摘要
近十余年来，国内水泥总产量呈现下降趋势，但仍居世界首位，水泥工业污染物排放量不容小觑，尤其NOx的排放量更是达到了国内工业总排放量的11 %，成为国内第三大污染物排放源，水泥窑炉的脱硝刻不容缓。目前水泥窑炉脱硝方式以选择性非催化还原技术（Selective Non-Catalytic Reduction，SNCR）为主，选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction，SCR）为辅，后者因具有优异的脱硝效率而逐渐成为人们研究的热点，也是水泥行业下一步脱硝的方向。但SCR技术在水泥行业的普及率较低，催化剂主要以钒基为主，钒具有毒性，且SCR在使用中面临中毒、堵塞等问题。煤气化渣（Coal Gasification Slag，CGS）是煤气化过程中的副产物，本文尝试利用煤气化粗渣（Coal Gasification Coarse Slag，CGCS）作为载体，Mn基、Fe基氧化物为活性组分，制备粉体脱硝催化剂，并进一步研究其脱硝性能和机理。研究内容如下： （1）CGCS具有发达的孔结构，同时具有一定的机械强度，其成分与熟料类似，适合制备负载型脱硝催化剂。采用不同温度焙烧金属前驱体盐，得到非负载型催化剂，发现非负载型催化剂表面的 FeOx与 MnOx的分散程度、结晶状态、比表面积等都会影响其脱硝效率。采用浸渍法制备负载型铁基与锰基催化剂，分别研究其脱硝性能与抗硫中毒性，可知CGCS-15Fe与CGCS-5Mn在300℃和200℃分别具有最佳的脱硝活性，但CGCS-20Fe与CGCS-7Mn具有最佳的N2选择性。 （2）利用 CGCS 同时负载铁锰复合金属氧化物，结果显示，经过 550℃ 焙烧的CGCS-15Fe5Mn具有最佳的脱硝活性与抗硫中毒性，均优于CGCS-15Fe和CGCS-5Mn；在两种金属氧化物的共同作用下，脱硝活性与抗硫中毒性能得到有效提升，利用XRD、BET、SEM-EDS、FT-IR、TG等测试手段发现，Mn的加入使得两种活性组分的分散度提高，并与Fe产生协同作用，提高了催化剂的低温催化活性。 （3）测试 CGCS-15Fe5Mn 在空速（GHSV）、氨氮比、氧气浓度等条件下的脱硝活性，结果显示，GHSV=10000 h-1条件下，氨氮比为 1.0、O2浓度为 3 %时，CGCS-15Fe5Mn具有最佳的脱硝活性。
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