摘要
随着全球能源需求增长、化石燃料枯竭和环境恶化，人们对于寻找绿色和可持续能源资源的迫切需求变得日益显著。氢能具有高能量密度、环保等优势，被认为是未来最有前途的绿色能源。目前，电催化分解水是制备高纯氢的首选方法，但该方法应用于工业方面还有很大的难度。采用高效的电催化剂可以提高电解水反应活性，降低反应的过电位，提高能量转化效率。现如今，最高效的电催化剂主要有铂（Pt）、（Ir）等贵金属及其化合物，但由于其储量有限、价格高昂、不稳定等缺陷难以在大规模商业应用中满足需求。因此。研究和开发高效且廉价的催化剂是至关重要的。目前，过渡金属基催化剂因其优异的催化性能、较低的成本等被广泛关注。天然木材因其丰富的三维孔道结构和表面活性官能团，使其成为制备高效、稳定电解水催化剂的理想材料。将导电性较差的催化剂材料直接生长在木材表面，降低催化剂材料的接触电阻，进而提升电子传输效率。因此，本文选用天然可再生的木材作为导电基底材料结合过渡金属，通过金属和非金属掺杂、构筑异质结等方法，设计并制备了一系列高催化性能、高稳定性、低成本的纳米结构催化电极。论文具体工作内容如下： 1.以木材为导电基底和集流体，采用溶剂热和高温热解相结合的策略，将核壳结构的CoP@CoFe颗粒嵌入到木材细胞壁上，制备了用于析氧反应（OxygenEvolutionReaction,OER）的复合催化剂。CoP@CoFe颗粒在细胞壁的均匀分布、CarbonizedWood（CW）衬底的高导电性和丰富的孔隙和定向微通道结构加速了电荷的快速转移。核壳杂交的界面效应激活了CoP@CoFe的内在OER效率。在碱性电解质溶液中，样品CoP@CoFe/CW具有出色的OER性能，在10mAcm-2电流密度下，具有较小的过电位，仅120mV。同时具有较小的Tafel斜率，仅52mVdec-1。因此，这种基于生态友好和可再生CW的催化剂设计策略，为探索高导电性和快速质量转化的复合材料在水电解和其他储能/转换系统中提供了不同的见解。 2.选用天然环保且廉价的木材作为基体。结合一步水热法，将CoNi-MOF纳米颗粒嵌入到富含羟基官能团的天然木材排列良好的通道中，从而制备出一种高效碳化木材（CW）电极CoNi-MOF/CW。木材表面及内部存在的丰富的羟基和金属阳离子之间的强相互作用，有助于形成分散均匀的Co-Ni纳米颗粒。Co-Ni纳米颗粒的均匀分布与多孔木材结构相结合，有益于增大催化剂的活性表面积，改善电子传递效率，并优化质量扩散路径有助于催化剂具有较大的活性表面积和改进的电子和质量扩散途径。结果表明，CoNi-MOF连续电极在162和206mV的低过电位下分别实现了50mAcm-2和100mAcm-2的电流密度，证明了其高效析氧的有效性。为制备高电流密度的电极提供了有效的方案。 3.利用水热和电化学沉积相结合的策略，在纳米花瓣状的MoS2/CW纳米片上制备了FeCuNiMnCr高熵合金（HEA）（FeCuNiMnCr@MoS2/CW），表现出优异的电催化性能。首先通过水热法，在孔隙发达的炭化木(CW)上制备MoS2纳米片（MoS2/CW），随后通过电化学电沉积法将FeCuNiMnCr-HEA负载在炭化木衬底的MoS2纳米片上。得益于MoS2/CW特殊的微观形貌以及FeCuNiMnCr-HEA各金属之间的协同作用和丰富的活性位点。在碱性介质中，FeCuNiMnCr@MoS2/CW表现出出色的OER活性，达到50mAcm-2的电流密度，只需190mV的超低过电位，且Tafel斜率仅91mVdec-1；另外，在中性溶液中，这种催化剂还具有优异的HER活性，当电流密度为10mAcm-2时，其过电位只有55mV，超过了之前报道的大多数多组分电催化剂。该项研究为设计环保价格低廉的高效多功能电催化剂提供了不同的参考。
NETL