摘要
近年来中国近地面臭氧(O3)作为继细颗粒物(PM2.5)之后的又一重要空气污染物,其浓度在我国整体呈现出明显的升高趋势,这其中以华北平原地区最为突出。本文以O3污染较为严重的济南市作为研究区域,对济南市臭氧污染特征进讨论,并分析臭氧污染事件的成因。 首先,本研究利用济南市2021年至2023年的空气污染物数据,选择济南市监测站作为城区站点,长清区大学城作为郊区站点以及跑马岭作为背景点进行详细分析。研究发现,济南市臭氧污染主要发生在夏季,受高温、强烈太阳辐射和气象条件的影响。以臭氧为首要污染物的天数从2021年的172天增长到2023年的199天。臭氧浓度峰值主要出现在6月,之后逐渐下降,但在9月和10月会有短暂回升。夏季温度高有利于天然源和挥发源中挥发性有机物(VOCs)的排放,并进一步加快臭氧生成的光化学反应。此外,根据6月份日变化可知,济南市背景点的臭氧浓度相对稳定,而郊区站点和城区站点的臭氧浓度变化频率较为同步,但在不同年份的夏季午间时段的不同地区存在不同的浓度分布特征。 其次,本研究基于臭氧高值时期(6月)济南市城区监测站和长清齐鲁工业大学监测站点的数据,分析了济南市夏季臭氧污染事件的特征和成因。观测期间城区和郊区臭氧小时浓度最高值分别达到了330μg/m3和276μg/m3。在城区和郊区均存在两种类型的臭氧污染事件,其中一种污染事件类型Ⅰ的前体物浓度较高,另一种污染事件类型Ⅱ的前体物浓度较低但风向较为集中。城区污染事件的气团老化程度较高,可能受到长距离传输的影响。此外,城市地区的VOCs浓度较高,其中烷烃是主要组分(37%-47%),而烯烃是臭氧生成的主要贡献组分(43%-49%)。郊区的VOCs浓度较低,烷烃仍然是主要组分(30%-33%),但不同污染事件的主要臭氧生成组分略有差异。臭氧生成主要集中在VOCs和氮氧化物的协同控制区。特征物种比值和PMF来源解析结果表明,燃烧源和汽油车排放是城区VOCs的主要来源,贡献率在52%至63%之间;机动车排放源和液化石油及天然气(LPG+NG)是郊区VOCs的主要来源,贡献量为42%至49%之间。 最后,本研究结合近地面臭氧监测数据以及地面气象因素,探讨了济南市臭氧浓度与气象因素的相关性以及不同事件期间的气团传输路径。结果表明,温度与臭氧浓度呈正相关,尤其在城区的影响更为显著。相对湿度对臭氧浓度整体呈负相关,但城区相对湿度在30%-40%范围内时臭氧浓度最高,而郊区相对湿度在20%-30%范围内时臭氧浓度最高。臭氧超标事件期间的风向较为集中,城区主要来自西南和东北方向,郊区主要来自正南方向。后向轨迹聚类模拟结果显示,城区臭氧超标事件的气团主要来自南部地区,其中污染类型事件Ⅱ的气团受到正南方向远距离和近距离传输的共同影响。郊区的气团主要来自东西两侧地区的近距离传输影响(污染类型Ⅰ),或来自东南方向(污染类型Ⅱ)。总的来说,该研究揭示了济南市夏季臭氧污染事件的污染特征和成因,可为制定相应的污染控制策略提供科学依据。