摘要
随着经济的高速增长与现代工业化进程的加速，环境恶化问题日益严峻，成为全人类亟需解决的科学难题。光催化技术以其可持续、低耗能和绿色环保的特点，被誉为应对此类问题最富前景的解决方案之一。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为光催化剂在科研界获得广泛关注，主要归因于其卓越的物理和化学特性以及在光催化应用领域展现出的多样功能性。尽管如此，g-C3N4的光催化效率常因其光吸收能力有限、快速的光生电荷复合以及较低的比表面积等问题而受到抑制。为了解决此类问题，本论文致力于探索突破这些局限性问题的新途径，通过构建复合异质结材料以及负载贵金属等策略，深入分析了在可见光照射条件下对气相及液相污染物催化降解的能力与作用机制，旨在提升单一g-C3N4光催化系统针对气相和液相污染物的处理效率。研究内容主要包含以下几个方面： （1）为增进g-C3N4光生载流子的有效分离，本论文采纳高温煅烧策略制备得到g-C3N4，并选用WCl6作为钨源，通过原位溶剂热技术在g-C3N4层间嵌入W18O49片层，构筑出一种g-C3N4/W18O49多层异质结构。研究成果揭示，在可见光驱动下，所得异质结构g-C3N4/W18O49展现出卓越的氮氧化物降解能力（降解率高达58.8%）。此外，该异质结构亦显著提升对水质污染的处理效能，在80分钟内能彻底降解水体内的RhB染料污染物。通过实验配合多种表征手段，阐释了其对污染物降解的催化作用机理，并确认构成的两种半导体形成Ⅱ型异质结构。进一步分析得出，h+、·OH与·O2-三种活性物种对RhB的氧化分解过程中发挥作用的顺序依次为：·O2-gt;h+gt;·OH。由此构建的多层异质结凭借其广阔的界面接触面积及较短的载流子迁移距离，有效提升了载流子迁移与分离的效率。 （2）以上一章的研究成果为基础，采用类似的原位水热合成技术在g-C3N4表层生长出Bi2WO6球形颗粒，并呈现出较大的比表面积。旨在增强g-C3N4对光激发电子与空穴的分离及其迁移效率。研究成果揭示，所得到的g-C3N4/Bi2WO6异质结催化剂比单一的g-C3N4和Bi2WO6展现更为卓越的光催化性能与稳定性。在去除NO实验中，该复合材料在可见光照射条件下实现了58.8%的高效去除率。同理，在相同光照条件下，其对RhB的降解效率在80分钟达到95%，几乎实现完全降解。通过光电化学测试得知，两种半导体的配合形成了Ⅱ型异质结构，这样的结构显著提升了光生载流子的分离效率，并降低了迁移过程中的障碍。活性自由基对RhB去除作用的贡献顺序依次为：·O2-＞h+＞·OH。 （3）在前两章的研究基础上，通过原位水热法在g-C3N4/W18O49（CNWO）和g-C3N4/Bi2WO6（CNBWO）异质结纳米颗粒的表面上成功负载了Ag、Au和Pt三种贵金属纳米颗粒来增强单一异质结的光吸收能力。结果显示，Pt负载的效果最好，在NO降解实验中，Pt-CNWO在可见光照射条件下达到67.3%的降解率，而Pt-CNBWO达到最高的68.9%的降解率。在相同光照条件下，Pt-CNWO对RhB的降解率在60分钟内达到了96%，而Pt-CNBWO达到了99%，几乎实现完全降解。通过光电化学测试得知，贵金属的负载有效促进了光生电荷分离，并降低了载流子迁移过程中的阻力。通过实验数据的综合分析得知，CNWO或CNBWO的异质结构以及Pt的表面等离子体共振（SPR）效应协同作用，实质上抑制了光生电荷对的复合现象。这一机制为增多参与还原和氧化反应的光生电子与空穴提供了可能，进而促生了?O2-自由基等活性物种的生成，并且其对于RhB的去除能力大小排序为：h+＞·O2-＞·OH。
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