摘要
铀尾矿库的生态环境问题日益凸显。由于早期没有采取严格的措施，产生的无控酸性含铀渗滤液对周围环境造成污染，具有潜在辐射危害。地下水环境中各种离子并存，沉积物中各种污染因子更加复杂，给修复造成了极大的困扰。本文针对地下水-沉积物中敏感成分，在实验室配比了Ca2+、Mg2+、SO42-、PO43-等离子并存的含铀模拟液，并添加了与铀具有相似氧化还原电位的铁的亚稳态氧化物。选用赖氏菌对模型中的铀进行固定处理，采用老化实验探究各环境因子交互作用下铀的形态转化规律；利用BCR提取法分析了沉积物中铀的形态和矿化物的长期稳定性；并通过官能团屏蔽实验和XPS、XRD、穆斯堡尔等表征手段，探明了赖氏菌固定铀的主要作用官能团和模拟液-沉积物（铁氧化物）中铀固定实验的影响机理。 （1）对照组各物质的地球化学变化结果显示，模拟液中的亚铁离子持续上升，铀浓度呈现先下降后上升最后趋于平缓的趋势，磷酸根离子和铀浓度变化趋势一致，而硫酸根趋势相反。沉积物（针铁矿、双线铁水合物、赤铁矿）形貌随时间变得更加松散，铁氧化物之间也结合更紧密。（2）条件因素影响实验表明，溶解氧对铀浓度变化影响较小，pH的影响大，当pH升高到4-6时，与pH为2-3对比，溶液中铀浓度降低了3.0%左右，此时去除率达到93.8%，说明pH越高，赖氏菌的活性越强，固定效果更好。官能团屏蔽实验发现官能团作用顺序为羧基＞磷酸基团＞氨基。（3）亚稳态铁氧化物的影响实验发现，加入铁氧化物后，溶液中铀浓度反而上升了0.18mg/L，表明赖氏菌会还原一部分铁氧化物，促使形成二价和三价铁共存的矿物质，一定程度上抑制了铀的固定，其中赤铁矿抑制作用最大，能抑制3.5%的铀被固定。 综上所述，在赖氏菌作用下，体系中形成稳定的Fe-U-P三元络合物，铀的去除率达到89.4%，表明赖氏菌能有效固定地下水-沉积物（铁氧化物）中的铀，为富铁铀矿区地下水采用生物修复的可行性提供决定性依据。
NETL