摘要
日益紧缺的传统化石能源及高昂的生产成本已经无法满足社会运转需求，并且在化石燃料使用过程中的有害排放严重危害了生态环境与人类健康，因此，开发能够替代传统化石能源的绿色可再生新能源已经刻不容缓，提升绿色能源的生产效率极为重要。氢能是一种非常重要的高效清洁的绿色能源，设计一种高效、稳定、低成本的电催化剂，对发展电化学水分解技术至关重要。贵金属材料作为最高效活跃的电催化材料，其高昂的成本和稀缺性限制了其规模化应用，因此研究高活性、制备简单、稳定性好的电解水材料具有重要意义。本论文以镍基二维纳米材料为基础，重点研究其改性优化对电催化分解水效率及稳定性的影响。具体工作如下: 本文首先通过水热法在泡沫镍基底上制备氢氧化镍纳米片;其次，将硫化物NiS/Ni3S2负载到氢氧化镍纳米片上，硫化得到S-Ni(OH)2NSs;进而通过连续离子层吸附反应，在S-Ni(OH)2NSs上进一步修饰硫化银纳米颗粒。S-Ni(OH)2-Ag2SNSs纳米材料具有良好的电催化活性和优异的稳定性，特别是产氢和产氧效率在光条件下可获得进一步提升。S-Ni(OH)2-Ag2SNSs在析氢反应和析氧反应达到100mA/cm2的电流密度时，过电位分别为310和350mV,Ni(OH)2NSs在电流密度为100mA/cm2时过电位分别为332和560mV。比较而言，S-Ni(OH)2-Ag2SNSs的催化活性明显优于Ni(OH)2NSs。S-Ni(OH)2-Ag2SNSs的Tafel斜率是171.51mA/dec,小于Ni(OH)2NSs的192.65mA/dec,展示了更快的电荷转移动力学特性。经过i-t测试，S-Ni(OH)2-Ag2SNSs纳米材料的长期稳定性至少可达50h。 本文采用水热法制备掺杂铈(Ce)的镍铁层状双氢氧化物(NiFeLDH)，通过改变掺杂不同Ce的量，确定出Ce的最佳掺杂浓度。在此基础上对CeNiFeLDH进行硫化，能极大提高产氢和产氧效率。OER和HER达到100mA/cm2的电流密度时，S-CeNiFeLDH具有310和290mV较低的过电位，优于CeNiFeLDH(480与293mV)。掺杂Ce的电催化剂CeNiFeLDH优于未掺杂Ce的催化剂NiFe-LDH(560和359mV)。此外，S-CeNiFe-LDH具有较小的Tafel斜率和良好的稳定性。
NETL