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期刊信息/Journal information
分子催化
分子催化

李树本

双月刊

1001-3555

fzch@licp.cas.cn

0931-4968226

730000

兰州市天水中路18号

分子催化/Journal Journal of Molecular Catalysis(China)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是由中国化学会和中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院科学出版基金资助、科学出版社出版的国内外公开发行的学术性刊物。主要报道有关分子催化的最新进展与研究成果。内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。
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    ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用

    张亮夏飞袁亚飞李啸贤...
    199-207页
    查看更多>>摘要：采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5＞环状ZSM-5＞类球状团聚体ZSM-5＞小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高.

    ZSM-5分子筛合成形貌催化性能

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    氮掺杂的有序介孔碳负载钴纳米颗粒用于脂肪酰胺的催化加氢

    郑欢高玮刘泽邦何林...
    208-214页
    查看更多>>摘要：酰胺的选择性加氢可以作为有机胺的一种生产路径.传统的酰胺加氢多相催化体系多采用贵金属催化剂和高压氢气,存在成本较高的问题.我们采用离子交换热解法制备了氮掺杂有序介孔碳负载钻纳米颗粒催化剂(Co/MNC),该催化剂在脂肪族酰胺加氢反应中表现出良好的活性和选择性.结果表明,负载型Co催化剂在500 ℃下热解后,Co纳米颗粒分散均匀,催化剂表面同时存在金属Co0和具有路易斯酸性的CoOx,催化性能明显优于Co/MNC-600 和 Co/MNC-700.

    氮掺杂有序介孔碳钴纳米颗粒加氢脂肪酰胺

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    硫缺陷型In2S3光催化剂高效分解水制氢研究

    王凤娇闫良霖耿来红刘建华...
    215-223页
    查看更多>>摘要：缺陷工程被认为是提高光催化剂分解水制氢性能的关键策略之一,然而有关缺陷诱导半导体材料电子结构演变并增强光生载流子传输机制尚不明确.我们通过简单的一步水热合成法成功构建了富含S缺陷的In2S3半导体光催化剂(Vs-In2S3),在模拟太阳光辐照下其光催化分解水产氢性能相比传统的In2S3(P-In2S3)提升了近一个数量级(达到221.18 μmol g-1·h1).此外,利用自主研发的原位X射线光电子能谱(SI-XPS)结合相关密度泛函理论计算证实:S缺陷可诱导强还原性的低价态In(In(3-x)+)暴露,进而增强In位点对H2O的吸附和活化能力,因此,S缺陷型In2S3表现出显著增强的光催化析氢活性.此外,可视化观测到H2O分子在原位光照下脱质子转化为OH的分解水制氢过程.该研究为缺陷型光催化剂设计及光催化分解水反应机制和过程研究提供了一定的见解.

    光催化S缺陷硫化铟电子结构析氢反应

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    Ag掺杂γ-MnO2酸性电催化析氧反应研究

    徐志强孙艺萌王小梅刘博...
    224-233页
    查看更多>>摘要：高性能酸性电解水催化剂的开发是质子交换膜电解水技术的重要研究方向.我们通过将Ag掺杂到γ-MnO2(MO)中,获得了高性能Ag-MnO2(AMO)酸性析氧电催化剂.Ag的掺杂优化了 MO的电子结构,提高了 MO的析氧反应活性.最优催化剂获得10 mA·cm-2电流密度的过电位为398 mV,比MO降低了 28 mV.此外,Ag的掺杂提高了 MO的反应稳定性.最优催化剂在100 mA·cm-2的大电流密度下可稳定运行500 h以上,在高达500 mA·cm-2的电流密度下也可稳定运行50 h以上,是目前在大电流密度工作条件下最稳定的非贵金属酸性析氧电催化剂之一.

    电解水酸性析氧反应γ-MnO2Ag掺杂非贵金属

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    芳构化法合成2,5-二羟基对苯二甲酸反应机理的密度泛函理论研究

    王先飞钱刚
    234-244页
    查看更多>>摘要：采用密度泛函理论(DFT)计算,研究了由1,4-环己二酮-2,5-二甲酸二甲酯(DMSS)制备2,5-二羟基对苯二甲酸(DHTA)的反应机理.其中,采用IEFPCM溶剂模型着重计算了 DMSS由酮式互变异构为烯醇式的溶剂效应,并探究了碘在催化DMSS烯醇式氧化芳构化过程中的作用机制.计算结果表明,在溶剂分子的辅助下,DMSS酮-烯醇式互变异构反应的能垒显著降低;芳构化过程中,碘首先与过氧化氢反应生成活性物质次碘酸,其催化DMSS烯醇式发生碘代反应,并经过后续的消去和互变异构生成2,5-二羟基对苯二甲酸二甲酯(DMDHT),DMDHT进一步水解生成DHTA.同时,通过核磁共振氢谱测试验证了 DMSS酮-烯醇式互变异构的溶剂效应;反应性能考评实验结果表明,相较于无催化剂,在碘的催化作用下,DMDHT产品的纯度和收率更高.

