摘要
二维材料因其量子限域效应产生了许多独特的物理现象，在光电领域具有重要的应用前景。本论文基于第一性原理方法，设计并探究了三种不同组分配比的Bi2TexS/Se3-x系列单层材料，研究其晶体结构、声子能谱、电子结构、热电特性、光电特性等，并对比了具有相同空间群P(3)m1的单/双层蓝磷材料的光学及激子性质，取得如下创新性成果: 1.采用元素替位法设计了新型Bi2TexS/Se3-x系列单层材料，单层Bi2Te2S与Bi2Te2Se为间接带隙半导体材料，而强自旋轨道耦合效应（源自重元素Bi、Te和Se）导致单层Bi2TeSe2为直接带隙材料。基于多体微扰理论计算了该系列单层材料的准粒子能带结构、光吸收曲线以及激子性质，发现单层Bi2TeSe2带隙内激子具有较大的束缚能140 meV，远大于室温热扰动能26 meV,可在室温下稳定存在，因此单层Bi2TeSe2是高温激子-极化子凝聚、激子激光等研究领域的理想材料; 2.基于玻尔兹曼输运理论的计算结果表明，Bi2TexS/Se3-x系列单层材料具有优异的电子迁移率，其中单层Bi2TeSe2的电子迁移率高达2510 cm2V-1s-1。通过应变工程对三种新材料进行电输运特性调控，进一步优化了材料的迁移率;其中对单层Bi2TeSe2沿x方向施加-6％的压缩应变时，载流子迁移率高达20678 cm2V-1s-1,几乎是无应变迁移率的十倍，接近石墨烯材料。热电特性计算结果表明，单层Bi2Te2S、Bi2Te2Se在300 K下的最大热电优值达到2.14和3.10,媲美目前室温下最好的热电材料; 3.基于激发态并考虑电子空穴相互作用，我们对Bi2TexS/Se3-x系列单层材料以及单层蓝磷与AA/AB堆叠的双层蓝磷的光电特性进行研究，发现单层与AA堆叠的双层蓝磷材料在带隙内的吸收峰非常明显，且其最大激子的束缚能达到570 meV。AA堆叠的双层蓝磷的激子凝聚相图计算结果表明，该种材料的带隙内激子具有较大的激子玻尔半径，激子相变Mott临界密度为0.12×1012 cm-2,易于实现高温电子空穴液体相。
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