摘要
氨在现代工业和农业中扮演着至关重要的角色，作为最基础的化工原料之一，对人类的生活和发展具有重要意义。传统工业生产通常利用N2和H2作为原料，在高温高压条件下反应生成氨。这种工艺每年消耗全球2-3％的能源供应，同时伴随大量二氧化碳排放。因此，寻求一种在常温常压条件下更为环保节能的合成氨方法显得尤为重要。电催化硝酸根还原可以直接将NO3-转化NH3，反应条件温和，对环境较为友好。 由于电催化硝酸根还原合成氨具有复杂的电子和质子转移过程，存在产物选择性低以及法拉第效率较低等问题。所以设计高效的非贵金属催化剂，通过各种方法提高催化剂的催化活性以提高产物选择性和产率为电催化硝酸根还原实验研究的重点方向。本课题研究内容如下: (1)铜铁混合物的制备及其在电催化硝酸根还原中的应用:采用化学还原法合成不同比例的CuFe催化剂(Cu0.9Fe0.1、Cu0.8Fe0.2、Cu0.7Fe0.3、Cu0.6Fe0.4、Cu0.5Fe0.5)，选择纯Cu为对比样进行电催化硝酸根还原实验。通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征方法对催化剂的形貌与结构进行表征分析，分析其结构对电催化性能的影响。催化剂Cu0.8Fe0.2在-0.6V(vs.RHE)下具有最高的法拉第效率(99.02％)，氨的产率达到104.01μmolh-1cn-2。同时经过12次循环实验过后Cu0.8Fe0.2催化剂仍保持着80％以上的法拉第效率，表现出良好的稳定性。 (2)铜铁氧化物的制备及其在电催化硝酸根还原中的应用:采用共沉淀法合成CuO-Fe3O4催化剂，选择CuO以及Fe3O4为对比样进行电催化硝酸根还原实验。通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征方法对催化剂形貌与结构进行表征分析，分析其结构对电催化性能的影响。催化剂CuO-Fe3O4在-0.6V(vs.RHE)下具有最高的法拉第效率(94.8％)，氨的产率达到120.36μmolh-1cm-2。经过6次循环实验过后，CuO-Fe3O4催化剂仍保持着85％以上的法拉第效率。
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