摘要
电介质储能陶瓷电容器以其超快的充放电速率在先进脉冲领域得到了广泛的关注。然而，传统的电介质陶瓷设计思路已逐渐形式化，且体系复杂、相似，能否从新的角度设计出高性能的电介质陶瓷材料，并探究其背后的机理仍是一个巨大的挑战。近年来，高熵工程由于其独特的设计理念和特殊的效应，成为了一种潜在突破电介质电容器高储能密度瓶颈的新策略。然而，运用高熵策略的储能陶瓷储能密度(Wrec)普遍较低，且构型熵对储能性能的影响尚未得到充分研究。为此，本文选择了具有高自发极化的Na0.5Bi0.5TiO3(NBT)作为研究对象，通过A位高熵化着重研究了构型熵对储能性能的影响。全文的主要研究内容和结果如下： (1)通过“高熵+界面极化”策略提升NBT陶瓷的储能性能。采用传统固相法合成了从低熵至高熵四种等摩尔比陶瓷：NBT,(Na1/3Bi1/3Sr1/3)TiO3(NBST),(Na0.2Bi0.2Sr0.2La0.2K0.2)TiO3(NBSLKT)和(Na1/6Bi1/6Sr1/6La1/6K1/6Ba1/6)TiO3(NBSLKBT)。结果表明不断引入的宽禁带氧化物提升了电场均匀性，显著抑制了界面极化，提高了击穿场强(Eb)。NBT基陶瓷的Wrec、储能效率(η)和Eb值随着构型熵的增加而增加，在熵值最高的NBSLKBT陶瓷中获得的Wrec为9.8J/cm3,η为86.5%,以及65kV/mm的Eb。这项工作证明了熵增抑制界面极化是提升等摩尔比高熵陶瓷储能性能的有效措施。 (2)通过“中熵+多相共存”策略提升NBT陶瓷的储能性能。通过在A位引入不同比例的Sr2+、Ba2+、Nd3+构建了(Na0.47(1-x)Bi0.47(1-x)Ba0.06(1-x)Sr0.7xNd0.2x)TiO3(x=0.1~0.5)中熵陶瓷体系。结果表明，所有样品均具有三方相和四方相共存的结构，并且随着熵的增加，畴尺寸、晶粒尺寸和氧空位含量减小。熵值最高的x=0.4样品在49.5kV/mm的电场下的Wrec和η分别为8.71J/cm3和88.5%。这项工作表明“中熵+多相共存”策略是成功的，为设计高储能性能电介质陶瓷开辟了一种新的方法。 (3)通过“高熵+多相共存”策略提升NBT陶瓷的储能性能。在此，选择了(Na0.282Bi0.282Ba0.036Sr0.28Nd0.08)TiO3中熵陶瓷作为研究对象，通过引入Ca0.7Bi0.2TiO3构建了(1-x)(Na0.282Bi0.282Ba0.036Sr0.28Nd0.08)TiO3-xCa0.7Bi0.2TiO3(x=0~0.15)高熵体系。结果表明随着构型熵的增大Wrec呈先升高后降低的趋势，具有多相共存结构的x=0.1样品中在45kV/mm的中等电场下获得了超过10J/cm3的Wrec。这项工作表明运用“高熵+多相共存”策略可有效提升储能密度，为后续高熵储能陶瓷的设计研究提供了新思路。
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