摘要
碳量子点是一种新型荧光碳纳米材料，其原料来源丰富，制备工艺简单，生物以及光电性能优良，自发现以来在各个领域被广泛应用。碳量子点的结构组成和它表现出的光电性质与其前驱体和合成方法有着密不可分的联系，如何大量高效的制备碳量子点以实现工业化应用也成为了当下研究的难点。针对这一问题，本文以烟煤为碳源，通过溶胀预处理与双氧水氧化/过氧化钠水热切割结合的“两步法”，实现了两种烟煤基碳量子点的简单高效制备，并分别对其荧光性能进行了研究。此外，对碳量子点表面进行简单修饰后，还实现了对铅离子的高效灵敏检测和多色固态发光。主要研究内容及结果如下： （1）采用以烟煤为前驱体的“两步法”，即N,N-二甲基甲酰胺溶胀预处理和双氧水氧化相结合，成功制备了高产率的黄绿色荧光碳量子点（CQDs1）。CQDs1的尺寸约为5.21 nm，其表面有大量为羟基、羧基和环氧基等含氧官能团，因而具有良好的水溶性和分散性。紫外-可见吸收和荧光性能分析结果显示，CQDs1具有激发波长依赖性，并表现出优异的光稳定性、pH稳定性和浓度稳定性。 （2）使用氨水进一步对CQDs1进行氮掺杂（N-CQDs1）。与CQDs1相比，N-CQDs1表面的含氧官能团明显减少，同时胺基官能团显著增多。研究其荧光性能后发现，N-CQDs1的吸收光谱明显红移，荧光发射光谱稍有蓝移。将N-CQDs1应用到金属离子检测方面，发现N-CQDs1对Pb2+具有特异响应，检出限可低至 0.28 μM，实现了对Pb2+的高选择性灵敏检测。 （3）以烟煤为碳源，继续使用“两步法”，即N,N-二甲基甲酰胺溶胀预处理与过氧化钠水热切割结合，成功制备出了产率高达62.28% 的碳量子点（CQDs2）。CQDs2的平均粒径约为4.44 nm，表现出优异的水溶性和分散性。但与CQDs1相比，CQDs2表面羧基和羟基的数量较少，表面氧化程度变低。紫外-可见吸收和荧光性能分析结果显示，CQDs2表现出与CQDs1相似的激发波长依赖性、优异的光稳定性、pH稳定性和浓度稳定性。 （4）使用不同浓度的十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对CQDs2进行修饰。发现CTAB-CQDs2的荧光发射峰位与原始的CQDs2相比发生不同程度的红移。对其色温特点进行探究，发现CTAB-CQDs2的国际照明委员会色坐标可以从青色的（0.26，0.32）移动到橙色的（0.35，0.37），并且相关色温可以实现从10000 K到4750 K的宽范围调节。CTAB-CQDs2-PVP固态膜表现出与原始CQDs2和CTAB-CQDs2水溶液相似的荧光特征，这表明CTAB-CQDs2-PVP固态膜未发生固态猝灭。这种高效的固态光致发光对于碳量子点实际应用于发光器件来说非常重要。
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