摘要
在现代社会中，电子设备的快速迭代显著地影响着我们的日常生活方式。柔性电子器件的出现，特别是作为能够实时监测健康状况的智能生物接口，在医疗保健领域显示出巨大的应用潜力。在当前的能源存储和转换技术中，尤其是锂电池技术，虽然广泛应用于各种便携式和可穿戴设备中，但它们面临着频繁充放电的需求，这不仅增加了维护成本，也限制了设备的使用寿命和可靠性。与此同时，这些传统能源技术往往无法有效适应柔性和可延展的电子设备的发展需求。相比之下，柔性热电技术，通过直接将环境热能转换为电能，提供了一种无需频繁充电的持续能源解决方案，成为满足新一代柔性电子设备能源需求的有力候选。对此，二维层状材料由于其原子级的平面结构和优异的机械柔性，引起了学术界的广泛关注。二硫化钽（TaS2）在光学和电子方面表现出独特性能，同时具备出色的机械柔性，使其成为柔性电子器件和可穿戴技术的候选材料之一。然而，TaS2金属导电特性导致热电性能较差，这严重限制了其柔性热电的应用。本研究通过分别构建新型的TaS2基三维互穿导电网络和二维范德华异质结构，探索了工艺-微结构-热电性能三者间的关系，实现了热电性的优化，并拓展了其在柔性传感器上的应用。主要内容如下： （1）通过锂离子插层、剥离并与导电聚合物PEDOT:PSS和导电填料AgNWs构建了具有优异热电性能和拉伸性能的TaS2/AgNWs/PEDOT:PSS（TAP）复合薄膜。具有三维互穿导电网络的TAP复合薄膜的电导率从869Scm?1达到2173Scm?1，同时电子补偿效应使塞贝克系数的绝对值从10.8μVK?1提升到15.3μVK?1，拉伸强度从5.86MPa上升到19.56MPa。基于复合薄膜的热电发电器件在温差为30K下的最大输出功率为20.29nW。基于该薄膜的温度传感器温度分辨率可以达到1K，响应时间可以达到0.8s。基于该薄膜的应变传感器具有快速的响应时间（0.103s）和极短的恢复时间（0.164s），表明其对温度变化和压力刺激具有较好的敏感性，有望运用于触摸传感器、呼吸传感器和应变传感器。 （2）基于有机插层、剥离和异质自组装的方法，构建了TaS2/有机物/TiS2二维范德华堆叠异质结构，其塞贝克系数的绝对值从11.7μVK?1提高至38.3μVK?1，这一提升归因于加权效应以及界面能量过滤效应。理论计算表明金属TaS2的功函数明显高于n型半导体TiS2，在TaS2与TiS2接触的地方可能形成肖特基势垒，从而在接触界面处实现能量过滤，过滤掉低能载流子。功率因数从12.2μWm?1K?2增加到87.6μWm?1K?2，是TaS2超晶格薄膜的7倍。基于该复合薄膜的热电发电器件在温差为40K下的最大输出功率为86.4nW。集成了基于该复合薄膜的触觉传感器，不同的手指数量对应不同的输出电压信号，将不同的电压信号标定为字母，可作为视力障碍者的语言援助手段。集成了基于该复合薄膜的呼吸传感器，将呼出的热量转换为电信号实现了呼吸频率的实时监测且循环稳定性优异。 本研究分别构建了三维互穿导电网络和二维范德华堆叠异质结构，有效提升了TaS2基材料的热电性能并拓展了其在温度传感、呼吸传感和应变传感上的应用，为其在人机交互和健康管理等可穿戴电子领域的应用奠定了一定的基础。
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