摘要
在碳中和的时代背景下，能源架构转型和低碳能源开发是应对全球气候变化、推动后疫情时代经济复苏的必然途径。新能源以其清洁、高效等优势成为未来能源体系的重要组成部分，极大改善石油依赖等问题，促进人与自然和谐共生。作为一种来源丰富、环保清洁、高效低碳的二次能源，氢能在诸多领域均有丰富的落地场景，发展前景极其广阔。光催化制氢技术，以丰富、清洁的太阳能和水作为原料，得到高附加值的氢能，实现太阳能的有效转化。然而，光催化技术仍面临着光吸收范围窄和载流子分离效率低等挑战。本文以氮化碳（g-C3N4）为研究对象，通过构建S型异质结以实现光生载流子高效分离，进而改善光催化析氢（PHE）性能。通过相关表征及性能测试，系统阐明光催化剂结构与性能之间的构效关系。本文的主要内容如下： 1.研究MXene诱导的H掺杂金红石相TiO2(H-TiO2)/g-C3N4/Ti3C2MXene三元S型异质结（TCMX）与PHE性能之间的构效关系。本研究利用静电自组装技术构建一种三元S型异质结TCMX。与商业金红石相TiO2、H-TiO2及g-C3N4相比，在全光谱照射下，TCMX具有优异的PHE性能（53.67mmolg-1h-1）。S型异质结的内建电场（IEF）和MXene助催化的协同作用促进光生电荷的快速转移，并分别实现电子和空穴富集位点的空间分离。这项研究为提高PHE效率开辟一种有效的策略，并为S型异质结的设计提供一种新方法。 2.尽管S型异质结在推动PHE效率方面颇具潜力，但单一还原位点仍存在氧化还原能力差和电荷分离效率低等问题，限制PHE性能的进一步提升。为克服这一局限，本研究提出一种负载锐钛矿相TiO2（a-TiO2）纳米粒子的CdS纳米球与g-C3N4纳米片耦合成具有双还原位点的双S型异质结CdS/a-TiO2/g-C3N4amp;nbsp;（DRSP），其具有优异的PHE性能（26.84mmolg-1h-1），表观量子效率高达40.2%。PHE性能的提高归因于双S型结构诱导光生载流子的高效分离和传输。理论计算和光谱测试都证实催化剂界面上电荷的高效传输。此外，将ZnIn2S4、ZnS、MoS2和In2S3等其他硫化物还原型光催化剂（RP）替代CdS，进一步证实提出的双S型异质结的可行性。研究结果为设计更有效的双S型人工光合系统提供一条途径，为提高PHE性能开辟新的前景。
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