摘要
CsPbIxBr3-X作为一种代表性的全无机钙钛矿材料，其带隙可调，常作为单结钙钛矿太阳电池的吸光层或串联电池的顶端，这使得它拥有广阔的未来发展潜力。但是溶液法制作的CsPbIxBr3-X钙钛矿薄膜在表面和晶界处含有许多缺陷，当钙钛矿薄膜与电荷传输层接触时， 这些缺陷会诱导载流子发生非辐射复合，严重影响器件内部界面处载流子的传输，降低了电池性能。界面修饰是一种常用于钝化钙钛矿薄膜缺陷、提高界面处载流子输运效率的有效方法。本文采用CsF和茶碱（Theophylline)两种材料来分别修饰MeO-2PACz空穴传输层和钙钛矿吸光层界面，提升CsPbIxBr3-X钙钛矿太阳电池性能和稳定性。主要研究内容如下： (1) 探究提升全无机钙钛矿太阳电池性能的最佳溶剂。MeO-2PACz作为一种优异的空穴传输层材料，其表面浸润性较差，不利于钙钛矿前驱体溶液沉积，本文采用了三种不同的溶剂（CB、 IPA和Ethanol)来处理MeO-2PACz层，从改善其浸润性入手，提高钙钛矿薄膜结晶质量，增强薄膜的光吸收性能和提高电池光电转换效率。从中选取使得电池效率提升最多的溶剂（IPA)，来溶解CsF和Theophylline,用于进一步提高电池性能。 (2) 研究CsF溶液对全无机钙钛矿薄膜质量及器件性能的影响机理。使用不同浓度的CsF溶液修饰钙钛矿层与空穴传输层界面，经过实验及表征测试发现：CsF可以与钙钛矿薄膜表面未配位的Pb2+发生相互作用，降低钙钛矿薄膜缺陷态密度，抑制界面处载流子的非辐射复合，经过CsF-1.5 mg/ml修饰的反式结构CsPbI2.85Br0.15全无机钙钛矿太阳电池光电转换效率（PCE)达到18.40%,远高于未修饰的器件（PCE=16.15%)；同时，CsF修饰可以改善MeO-2PACz空穴传输层的浸润性，使钙钛矿前驱体溶液能更好地铺展开，获得的薄膜表面均方根（RMS)粗糙度减小，有利于阻挡外界水分浸入，提高器件稳定性。将未封装器件在温度（T=25℃)，湿度（RH=10%)的环境中存放600 h后，使用CsF修饰的器件仍有其初始效率的89%，而对照器件急剧下降到其初始效率的61%。 (3) 研究Theophylline溶液对全无机钙钛矿薄膜质量及器件性能的影响机理。钙钛矿薄膜埋底界面的缺陷是引起载流子非辐射复合损失的主要原因之一，非辐射复合会导致电荷传输效率低，影响钙钛矿太阳电池整体性能，本文首次将茶碱（Theophylline)溶液用于全无机钙钛矿薄膜埋底界面修饰，研究发现：Theophylline分子中羰基（C=0)官能团的氧含有孤对电子，可通过路易斯酸碱反应与钙钛矿薄膜表面未配位的Pb2+缺陷发生相互作用，钝化薄膜表面缺陷，抑制非辐射复合；使用Theophylline修饰的器件内建电势（Vbi）显著提高，电荷分离驱动力增强，提高了载流子传输效率。使用 Theophylline 修饰的反式结构CsPbI2.85Br0.15全无机钙钛矿太阳电池最佳PCE达到18.78%，将未封装的器件在T=25℃、RH=10%的环境中存贮600 h后，Theophylline修饰的器件仍保留其原始效率的93%，而对照器件仅有其初始效率的65%。 本文使用三种不同溶剂（CB、IPA和Ethanol）处理MeO-2PACz，筛选出提升全无机钙钛矿太阳电池性能的最佳溶剂，然后用其溶解CsF和Theophylline，分别修饰钙钛矿薄膜与空穴传输层界面，从缺陷钝化的角度来提升全无机钙钛矿太阳电池性能和稳定性，为反式全无机钙钛矿太阳电池的进一步发展作出贡献。
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