摘要
矿物－水界面反应几乎涉及所有的地球化学过程，包括矿物的结晶、蚀变、变质、风化和黏土矿物的形成等。除与地质作用相关外，还涉及植物养分的供应、土壤改良和重金属钝化等，也涉及酸性矿山废水对尾渣和库坝的溶蚀、重金属污染物的迁移与沉淀及对周边水体和土壤的污染，并与生态修复、环境保护等密切相关。在自然界中，矿物结构无时无刻不在发生着变化，而黏土矿物又为土壤重要的组成矿物。由于大气降水（酸雨）和植物分泌（草酸），使土壤成为一个酸性的环境。因此，基于自然界地球表层土壤中的典型二八面体层状硅酸盐（DPSM）及酸性环境特征，本文选择四川盐亭蒙脱石、河北白云母和吉林伊利石与草酸和硫酸构建矿物－酸溶液反应体系，研究典型DPSM在酸性溶液中的特征变化与反应过程。采用电感耦合等离子发射光谱（ICP-OES）对反应后滤液中 Al3+和 Si4+离子的含量进行分析，采用 X 射线衍射（XRD）、红外光谱分析（FT-IR）对DPSM原样和反应后样品的结构特征进行分析。系统探究了三种典型DPSM在酸性水体中的结构、成分特征变化过程。 研究结果表明：从三种典型DPSM与酸反应机制来看，蒙脱石在草酸和硫酸溶液中的反应过程首先发生在蒙脱石边缘，H+交换出Ca2+并攻击(OH)-，引起八面体中Al3+的溶出以及四面体中 Si4+的溶出，从而导致层间距逐渐减小，（001）衍射峰强度逐渐降低和峰宽的逐渐增加，进而导致蒙脱石结构有序程度降低和结构破坏。在伊利石与白云母中，水界面反应也优先发生在矿物的边缘，有所不同的是交换的层间阳离子为K+。滤液中 Al3+和 Si4+的含量均随酸浓度的增大和反应时间的增加而逐渐增加，但溶解速率不同，表现为Al3+高Si4+低的差异性溶解；在反应过程中，三种矿物的（001）特征峰出现宽化、强度降低并向高角度一侧偏移，阳离子交换容量逐渐降低，同时溶液的 pH值随之升高。矿物在酸溶液体系中，H+交换层间阳离子并攻击(OH)-，导致结构中Al3+和Si4+的差异性逐渐释出，是矿物结构由表及里逐渐破坏的反应过程。 在利用三种典型的DPSM在酸性水体中吸附两种重金属离子（Cd2+和Pb2+），同时将溶液的pH调整为5和6，探索不同pH下对重金属的吸附效果。其中，蒙脱石的吸附效果强于伊利石和白云母，蒙脱石对 Pb2+的吸附量最高为 60.90 mg/g，对 Cd2+的吸附量最高为47.22 mg/g。在探讨三种矿物对酸性水体pH调节时，蒙脱石的效果最佳，可将溶液的pH从4.0调节到5.68。
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