摘要
由于三维(3D)钙钛矿材料具有优异的光电特性，近十年来钙钛矿太阳能电池发展迅速。其光电转换效率由最初的3.8％提升至26.1％,具有巨大的发展前景。然而，由于水汽导致的不稳定性仍然是制约3D钙钛矿太阳能电池商业化的主要因素。二维(2D)钙钛矿由于采用疏水性较好的有机大分子阳离子作为间隔物，具有很好的湿度稳定性。但是，2D钙钛矿间隔层有机大分子的绝缘性能阻碍了载流子的输运，导致其光电转换效率远低于3D钙钛矿太阳能电池。因此，在保持优异稳定性的前提下，如何提升2D钙钛矿电池的光电转换效率是目前研究的关键问题。本文围绕提升2D钙钛矿材料的性能，进而提高其太阳能电池的效率开展了以下方面的工作: (1)采用CMA+和PMA+两种大分子有机物作为间隔物，制备了(PMAxCMA1-x)2MA8Pb9I28二维钙钛矿薄膜。研究了两种大分子有机物混合比例对(PMAxCMA1-x)2MAaPb9I28钙钛矿薄膜及太阳能电池性能的影响。研究结果表明:随着PMA+混合比例的增加，薄膜结晶性提升，晶粒尺寸增大，缺陷减少，薄膜表面更加光滑。PMA+比例为10％时，薄膜内部缺陷最少，质量最优。随着PMA+比例的进一步增加，薄膜内部缺陷增加，质量降低。PMA+比例为10％时制备的2D钙钛矿太阳能电池的效率最高，为13.90％,相比CMA2MA8Pb9I28电池效率(10.76％)提高了 29.18％。 (2)在CMA2(MA0.8FA0.2)8Pb9I28前驱液中添加不同比例的MACl和PbCl2。研究MACl和PbCl2不同比例对CMA2(MA0.8FA02)8Pb9I28钙钛矿薄膜及太阳能电池性能的影响。研究结果表明:随着氯化物比例的增加，钙钛矿薄膜的表面粗糙度减小、结晶度增加、晶粒尺寸增大、非辐射复合减少;氯化物添加比例为10％时，钙钛矿薄膜质量最优;氯化物添加比例进一步增加时，钙钛矿薄膜质量下降。氯化物添加比例为10％时制备的2D钙钛矿太阳能电池性能最优，Voc=1.10 V、Jsc=21.49mA/cm2、FF=0.66,电池的光电转换效率(PCE)达到了 15.64％,相较于未添加氯化物的电池效率(11.63％)提升了 34.48％。 (3)用CMAI溶液对MAPbI3薄膜表面进行处理，制备2D/3D钙钛矿薄膜。研究后处理不同退火时间对2D/3D钙钛矿薄膜及太阳能电池性能的影响。研究结果表明:随着后处理时间的增加，薄膜表面形貌更好、晶粒尺寸增大、缺陷减少;当后处理退火时间为4min时，2D/3D钙钛矿薄膜质量最优;进一步延长退火时间，2D/3D钙钛矿薄膜质量变差。后处理退火时间为4 min条件下制备的2D/3D钙钛矿太阳能电池效率最高，开路电压Voc=1.06V、Jsc=21.63mA/cm2、FF=0.65,电池效率为14.94％。相比MAPbI3电池效率(11.07％)提高了 34.96％。
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