摘要
二维(2D)层状材料因其具有原子级的厚度和优异的物理性能，近年来引起了人们的广泛关注。过渡金属二氮化物(TMDN)作为过渡金属二硫族化合物(TMDs)的近亲，展现出非凡的电子性能和磁性能。寻找具有新型结构的TMDN材料，可以为自旋电子器件的设计及优化提供更多理论依据。 本文基于密度泛函理论及杂化泛函理论重点研究了：(1)双层六方结构二氮化铬(BHS-CrN2)的电子结构及磁性能。(2)双层六方结构二氮化锰(BHS-MnN2)的原子结构的稳定性及其磁性质。 通过第一性原理计算，提出了一种具有新型结构的单层材料BHS-CrN2。BHS-CrN2是一种本征铁磁性半导体材料，蒙特卡罗模拟得到的居里温度为343 K。声子色散没有虚频，分子动力学仿真结构保持完整表明BHS-CrN2具有良好的稳定性。有趣的是，压缩应变和O原子掺杂可以使BHS-CrN2的电子结构由半导体转变为半金属。当施加5%的拉伸应变时，BHS-CrN2的居里温度可以进一步提高到1059 K。此外，铁磁态的BHS-CrN2表现出显著的面内磁各向异性能，为0.01 meV/Cr。 二维BHS-MnN2是一种本征铁磁性半金属，在费米能级附近拥有100%自旋极化率。稳定性验证表明BHS-MnN2具有良好的动态稳定性、热稳定性和力学稳定性。蒙特卡罗模拟预测的居里温度达到563 K，并且可以通过双轴应变调节。半金属性质主要由Mn-d轨道贡献，体系的磁交换主要来自Mn-N-Mn超交换作用。p-d轨道杂化为N原子提供了一个较小的反平行磁矩，并且p轨道悬空键可以通过氧化消除以提高体系的总磁矩。磁各向异性能的研究表明，BHS-MnN2的易磁化轴为平面内，Mn原子 yzd 和 z2d 轨道之间的杂化对磁各向异性的贡献最大。具有高TC以及可调控电子行为的BHS-MnN2材料具有在自旋电子领域应用的潜力。
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