摘要
近年来，喹诺酮类抗生素在自然水体中被普遍检出，对人体健康和生态环境造成潜在威胁。光催化技术具有净化效率高、反应速度快等优势，成为去除水体中抗生素的研究热点。溴氧铋（BiOBr）作为一种新型光催化剂，由于禁带宽度小，能够有效利用可见光，具有广阔的发展和应用前景。为了进一步提高BiOBr的光吸收能力和光生载流子分离效率，本文选择两种典型喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFL）和诺氟沙星（NOR）为去除对象，采用氧缺陷（OVs）和氮掺杂碳量子点（N-CQDs）协同改性的方式，以提高BiOBr光催化降解性能。本文系统分析了光催化剂结构与目标抗生素降解效能之间的构效关系，揭示了复合光催化剂可见光催化降解目标抗生素的强化作用机制，为水处理领域中新型光催化材料的拓展和研发提供了理论依据。 首先，通过乙二醇溶剂热法制备了具有可见光活性的N-CQDs/BiO1-xBr光催化剂，并确定了最佳制备条件。此外，对光催化剂进行了表征，引入OVs后，BiO1-xBr的某些晶面结晶度降低。BiOBr呈片状，OVs的引入改变了 BiOBr形貌。N-CQDs/BiO1-xBr是一种由厚度约为60 nm的纳米片组成的微花状结构。N-CQDs/BiO1-xBr的Bi 4f峰和Br 3d峰发生了移动，表明BiOBr和N-CQDs、OVs发生了相互作用。 其次，与单独BiOBr相比，N-CQDs/BiO1-xBr复合光催化剂对水中OFL和NOR具有更高的降解性能。可见光照射150 min后，OFL和NOR的去除率分别为78.5％和71.7％,矿化率分别为61％和55％。同时，随着光催化剂投加量的增加，OFL和NOR的去除率和反应速率常数kobs均在增加;随着目标抗生素初始浓度增加，其去除率和相应的kobs均在降低;当pH从2.0增加到11.0时，两种目标抗生素的去除率呈现先增加再下降趋势，主要原因是pH影响了自由基种类以及材料表面电荷。此外，经循环实验发现，复合光催化剂的光催化活性和结构特性与使用前相似，证明其是一种性质稳定的光催化剂。 最后，本文研究了光催化剂的光吸收能力和光生载流子分离效率，结果表明:复合光催化剂吸收边显著加宽，尤其是在425～800 nm的波长范围内，还抑制了载流子复合，延长了载流子的寿命。·O2-和h+是降解OFL的主要活性组分;·O2-和·OH是降解NOR的主要活性物种。由于OVs的能级跳板和电子阱作用以及N-CQDs的上转换光致发光和电子桥效应，BiOBr光催化性能得以强化。OFL降解路径主要为哌嗪环开环、哌嗪环脱甲基、哌嗪环和含氮、氧杂环的羟基化以及脱羧反应;NOR降解路径主要为脱羧、哌嗪环裂解、直接脱氟以及羟基化反应。根据毒性评估软件（T.E.S.T）评估分析可得，OFL和NOR中间降解产物的水质毒性降低。
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