含酚废水毒性高难降解，严重危害生态环境和人类健康。随着我国环保要求的不断提高，如何高效处理含酚废水已经成为研究热点。光催化氧化技术作为一种高效清洁的水处理技术，可以有效利用太阳能激发反应，产生活性自由基，降解水中酚类污染物。光催化剂性能和尺寸相关，随尺寸不断降低至纳米级，催化剂光催化性能越好。但尺寸的降低会导致表面能增大进而引起催化剂团聚和固液分离困难的问题。蒙脱石纳米片作为二维粘土材料，性质优异。其基面可作为光催化剂的载体，促进催化剂分散，降低团聚。端面丰富的羟基基团可作为结合位点，通过接枝响应型官能团制备能够自组装分离与循环再生的光催化材料。本文基于蒙脱石水化膨胀易剥离的特性制备蒙脱石纳米片（MMTNs），在MMTNs基面原位生长光催化剂钒酸铋（BiVO4），促进催化剂高效分散，实现对酚类污染物的快速去除。在MMTNs端面接枝氧化还原响应型的巯基（-SH）基团，在光催化氧化过程中通过自组装实现固液分离，之后还原解聚再生。 论文以MMTNs为研究对象，首先，采用L-半胱氨酸（Lcys）为接枝药剂制备对外部氧化还原环境具有响应性的蒙脱石纳米片-L-半胱氨酸材料（MMTNs-Lcys），探究MMTNs-Lcys在外部氧化环境下的自组装及还原环境下的解聚行为，明晰MMTNs-Lcys对氧化还原的响应机制，为后续制备响应型复合光催化剂提供了理论依据。其次，以MMTNs作为BiVO4的载体，掺杂Cu制备可以高效降解对硝基苯酚（PNP）的Cu-BiVO4/MMTNs催化剂。详细探水热制备参数和降解工艺参数对催化剂性能的影响，揭示Cu-BiVO4/MMTNs对PNP的降解机制和降解途径。最后在Cu-BiVO4/MMTNs棱边接枝Lcys药剂，构建在氧化还原环境中具有响应性的Cu-BiVO4/MMTNs-HS光催化剂，探究Cu-BiVO4/MMTNs-HS在光催化氧化过程的自组装及还原过程中的解聚机制，并对响应型Cu-BiVO4/MMTNs-HS进行多次催化降解—自组装分离—解聚再生循环性能测试。论文的主要研究内容如下: （1）MMTNs棱面分布有丰富的-OH官能团，可作为活性位点与含有-NH2基团的药剂Lcys，通过-OH和-NH2间的氢键作用结合，将-SH基团接枝到MMTNs棱面。在氧化环境下，MMTNs片层可以通过-SH基团间缩合自组装形成三维结构，将MMTNs片层连接起来。其横向尺寸增加、颗粒粒径变大，在溶液中可以发生迅速沉降，有利于固液分离。之后调节溶液为还原环境，三维结构解聚，颗粒恢复至氧化前粒径范围，MMTNs片层重新分散到溶液里。 （2）MMTNs基面生长BiVO4的机制是Bi3+与荷负电的MMTNs基面间的静电作用，制备得到的Cu-BiVO4/MMTNs具有更小的颗粒尺寸，Cu的掺杂通过引入氧空位提高了光催化活性，在140min时对PNP的降解率达到98.17％。与BiVO4和BiVO4/MMTNs相比，Cu-BiVO4/MMTNs的降解率提高了近2.70倍。Cu-BiVO4/MMTNs对PNP的降解主要通过产生的·OH和·O2-攻击PNP分子上的硝基，之后苯环被氧化开环形成低毒性马来酸和富马酸等无机物，达到对高毒性PNP的降解。 （3）基于前两章的研究内容，提出在Cu-BiVO4/MMTNs端面接枝-SH基团，制备具有氧化还原响应性的Cu-BiVO4/MMTNs-HS光催化剂。Cu-BiVO4/MMTNs-HS实现了在光催化降解过程中自组装分离、还原环境下解聚再生，有利于解决固液分离困难的问题。经过三次循环再生后，Cu-BiVO4/MMTNs-HS对PNP仍具有较好降解率。 文章揭示了MMTNs基面生长光催化剂，端面接枝氧化还原响应基团的机制，首次提出在降解含酚废水过程中光催化促进降解—自组装便于分离—解聚再分散促进循环利用的技术原型，为新型智能材料设计制造铺垫理论基础。
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