摘要
随着人类生活水平的提高和抗生素的滥用，环境中抗生素的浓度增加已经对生态环境和人类安全构成威胁。电化学高级氧化技术是一种很有前途的废水处理技术，其关键在于电极材料的选择，对降解的性能和效果起着重要的影响。MOFs衍生碳材料具有结构可调、孔径分布宽、多孔结构有序等诸多优点，在催化和吸附领域得到了广泛应用。为此，本文以MOFs材料为前驱体，通过高温热解制备了Ni-MOFs衍生碳材料(Ni/MC)和Ni/Mn-MOFs衍生碳复合材料(Ni/Mn/MC),并将其应用于电催化降解头孢曲松钠和模拟废水，探究了不同实验条件对降解率的影响，进一步对降解机理进行了分析。 本文以NiCl2·6H2O和H2BDC为原料通过水热和碳化的方法制备了Ni/MC材料。Ni-MOFs是由许多纳米片聚集而成的花状结构，在经过高温碳化后依然保持原有形貌。这些纳米片以不同的方向连接，相邻的纳米片之间有明显的开放空间，增加与电解质之间的接触面积，有效促进了头孢曲松钠的降解。当煅烧温度在600℃时，Ni/MC-600的电催化降解性能最好，在最佳反应条件下降解120min时，头孢曲松钠的降解率为92.42％。此外，Ni/MC-600阴极在经过20次的循环使用后，依旧能保持良好的降解效果，具有优异的循环稳定性。 在上述研究的基础上，向其中加入MnCl2·4H2O并通过水热和高温热解的方法制得三维超薄花状Ni/Mn/MC微球。这种独特的超薄多孔花状结构能够暴露出更多活性位点，提供快速的离子/电子转移，同时碳骨架的优异导电性以及两种成分的合理组成与协同效应，能够促进反应体系中活性自由基的产生，加快电化学降解过程。当Ni-Mn的金属摩尔比为5∶1时，制备的Ni/Mn/MC-5∶1复合阴极对头孢曲松钠的电催化降解性能最佳，在120min时的降解率为98.16％,经过20次循环使用仍能保持良好的降解效果。此外，利用Ni/Mn/MC-5∶1复合阴极对模拟废水进行电催化降解实验，研究了在最佳反应条件下模拟废水中头孢曲松钠和COD的去除率，并对电催化降解过程中的电极能耗和电流效率进行分析。
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