摘要
激光被誉为20世纪新四大发明之一，来源于受激辐射的光放大，具有高亮度、高方向性、高单色性、和高相干性等优势，在激光武器、激光雷达、激光通信、激光显示、激光加工、生物和医学传感等众多领域被广泛应用，在人类的科技进步和日常生活中扮演着重要的角色。其中，激光波长是决定激光应用场景的关键要素，发展新波段激光并满足实际应用需求，是激光物理领域的研究焦点。通常情况下，激光器受到增益介质电子分立能级的约束，只能产生某些特定波长、有限范围的激光。虽然在多种激光增益介质中实现了激光输出，但是仍存在很多重要的光谱空白区，无法直接获得高效的激光辐射。因此，急需发展新型激光原理和激光技术，拓宽激光增益的边界，以满足日益增长的应用需求。 对电子能级的调控是拓展激光波长的关键。考虑到激光晶体中的晶格原子会围绕其平衡位置做微小振动，当激活离子的电子能级与晶格振动（即声子）发生相互作用时，电子和晶格振动之间会产生能量传递。这种电子-声子耦合效应可以创建新的跃迁通道，改变出射光子的能量，从而达到拓展激光波长的目的。早期对电子-声子耦合效应的研究主要集中在强耦合的色心晶体和过渡金属掺杂晶体，指导发现了多种宽光谱发射的激光材料。对于稀土离子掺杂的激光晶体，其4f电子被外层的5s、5p轨道的部分屏蔽，表现出的电子-声子耦合效应较弱。目前，对稀土激光晶体的电子-声子耦合激光的研究相对不充分，限制了稀土激光晶体材料的进一步发展。 本论文紧密围绕“稀土激光晶体材料的电子-声子耦合与波长拓展”这一主题，建立了电子-声子耦合强度与稀土激光晶体结构之间的构效关系，优选出Yb3+离子掺杂的硼酸镧钙（Yb3+∶La2CaB10O19，Yb∶LCB）强耦合晶体作为研究对象，定量评估了其电子-声子耦合强度和多声子跃迁概率。基于合理的谐振腔设计，通过声子工程量子化调制电子跃迁，实现了远超增益介质荧光光谱的多声子耦合激光辐射。并利用Yb∶LCB晶体的功能复合特性，研制了581～590nm黄光波段高功率高效率激光器件，填补了部分关键波段可实用激光器件的空白。 1.稀土离子掺杂LCB晶体的电子-声子耦合效应研究 从薛定谔方程出发，依据点电荷模型和配体极化模型，建立了电子-声子耦合强度与晶体结构之间的依赖关系，发现硼酸盐晶体中的“准自由氧（quasi-free-oxygen）”具有较大的电荷密度和较短的Re-O键长，是增强声子辅助电子跃迁的关键功能基元，为探索强电子-声子耦合稀土激光晶体提供了重要支撑。优选出强耦合的Yb∶LCB晶体，测试了其变温荧光光谱，依据得到的黄-里斯因子S和平均声子能量hω0两个基本物理参数，计算了该晶体的多声子跃迁线型函数和多声子跃迁发射截面，并构建了Yb∶LCB晶体准三能级多声子跃迁的能量-位移模型，进一步阐明了多声子耦合机制，为其他稀土激光晶体的多声子跃迁发光提供了可靠指导。 2.Yb∶LCB晶体本征电子能级跃迁激光 表征了Yb∶LCB晶体的基本光谱特性，包括偏振吸收光谱、偏振发射光谱、荧光寿命、拉曼光谱等。基于高质量激光单晶，首次在Yb∶LCB晶体中实现了1030nm和1041nm近红外连续激光输出，最高激光输出功率达到9.2W，斜效率超过50％，达到了可实用激光晶体的水平，这是该晶体自1998年发明以来的重要进展。此外，还开展了本征电子能级跃迁激光调谐实验和被动调Q实验。可调谐激光波长范围为994～1078nm,被动调Q激光的最短脉冲宽度为10.6ns,单脉冲能量为254μJ。这些工作均表明Yb∶LCB晶体是一种性能优异的激光增益介质，为后续多声子耦合激光波长拓展和高效率可见光激光器件的研究奠定了坚实的材料基础。 3.Yb∶LCB晶体多声子耦合激光与波长拓展 以多声子耦合物理模型为指导，设计并开展了Yb∶LCB晶体多声子耦合激光实验。利用声子工程量子化调制电子跃迁，逐步放大高阶声子跃迁，在Yb∶LCB晶体中首次获得了荧光光谱之外的激光输出，激光波长覆盖范围为1001～1302nm,分别对应声子数n=1～6的多声子耦合过程。依据原位拉曼和第一性原理分析，确定了参与多声子耦合的声子振动模式。这些结果充分说明了多声子耦合效应对激光波长拓展的重要作用，为稀土掺杂激光晶体的研究提供了新思路和新方案。 4.Yb∶LCB晶体高集成高效率自倍频可见激光 针对激光医疗、激光显示对高集成可见光激光器的重要需求，利用Yb∶LCB晶体兼具激光辐射和非线性倍频的特性，研制了系列自倍频激光器件，实现了激光波长的再拓展。基于折射率色散方程和非线性系数矩阵，计算了双轴晶Yb∶LCB在不同波长下的相位匹配角度。研制的多声子耦合自倍频黄光器件，波长581～590nm,最高输出功率4.83W,斜效率31.6％。Yb∶LCB自倍频激光器件装置紧凑、稳定性高、成本低，满足当今社会对于集成化小型化器件的需求。
NETL