摘要
工业革命以来，人为活性氮排放导致的大气氮沉降持续增加已成为全球变化中的主要环境问题之一。大气氮沉降通过影响生态系统氮循环，导致水体富营养化、生物多样性降低、温室气体排放增加等负面环境效应，影响生态系统服务功能发挥和社会经济的可持续发展。森林分布广泛，是陆地生态系统的主体部分，碳、氮储量巨大，在陆地碳封存和减缓气候变暖等诸多方面扮演着重要的角色。上世纪中期以来，快速增加的大气氮沉降已经成为森林主要的外源氮输入并深刻影响森林内部的氮循环过程和氮素输出通量，进而影响区域乃至全球的森林固碳能力和森林流域的水、土、大气环境质量。目前，大量前瞻性的研究通过人工氮添加实验模拟了高氮沉降下森林土壤氮状态（氮含量、氮储库和净氮转化速率等）和氮循环过程变化，但处于多年持续自然高大气氮输入背景下的森林氮富集状况和氮循环过程研究仍较缺乏。东亚是全球高氮沉降地区，而京津冀地区是东亚氮污染热点区，诊断该区森林土壤氮状态和氮循环过程变化能够丰富森林氮循环理论，也有助于人为成因氮污染物的去向追踪和环境效应评估，服务于森林管理与生态质量提升。 本论文选取京津冀地区不同大气氮沉降水平（28.7–69.0kgNha–1yr–1）的26个森林为研究对象，详细观测了土壤主要无机和有机氮素组分含量、微生物生物量碳、氮含量、总有机碳和溶解有机碳含量、净氮矿化和硝化速率，以及总氮、铵态氮（NH4+）、硝态氮（NO3–）和溶解有机氮的氮氧稳定同位素组成。通过收集前人其它地区和京津冀地区的相关数据进行对比或整合分析，建立土壤氮转化过程反应比例的同位素量化模型和土壤NO3–输入-输出同位素质量平衡模型，结合各研究森林的环境数据进行了相关性分析，探讨了高氮沉降下森林土壤氮素富集程度及其变化机制、土壤氮解聚、矿化、硝化、反硝化和NO3–淋溶过程的氮转化程度及其主控因子、土壤NO3–的源、汇状态及其变化机制。主要结果和发现如下： （1）研究区森林土壤NH4+（27.1±3.9mgNkg–1）和NO3–（7.0±4.2mgNkg–1）含量总体高于其它温带森林，但溶解有机氮（10.6±4.8mgNkg–1）、微生物量碳（403.6±156.1mgCkg–1）和氮（40.9±17.9mgNkg–1）、净氮矿化速率（0.5±0.3mgNkg–1d–1）和净硝化速率（0.4±0.3mgNkg–1d–1）却低于其它森林平均水平。随氮沉降增加，全球其他森林土壤NH4+和NO3–含量均显著增加，但在京津冀地区仅发现土壤净硝化速率和NO3–含量随氮沉降增加而增加，而净氮矿化速率和其它氮含量指标的变化与土壤含水量和碳含量指标呈显著正相关关系。基于可获得的大气氮输入和森林土壤总氮储量变化数据，初步估算北京地区近十年间森林大气氮输入约84%被土壤固持（即输出16%）。这些结果表明，京津冀地区森林土壤硝化作用对高氮沉降响应敏感并已导致土壤NO3–富集，但较低的年均降水量（MAP）和森林生产力造成微生物氮矿化速率较低，其主要受到土壤含水量和碳有效性的限制，这可能是土壤对大气氮输入固持比例较高和出现氮积累的主要原因之一。 （2）将氮沉降通量和氮同位素组成、主要氮转化过程的残余氮含量、氮同位素组成及其分馏等参数考虑到土壤氮转化过程反应比例的同位素量化模型，详细计算了研究区森林土壤氮解聚比例（2.1%±1.1%）、氮矿化比例（71.5%±7.7%）、硝化比例（46.0%±9.7%）和NO3–损失比例（81.4%±7.7%；其中反硝化和水文淋溶分别为30.5%±4.6%和50.9%±10.9%）。与东亚其它森林研究结果对比，发现京津冀地区森林土壤的氮解聚、氮矿化和NO3–淋溶比例偏高，而硝化和反硝化比例偏低。对东亚森林土壤氮转化比例和环境因子进行相关性分析，发现氮沉降能促进氮解聚和矿化比例，但NO3–生成和损失比例主要受MAP控制。然而，在京津冀研究区内，发现氮沉降与土壤各氮转化过程比例没有显著相关性，氮解聚和矿化比例随土壤含水量增加而增加，氮矿化和硝化比例随微生物量碳氮比升高而增加，NO3–的气态/淋溶损失比例随微生物量氮增加而增加。这些结果表明，在高人为氮污染但MAP和森林生产力偏低的京津冀地区，土壤氮转化比例对氮沉降的变化已经不敏感，而是主要受控于土壤含水量和微生物碳有效性。 （3）发现研究区森林土壤NO3–存在氧同位素正异常（Δ17ONO3–=1.0‰±0.8‰），结合Δ17ONO3–值估算了未经生物过程处理的大气NO3–在土壤NO3–中的占比和含量（4.2%±3.2%和0.3±0.3mgNkg–1），发现二者均随NO3–沉降通量增加而增加，提出它们是表征土壤NO3–富集程度或饱和度的地球化学新指标。结合NO3–沉降和溪流水NO3–通量及其氮氧同位素，构建了土壤NO3–输入-输出的同位素质量平衡模型并计算了土壤总硝化（129.0±47.9kgNha–1yr–1）、生物同化（122.0±46.2kgNha–1yr–1）和反硝化通量（27.4±24.4kgNha–1yr–1）。结合前人在东亚其他森林的研究，发现土壤总硝化、生物同化和反硝化通量均随氮沉降增加而增加，表明人为氮污染导致森林NO3–循环动态更开放。在京津冀研究区内，随土壤含水量增加，NO3–生物同化在总输出通量的占比显著增加，但反硝化在总输出的占比及其与NO3–淋溶的通量比值均降低。大气NO3–输入与土壤反硝化和NO3–淋溶之和的通量平均比值为1.2±1.3，并随微生物量碳氮比值增加而降低；土壤净硝化与生物同化通量平均比值为0.8±0.5，表明植物NO3–需求总体高于微生物NO3–供给，森林NO3–固持高于损失。这些结果表明，高人为氮污染下，京津冀地区MAP和森林生产力主导的土壤含水量和碳有效性增加会导致土壤NO3–循环动态更开放但NO3–通过气态损失的占比反而下降。同时，未来氮沉降增加将促进土壤NO3–相对植物NO3–需求的过剩。 本论文聚焦森林土壤的氮素地球化学特征，丰富了稳定同位素自然丰度指标和方法在陆生系统氮生物地球化学研究中的创新应用，详细诊断了自然高氮沉降下森林氮循环的模式及其过程变化的主控因子。研究结果为评估未来降水量变化和氮沉降增加如何影响人为氮污染物进入森林系统后的去向、森林土壤氮有效性和氮循环动态提供了新的科学依据，也有助于高人为氮负荷区域森林碳汇功能演化的评估和模拟。
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