摘要
兰州市是西北地区重要的工业产业基地，且春季沙尘天气频发和冬季供暖，导致大气PM2.5污染较为严重，特别是PM2.5中携带的重金属会对当地人类健康和生态环境构成威胁。因此，本研究以兰州市城关区和西固区为研究区域，在2019年1-12月进行连续大气PM2.5采样，对其携带的Sb、Al、As、Cd、Cr、Hg、Pb、Mn、Ni和Se等10种重金属进行分析测定。基于富集因子和地累积指数进行污染水平评估判断，且进一步运用相关性分析、主成分分析（PCA）、正定矩阵因子法（PMF）进行重金属来源解析，同时评估其对于不同年龄段人群在不同途径下可能造成的健康风险。结果显示如下： （1）兰州市城关区和西固区PM2.5月变化整体趋势基本一致，最大值均处于5月，分别为为156.43μg·m-3和121.00μg·m-3；最小值分别处于9月和10月，浓度为18.43μg·m-3和23.71μg·m-3。此外，通过对比两区在不同季节变化特征，发现城关区春冬季的PM2.5浓度小于西固区，夏秋季大于西固区。但总体两区在不同季节均表现出春季（74.04μg·m-3和86.33μg·m-3）＞冬季（73.19μg·m-3和78.95μg·m-3）＞夏季（34.19μg·m-3和30.81μg·m-3）＞秋季（30.48μg·m-3和25.52μg·m-3）的趋势，可见两区不同季节的PM2.5污染浓度差异较大。此外，两区大气PM2.5年均浓度分别为52.98μg·m-3和55.40μg·m-3，均超出了《环境空气质量标准》（GB3095-2012）二级标准（35μg·m-3）的1.51倍和1.58倍。 （2）兰州市两区PM2.5中10种金属元素年均含量分别为：城关区Al＞Mn＞Pb＞As＞Cd＞Se＞Ni＞Cr＞Sb＞Hg，西固区Al＞Pb＞Mn＞As＞Cd＞Se＞Ni＞Sb＞Cr＞Hg。城关区Al、Cd、Cr、Hg、Ni元素和西固区Al、Cd、Cr、Hg、Mn、Ni的变异系数超出100%，两区其余元素都属于中等变异系数，推测两区大气污染受人为影响可能性较大。此外，两区的PM2.5重金属月变化整体趋势大体一致，均为Al元素浓度最高。同时，两区重金属季变化特征整体趋势相似，Al元素均在春季达到最高，分别为695.48ng?m-3、746.29ng?m-3。相反的，元素Pb、Sb、As、Cd、Se浓度呈现出冬季最大。 （3）根据相关性分析初步可知，两区污染源相似。其中，Cd、As和Pb三种元素相关系数很高，表现为燃煤源和机动车源。Cr、Mn和Al元素之间相关系数较高，表现为工业排放源和扬尘源。根据主成分分析得出两区主要污染源均为3个，且主要污染来源一致，仅在贡献率上有些不同。总体而言，城关区累积贡献率为78.3%，分别为燃煤和机动车源（36.3%）、工业排放源和扬尘源（32.3%）、工业排放源和燃煤源（9.7%）。西固区累积贡献率为77.0%，分别为燃煤和机动车源（36.3%）、工业排放源和扬尘源（29.5%）、工业排放源和燃煤源（11.2%）。 （4）根据PMF模型显示，城关区主要有4个污染源：分别为燃煤/工业混合源（6.8%）、工业/机动车混合源（15.6%）、扬尘/工业混合源（70.4%）和燃煤/机动车混合源（7.2%）。西固区主要有3个污染源，分别为燃煤/工业混合源（8.3%）、扬尘/工业混合源（74.7%）和燃煤/机动车混合源（17.0%）。且两区最大污染源均为扬尘/工业混合源。 （5）根据PM2.5重金属健康风险评价可知，两区儿童的经口摄入HI值均超出1，说明存在非致癌风险，呼吸摄入途径和皮肤接触途径则不存在非致癌风险；成人在这3种途径下均不存在非致癌风险。此外，经口摄入途径下，两区儿童As和Cd存在致癌风险，其余元素在3种途径下致癌风险在可接受范围内或不存在致癌风险。
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