摘要
近年来，由于钙钛矿太阳能电池拥有众多优异的光电性能，如双极性传输，载流子扩散长度长，高吸收系数等而受到广泛的关注，并获得快速的发展。目前，其光电转换效率（PCE）已经从最初的3.8%提升到25.7%，凭借着与硅基电池相媲美的高效率，也显示出巨大的商业化潜力。此外，钙钛矿太阳能电池（PSCs）想要大规模商业化发展，稳定性就必须得到有效的解决。本文主要通过在钙钛矿表面引入铵盐来钝化钙钛矿表面缺陷以及在钙钛矿中掺杂添加剂来增大晶粒尺寸，降低晶界缺陷密度，从而减少器件的非辐射复合损耗，同时提高器件的稳定性和光电性能。本论文主要研究内容如下： （1）采用一种简便的溶液方法，在三元混合阳离子[(FAPbI3)0.87(MAPbBr3)0.13]0.92(CsPbI3)0.08（CsFAMA）钙钛矿薄膜顶部引入辛基碘化铵（OAI），与薄膜表面过量PbI2反应形成二维钙钛矿（2D）并与底部的三维钙钛矿（3D）形成2D/3D钙钛矿异质结。研究表明，2D钙钛矿层的引入钝化了3D钙钛矿的表面缺陷，抑制了非辐射复合损耗。此外，接触角测试证明，2D/3D钙钛矿表现出良好的疏水性，可以阻止3D钙钛矿受水分的侵蚀而发生降解。2D/3DPSCs实现了15.10%的最优PCE，比3D钙钛矿器件提高了14.1%。将3D和2D/3D器件置于环境条件下80天后，其PCE分别保持在原始效率的66.3%，91%左右。放在85℃烘箱300h后，3D和2D/3D器件的效率分别维持在原始效率的43.1%，73.9%左右。 （2）采用反溶剂法制备FTO/c-TiO2/m-TiO2/Perovskite/CuSCN/Carbon的n-i-p平面异质结PSCs并通过溶液旋涂的方法在钙钛矿薄膜表面旋涂NMAI异丙醇溶液。研究表明，钝化后钙钛矿薄膜表面粗糙度由9.22nm下降至4.03nm左右。此外，粗糙度的降低有助于空穴传输层的制备，从而改善了钙钛矿与空穴传输层的接触。进一步研究表明，相比于原始钙钛矿，NMAI钝化钙钛矿后价带从-5.71上升到-5.65eV，优化了界面能级排列，降低界面处载流子复合，提高器件的PCE，实现了更高效的传输。与对照组相比，钝化后的器件从13.34%提升至14.48%的最优效率。 （3）考虑到在钙钛矿结晶过程中容易形成缺陷，所以我们在三元混合阳离子Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.83Br0.17)3钙钛矿前驱体中引入添加剂(S)-(-)-4-氨基-2-羟基丁酸（SAHBA）。通过SEM和XRD测试证明在钙钛矿溶液中掺入添加剂后，钙钛矿薄膜的晶体质量得到了改善，晶粒尺寸显著增大（235.9nm提高到327.6nm），这意味着晶界的减少大大降低了载流子的复合路径，使器件实现的更低的开路电压损失。暗电流和EIS等测试说明引入SAHBA添加剂改善了器件内部的离子迁移能力。与控制组器件相比，含0.2mol%的SAHBA器件效率从13.27%提升到14.23%。未封装的器件放在室温中30天仍维持在初始效率的77.7%左右。
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