摘要
光声成像技术是生物医学领域中新兴的无损检测技术，它兼具光学的高分辨率和超声的高穿透性，广泛应用于血管内斑块检测、癌症筛查、肿瘤分期、浅表血流成像、基因成像、血氧饱和度测量等成像研究。为其提供高性能关键材料和器件具有重要意义。在传统的光声成像系统中使用的是不透明的超声换能器，导致光路系统复杂庞大也制约成像分辨率和灵敏度。透明超声换能器可轻松实现光声共轴、减小系统尺寸、提高成像质量，是光声成像未来的发展方向。透明超声换能器对材料提出了高压电、高透明度的需求。2021 年本课题组制备出兼具高压电性和高透明度（d33~1400 pC/N，T~68%）的 Eu 掺杂 Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 （简写为PMN-PT）透明陶瓷，综合性能仅次于PMN-PT透明单晶，远高于其他透明压电陶瓷。其在制备高频、微型换能器方面相较于单晶具有优势，但是目前基于该陶瓷制作透明换能器并应用于光声成像还未见报道。本文选择本课题组制备的兼具高压电性、高透明度的Eu掺杂PMN-PT透明陶瓷，开展了性能研究、透明超声换能器制作以及光声成像验证工作。具体内容和主要结论如下： 1. 本课题组制备的 2 mol%Eu 掺杂的 PMN-28PT 陶瓷兼具高压电性和高透明度。本文对该陶瓷的光学性能、电学性能、电畴形貌、微观结构进行了详尽的表征，并分析了其高透过率和高压电性的起源。在该陶瓷中，致密无气孔以及低于透光范围下限的电畴尺寸（＜220 nm）的微观结构非常有利于陶瓷透明度的提升，使该陶瓷的透过率达到了 68% @900 nm，接近理论极限值。此外，较高的 Pr以及 ε33，较小的电畴尺寸，电畴的较易翻转以及局域四方相的引入都有利于压电系数的提高，该陶瓷的 d33高达 1500 pC/N，是迄今为止报道的透明陶瓷中 d33最高值。 针对陶瓷极化后透过率下降的问题，研究了直流极化对 PMN-PT 透明陶瓷透过率和电畴结构的影响。当对陶瓷施加直流极化，在垂直于极化电场方向进行观察时，可发现大量垂直于极化电场的层状电畴产生，使得平均电畴尺寸较未极化时增加；此外由于层状电畴畴壁的宏观取向，使陶瓷内部的光学各向异性增强；宏观排布的层状电畴形成百叶窗效应，使得入射光易被反射到侧边；另外，陶瓷的晶体对称性也在直流极化后下降。以上因素都不利于陶瓷透过率的提升，最终陶瓷的透明度在极化后下降。 2. 本文利用 2%Eu-PMN-28PT 透明陶瓷制作了不同中心频率、不同孔径尺寸的透明压电超声换能器并对换能器的声学性能和光学性能进行了表征。基于该陶瓷制作的尺寸为 4*4 mm、频率为 16 MHz的透明压电超声换能器，-6 dB 带宽达到 30%，在 1064 nm 处透过率达 57%，有效的机电耦合系数高达 0.61，与基于PMN-PT晶体的透明压电超声换能器相当。随着孔径尺寸的减小，换能器的电阻抗值增加、脉冲振幅增大（灵敏度增加）、带宽降低。因2%Eu-PMN-28PT陶瓷具备较大介电常数，当孔径尺寸减小到2*2 mm 时，电阻抗值达到最佳阻抗值50 Ω附近。值得一提的是，与其他换能器相比，该透明陶瓷超声换能器的插入损耗较高，表明了优异的灵敏度。此外，我们还基于2%Eu-PMN-28PT透明陶瓷制作了中心频率为 28 MHz 的高频透明超声换能器，-6 dB 带宽 30%，keff为 0.61，脉冲振幅达到1.89 V。其中有效机电耦合系数与透明 PMN-PT 单晶换能器相当，而脉冲振幅高于透明PMN-PT单晶换能器的。 3. 本文利用 PMN-PT 陶瓷透明超声换能器搭建光声成像系统，对仿体进行了光声/超声双模态成像、大深度成像以及活体小鼠耳朵血流成像。基于 4*4 mm、16 MHz的 PMN-PT 陶瓷透明超声换能器搭建声学分辨率光声成像系统，并进行了仿体的光声/超声双模态成像和大深度成像。在仿体成像时，获得了分辨率和对比度优异的光声像。此外，光声/超声双模态成像同时提供了仿体的结构信息和功能信息。此外，透过7.5毫米厚鸡胸肉，该换能器仍能轻松实现目标物的光声/超声双模态成像，且仍具有良好的信噪比，表明该换能器具有优异的灵敏度。活体光声成像方面，我们基于 3.5*3.5 mm、28 MHz高频 PMN-PT 陶瓷透明超声换能器，搭建光学分辨率光声成像系统，成功实现了对小鼠耳朵浅表血流的成像，展示了良好的分辨率和灵敏度。 本文创新性地将高性能 PMN-PT 基透明压电陶瓷应用到透明超声换能器和光声成像中，展示了该陶瓷及其透明超声换能器在医学生物成像领域广泛的应用前景。
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