摘要
聚酰亚胺(PI)是一类集耐热、耐化学腐蚀、机械性能高与优异介电和绝缘性能于一身的有机高分子材料,也正因聚酰亚胺有如此多的优良性能,使得聚酰亚胺在航空航天、交通运输、微电子等领域得到广泛的应用。但是由于聚酰亚胺分子内电荷转移络合物的形成导致传统芳香聚酰亚胺薄膜具有较差的光学透明性,并呈现黄色甚至是棕色的特征颜色,大大限制了聚酰亚胺在光学领域中的应用。针对这个问题,提出了一种制备高耐热、低介电常数、全芳香结构的高透明聚酰亚胺薄膜的设计策略。 首先,本文设计了一类以刚性螺环双呫吨为母核的二胺单体,并使用系列二胺单体与4,4''-(六氟异丙烯)二酞酸酐(6FDA)通过高温一步法得到系列聚合物。通过核磁共振氢谱、红外、有机元素分析等手段验证了目标聚合物成功合成,并对聚合物的各项性质进行了测试。结果显示,所获得的 PI-1 薄膜具有高光学透明度(截止波长 λcutoff = 325 nm, T450nm = 95%),高耐热性(失重 5%时的温度 Td5%为 520℃,玻璃化转变温度 Tg 高达346℃),与此同时薄膜在 1 GHz 下的介电常数低至 2.27,介电损耗低至 0.01,但是薄膜的拉伸强度仅有 54 MPa,需要进一步改性。 第三章中,将光学性质表现最好的二胺 SPTXXO 与七种不同的酸酐进行聚合,得到系列聚合物。结果显示,芳香族聚酰亚胺的耐热性得到了进一步提高,拉伸强度也有所提高,但是却损失了部分的光学性能;而半脂肪族聚酰亚胺有着较好的光学性质,但是耐热性稍差。 第四章中,为了得到综合前两章研究中各项性能的优势得到更均衡的薄膜,我们使用SPTXXO与两种酸酐进行共聚,结果发现,共聚物既保留了芳香族聚合物的耐热性,玻璃化转变温度达到了 381℃,也保留了脂肪族聚合物的韧性,拉伸强度达到了 107 MPa,同时T450nm也超过了90%,表现出较好的光学性质。