摘要
抗生素是一种有效的抗菌药物，在水产养殖业中被广泛使用以提高动物生长速度和饲料利用效率。据统计，中国每年在水产养殖业中使用的抗生素超过1万吨。过量使用抗生素会导致其在养殖环境和养殖生物体内赋存，可能威胁食品安全。此外，抗生素可随水产养殖废水、畜禽养殖废水、生活污水的排放进入自然水体中，野外环境中的水生生物持续暴露于含有抗生素的水体中，通过食物链传递可能对人类健康构成风险。养殖环境的短期暴露和野生环境的持续暴露，可能导致抗生素在养殖和野生生物中的赋存分布存在差异。此外，生物不同组织对抗生素的吸收和代谢方式会影响抗生素的组织富集特征。然而，目前抗生素在养殖和野生两种条件下同种生物不同组织中的分布与富集研究不足。 山东半岛黄渤海沿岸及黄河三角洲地区是中国重要的渔业生产区，水产品总产量常年位居全国前三。本研究以黄海沿岸城市青岛、渤海沿岸城市烟台和黄河三角洲所在地东营作为研究区域，选择在水环境中检出频率较高的18种抗生素为目标抗生素。采集了在养殖和野生两种条件下包括五种海洋生物（鲈鱼、半滑舌鳎、刺参、口虾蛄、三疣梭子蟹），四种淡水生物（鲤鱼、鲫鱼、鲢鱼、中华绒螯蟹）的生物样品以及环境样品。分析了抗生素在环境介质以及养殖/野生生物中的赋存分布差异，阐明了养殖/野生生物不同组织中抗生素的生物富集特征，多角度评估了抗生素的生态风险和人体健康风险。主要研究内容和结论如下: （1）探究了抗生素在山东半岛环境介质和养殖/野生生物中的赋存分布特征和生态风险。山东半岛采样区域水样的抗生素总浓度范围为3.78～3,082.52 ng/L，磺胺类抗生素是研究区域水体中最主要的抗生素。对于研究区域的海水样品，养殖水体中抗生素总浓度普遍高于自然水体，其中烟台室内刺参养殖池抗生素总浓度最高（2,957.74 ng/L）。对于淡水样品，自然水体中抗生素总浓度普遍高于养殖水体，其中青岛山南村水库中抗生素总浓度高达107.77ng/L。不同地区抗生素分布的空间异质性是由养殖物种、用药习惯和水文条件的差异所导致。研究区域的水生生物中抗生素总浓度范围为2.61～1,122.22 ng/gww（湿重），与水体中主要抗生素种类一致，磺胺类抗生素是大多数生物样品中的主要污染物。对于研究区域的海洋生物，多种野生生物中抗生素总浓度高于养殖生物，其中青岛野生海参肌肉抗生素总浓度最高（1，122.22 ng/gww）;对于研究区域的淡水生物，养殖生物中抗生素总浓度普遍高于野生生物，其中东营养殖鲫鱼肝脏中抗生素总浓度高达88.94ng/g ww。由于磺胺甲恶唑性质相对稳定、在环境中较持久、属于养殖常用抗生素，导致其是检出浓度最高的抗生素。生态风险评估结果表明，磺胺甲恶唑可能会对多个海水和淡水采样点周围环境中的水生生物产生生态风险。 （2）解析了抗生素在养殖和野生生物不同组织中的生物富集能力和人体健康风险。氟喹诺酮类抗生素在养殖/野生的海水/淡水生物的不同组织中均具有生物富集能力，其更易在富脂组织（蟹黄、肝脏、鱼卵和肠道）中富集。抗生素的理化性质（pH矫正后的正辛醇-水分配系数DOW和脂水分配系数Dlipw）会影响其生物富集能力。抗生素在水生生物中的富集能力与log DOW/log Dlipw大多呈负相关关系（p＜0.05），这可能是因为抗生素分子结构的空间位阻会影响其在组织中的富集行为。磺胺甲恶唑和环丙沙星在肌肉和肠道中的富集能力与Dlipw大多呈正相关关系，这可能是因为抗生素特征官能团的电荷促使抗生素在生物组织中富集。参考城镇居民和东部地区居民的水产品中抗生素每日估计摄入量，青岛研究区域野生刺参肌肉中环丙沙星和恩诺沙星的风险熵值高达14.80％。食用青岛研究区域的野生刺参肌肉，其中的环丙沙星和恩诺沙星可能对人体健康构成显著风险。此外，食用烟台研究区域的野生鲫鱼肌肉，其中的克拉霉素可能对人体健康构成相当大的风险。概率风险评估结果表明，食用研究区域的刺参，其中的环丙沙星和恩诺沙星对三个采样地区的人群产生健康风险的概率为28.67％。 通过研究抗生素在山东半岛采样区域多介质中的赋存分布、养殖和野生生物不同组织中的生物富集和风险，有助于指导相关部门合理使用抗生素，为推进水产养殖业的绿色发展和保障食品安全提供科学依据。
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