随着现代电子器件高功率化的发展，对热界面材料（TIMS）的导热以及综合性能提出了更高的要求。然而，目前商业化的有机硅热界面材料在使用过程中容易渗油，也经常会出现机械损伤的问题，从而降低了热界面材料使用寿命,并且有机硅热界面材料不可回收进行循环使用，大量的废弃会造成环境压力。因此，开发兼具柔韧性、低渗油、可循环使用性导热复合材料是一个热点研究方向。本文以室温缩合型聚二甲基硅氧烷（SR）作为主要的基体，通过缩合反应调控SR的分子链，适当增加交联度来降低渗油率。通过羧基功能化聚二甲基硅氧烷（PDMS-COOH）与氨基功能化聚二甲基硅氧烷（PDMS-NH2）进行热固化交联，构筑具有自愈合特性及可循环使用的基体（SCNR）。最后通过调控SR/SCNR的比例以及球形氧化铝与氮化硼导热填料，制备了自愈合型Al2O3/BN@SR/SCNR导热复合材料，具体研究内容如下： （1）将端羟基聚二甲基硅氧烷（PDMS-OH）、硅酸四乙酯（TEOS）、导热填料等通过原位缩合反应制备Al2O3/BN@SR导热复合材料，主要对复合材料的配方进行优化，探讨了组分的比例与性能的关系。结果表明，当PDMS-OH（A,黏度1000mPa·s）与PDMS-OH（B,黏度8000mPa·s）质量比为9∶1、交联剂与扩链剂的质量配比为1∶1、球形氧化铝与球形氮化硼的质量配比为4.5∶1.5时，复合材料的流变性能、力学性能与导热性能等综合性能最佳；当填料的填充量为70wt%，Al2O3/BN@SR导热复合材料的渗油率仅为0.2%，导热系数达到1.84W/m·K；利用LED小灯泡作为电子器件评估复合材料的散热性能，装配了自制Al2O3/BN@SR复合材料作为TIM时，LED小灯泡的温度降低17℃，说明导热复合材料的散热效果明显。 （2）对聚二甲基硅氧烷（PDMS）的分子链进行改性制备了羧基功能化硅油（PDMS-COOH），然后将PDMS-COOH与氨基功能化聚二甲基硅氧烷（PDMS-NH2）进行热固化交联，制备了自愈合弹性体SCNR，通过FT-IR、HNMR确认了相关的结构。变温原位红外研究了SCNR可逆动态键，其自愈合性能可能是由于可逆的动态羧-氨基离子键与氢键的协同作用，通过可逆动态键的解离和重组实现了SCNR的自愈合性能；SCNR具有273%的断裂伸长率，DSC测试表明SCNR具有良好的柔韧性与链迁移性，对材料的自愈合性能有很大的促进作用。在90℃条件下，SCNR可以1h实现自愈合；SCNR具有良好的可再加工性能，将SCNR切碎后，在90℃、20kPa下进行热压3min，基本可以恢复原状。 （3）基于Al2O3/BN@SR导热复合材料的低渗油性，利用PDMS-OH、TEOS、导热填料及SCNR等原材料进行原位共聚，制备了具有自愈合性能的Al2O3/BN@SR/SCNR导热复合材料。通过改变PDMS-OH与TEOS的比例调控基体的交联密度，通过调控SR与SCNR的比例，优化复合材料的自愈合性能以及力学性能。结果表明，与加成型有机硅导热复合材料相比，缩合型Al2O3/BN@SR/SCNR复合材料渗油率大大降低，复合材料渗油率仅为1.4%；复合材料具有良好的柔韧性，在多次弯曲和扭转后仍能恢复成原样，在再加工3次及以上导热系数基本保持不变；当SR/SCNR质量比为1/0.125时，在90℃下自愈合1h，复合材料的自愈合效率高达97%；对于填充了70wt%导热填料的复合材料，导热系数可达1.87W/m·K，比SR/SCNR基体提高了646%，在LED小灯泡的实际应用中表现出良好的散热效果，在热界面材料中有良好的应用前景。
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