摘要
电介质储能材料具有较高的功率密度、极快的充放电速率、较长的循环使用寿命以及良好的稳定性，已广泛应用于各类电气电子设备以及功率脉冲领域。然而，随着环保化、小型集成化的发展需求，电介质材料的储能性能亟待进一步提升。BaTiO3作为一种无铅功能陶瓷，具有较高的介电常数、较低的介电损耗以及良好的温度和机械稳定性，是一种具有潜力的电介质储能材料。但是，BaTiO3较低的击穿场强和较高的剩余极化极大地限制了其在电介质储能领域的应用。因此，本文通过多组元固溶、高熵策略及A/B位共掺方法调控BaTiO3陶瓷的畴结构和弛豫特性，通过研究各种方法对陶瓷组成、微观结构和性能的影响规律，揭示其储能性能增强机理。 通过多组元固溶的方式，将线性电介质Ca0.7La0.2TiO3和Na0.5Bi0.5TiO3引入BaTiO3基体中，采用传统固相法制备出(1-x)(0.75BaTiO3-0.25Na0.5Bi0.5TiO3)-xCa0.7La0.2TiO3系列样品。结果表明，Ca0.7La0.2TiO3的引入可以降低基体晶格常数，细化晶粒尺寸，使材料具有较高的介电常数和良好的绝缘性，从而显著提高了陶瓷的击穿场强。x=0.06的组分在270kV/cm下储能密度为2.46J/cm3，储能效率为75%，同时具有良好的温度及频率稳定性。 采用高熵策略，利用(Mg1/6Zn1/6Ta1/3Nb1/3)4+离子取代Ti4+离子，同时提高Na0.5Bi0.5TiO3的比例，制备出Ba0.65(Na0.5Bi0.5)0.35Ti(1-x)(Mg1/6Zn1/6Ta1/3Nb1/3)xO3系列样品。结果表明，复合离子的引入使得陶瓷发生从四方相到赝立方相的转变，晶粒尺寸减小，弛豫温度范围拓宽。该体系极化强度提升明显，使得x=0.06的样品在220kV/cm下获得2.51J/cm3的储能密度和83.03%的储能效率，同时具有良好的温度及频率稳定性。 通过A位和B位共掺杂的方式，使用Ca2+、La3+及Mg2+、Nb5+分别对0.65BaTiO3-0.35Na0.5Bi0.5TiO3的A位和B位进行掺杂，制备出(1-x)(0.65BaTiO3-0.35Na0.5Bi0.5TiO3)-xCa0.7La0.2(Mg1/3Nb2/3)O3系列样品。结果表明，A/B位共掺杂促使陶瓷发生由四方相到赝立方相的转变，同时显著降低晶粒尺寸。该体系样品均具有优异的储能特性，取代量x=0.10的组分具有最佳储能性能，在340kV/cm下获得3.40J/cm3的储能密度和80.64%的储能效率，同时具有良好的温度及频率稳定性。
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