2燃料电池的最大功率密度为1.195mW?cm?2，约为g-C3N4电池的2.4倍，SECE为0.886%。在照射2h后产生的比电容可达6860mF?cm?2。本工作制备出高性能5%-Ag/CCN材料，并在光催化H2O2燃料电池领域表现出优异的光储存能力。
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