摘要
氢在所有化学燃料中具有最高的能量密度，被公认为是最终的清洁能源载体，它有望在很大程度上缓解碳排放带来的环境问题。电解水制氢因其更高的灵活性和适用性比工业上蒸汽重整更具吸引力。当下，工业上最高效的析氢反应（HER）催化剂是贵金属Pt,但由于成本高，储量少而阻碍了其广泛应用。因此，开发高活性的催化剂成为开发经济高效的电催化析氢系统的首要任务之一。过渡金属硫化物（TMSs）比表面积大、电化学性能优异、机械性能好、催化活性高、化学稳定性好、成本低等优点,在析氢催化研究领域受到许多关注。针对以上问题，本文进行了以下研究: 本研究通过水热法合成层状（MS2:MoS2、WS2、VS2）和非层状（MxSy:FeS2、CoSx、NiS）过渡金属硫化物，并且为研究其在HER的内在活性建立了一个综合平台。电化学结果表明，在酸性电解质（0.5 M H2SO4）中，层状MS2材料的性能优于非层状MxSy材料，而在碱性电解质（1M KOH）中，只有层状MoS2材料的催化活性优于非层状材料。在这些TMSs中，MoS2在酸性和碱性电解质中均表现出最佳性能，这表明它具有出色的内在活性。这项研究为探索TMSs的活性提供了一个基本框架，并为开发新型、高效的HER电催化剂提供了指导性参考。 为进一步提高过渡金属硫化物的析氢性能，在上述研究的基础上我们通过水热和煅烧的方式将硫化铁、硫化钴以及硫化镍和MoS2进行复合形成异质结的材料。首先采用简单的一锅溶热法合成TMSs@MoS2前体。然后，通过对上述前驱体进行煅烧，制备出异质结TMSs-450。此处开发的CMS-450异质结的过电位仅为141 mV（0.5 M H2SO4）和171 mV（1 M KOH）,拥有较低的Tafel斜率和较好的稳定性，优于已报道的同类催化剂的性能。其出色的催化活性与煅烧过程中产生的S和Mo的空位以及异质界面耦合导致的电子结构优化有关。本文介绍的生产异质结的策略可以扩展到其他过渡金属硫化物在电催化析氢上的应用。
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