摘要
磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）是一种典型的磺胺类抗生素，广泛用于治疗人畜细菌感染，其中大部分未经消化和吸收的SMX以母体化合物或活性代谢物的形式进入水环境中。然而，传统的废水处理技术难以实现SMX的完全去除，环境中残留的SMX促进了抗性细菌和抗生素耐药基因的产生，对生态环境和公众健康构成严重威胁。基于过硫酸盐的高级氧化技术（Advanced Oxidation Processes，AOPs）是去除水体抗生素污染的有效方法之一。生物炭具有价廉易得、较大的比表面积和丰富的表面官能团等特点，在非均相催化AOPs领域具有很大的应用潜力。然而，由于活性位点有限，电子转移效率低，原始生物炭催化剂（BC）的催化活性和寿命并不理想。因此，有必要对生物炭进行适当的改性，以提高其活化性能，本论文设计并制备了一种铁氮共掺杂生物炭催化剂（Fe-NBC）,选择过硫酸盐（PDS）作为氧化剂，实现了 SMX的有效去除。主要研究结果如下: （1）以玉米秸秆为生物质原料，外源添加铁源和氮源，采用一步热碳化法成功制备了 Fe-NBC催化剂，确定了最佳的合成条件，热解温度为900℃，K2FeO4为铁源，尿素为氮源，K2FeC4浓度为0.1 M。通过一系列表征技术手段（如SEM、TEM、XRD、FTIR、XPS和Raman等）研究了 Fe-NBC的形貌特征、物相信息、表面官能团、元素分布以及缺陷结构等。表征结果表明，Fe-NBC形成了石墨碳包覆Fe3C纳米颗粒的核壳结构，可以有效提高活性铁位点的稳定性，并作为电子穿梭体加速电子转移过程。此外，Fe-NBC的结构缺陷、含氧官能团、吡啶氮和石墨氮等活性位点在活化PDS过程中也发挥了重要作用。 （2）催化降解实验结果表明Fe-NBC活化PDS可实现75 min内99.0％的SMX氧化降解，降解速率常数是BC的33倍，与其他研究报道的非均相AOPs催化剂相比，表现出优异的催化性能。采用单因素影响实验研究了初始pH、催化剂投加量、PDS浓度和SMX浓度对Fe-NBC/PDS体系的影响，发现Fe-NBC/PDS体系在较宽的pH值（3-11）范围内表现出优异的降解性能，对水中常见阴离子及腐殖酸具有良好的抗干扰能力，循环使用5次后仍保持较好的循环稳定性，在实际水体应用中表现出优异的降解效果。 （3）在了解Fe-NBC的催化性能的基础上，对Fe-NBC的活化机理进行了深入研究。通过电子顺磁共振（EPR）、自由基淬灭实验、探针实验和电化学测试，确定了 Fe-NBC/PDS体系中以1O2和电子转移过程为主导的非自由基途径，同时存在以·OH和SO4·-为辅助的自由基途径。此外，原位拉曼光谱还揭示了 Fe-NBC/PDS体系中亚稳态Fe-NBC/PDS*配合物的形成是电子转移过程的关键。 （4）通过液相色谱-质谱联用技术（LC-MS）分析了 SMX降解过程中的中间产物，提出四种可能的SMX降解路径，并进行中间产物毒性预测与植物毒性实验，结果表明Fe-NBC/PDS体系可以有效消除SMX及其降解中间产物的毒性。此外，采用真空过滤法制备了一种生物炭/聚多巴胺复合聚酰胺膜（PDA@BC/TFC）,搭载连续流动床反应器,可实现SMX的连续去除，推动了生物炭催化剂在实际废水净化中的应用。
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