    2,5-二羟基对苯二甲酸DFT互变异构芳构化反应机理

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    粉煤灰基Y型分子筛的制备及其对CO2加氢性能的研究

    李江圆李健庹昌民伍香连...
    245-253页
    查看更多>>摘要：以粉煤灰为原料制备Y型分子筛,并探究其CO2加氢活性.采用化学焙烧法活化粉煤灰,以Na2CO3作为化学活化剂,探究焙烧温度、焙烧时间、粉煤灰与碳酸钠的质量比对活化粉煤灰的影响,实验结果表明在焙烧温度800 ℃、焙烧时间2 h、粉煤灰与Na2CO3质量比为1.0∶0.8条件下,粉煤灰焙烧后产物以霞石为主.以洗涤后产物为原料,采用水热合成法制备Y型分子筛,探究HCl/SiO2比、晶种加入量、H2O/SiO2比、水热温度、水热时间对分子筛结晶度影响,在HCl/SiO2=2.7,晶种加入量为6％,H2O/SiO2=80,水热温度100 ℃、水热时间12 h所制备的Y型分子筛结晶度最高.将所制备的Y型分子筛进行CO2加氢实验,实验结果表明在反应温度600 ℃,反应压力为4.0 MPa条件下,CO2转化率达到60％,CH4选择性达44.9％.

    粉煤灰分子筛CO2加氢固废物利用

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    VOCs催化燃烧整体式催化剂及涂层材料研究进展

    包鹏飞周小纳韩维亮张继义...
    254-262页
    查看更多>>摘要：催化燃烧法是当前处理VOCs最具有发展前景的技术之一,其技术的关键在于催化剂.整体式催化剂具有优异的传质、良好的热稳定性、高比表面积、床层压降低、催化效率高、机械性能好、易于装卸和维修等特点,是目前实现工业VOCs治理最理想的催化剂.我们概述了用于VOCs催化燃烧反应的整体式催化剂及其涂层材料的研究现状,并展望了未来的发展趋势.

    催化燃烧VOCs整体式催化剂涂层材料

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    氮杂环化合物对苄醇电氧化的催化媒介作用研究进展

    周敏玲陈珂彭武金王孟辉...
    263-272页
    查看更多>>摘要：将芳香醇选择性地氧化为相应的羰基化合物(醛或酮)一直是化学研究人员面临的挑战之一.有机电合成技术中的间接电氧化法是进行芳香醇电氧化反应的常用方法,其中通过调控有机媒质结构是提高醇氧化选择性的一种有效途径.我们综述了几类含不同框架的有机媒质及其在醇的电化学氧化转化中的应用,介绍了这几类有机媒质的结构及其在间接电氧化反应中的作用机制,并进一步阐述了如何提高有机媒质的稳定性、溶解性和催化活性,实现醇的可控氧化转化.

    有机媒质芳香醇电氧化氧化还原可逆性催化活性

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    金催化乙炔氢氯化的密度泛函理论研究进展

    徐成瑜李晓月李胜楠董杨...
    273-283页
    查看更多>>摘要：乙炔氢氯化(AH)是生产氯乙烯的主要途径之一,传统上使用高毒性的汞催化剂,因此开发无汞催化剂迫在眉睫.金(Au)催化剂是最有潜力的替代催化剂之一,然而其活性Au物种、反应物的活化过程或反应过渡态结构等催化机理仍不够清晰.密度泛函理论(DFT)在研究由Au催化AH的反应机理中发挥了极其重要的作用.我们综述了 DFT对金催化剂活性位点、反应物在催化剂上的吸附性质及反应机理的研究进展.重点讨论了 DFT对阳离子金和金簇催化AH反应过程的模拟计算,包括Au电子状态、其它原子掺杂及金簇尺寸和形状对催化AH反应影响的模拟.结果表明DFT模拟计算在微观分子尺度上研究反应物的吸附、反应中间体及过渡态等方面发挥了关键作用,对理解Au催化AH反应机理做出了重要贡献.

    密度泛函理论金基催化剂贵金属催化碳载体载体效应

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    VOCs催化燃烧催化剂抗SO2中毒研究进展

    杨丹董芳张继义唐志诚...
    284-296页
    查看更多>>摘要：在VOCs催化氧化过程中,二氧化硫易与反应物在催化剂活性位点上产生竞争吸附行为,且能够与活性物种或载体反应生成硫酸盐使催化剂中毒,严重影响了催化氧化反应的效率.我们总结了催化剂的SO2中毒行为,概括了目前在贵金属、非贵金属催化剂的设计中应用较为广泛的抗SO2中毒措施,如助剂掺杂、双金属体系构建、载体改性、核壳结构设计等,剖析了催化剂酸性位的增强、结构的稳固、壳层保护等抵御SO2吸附与反应的原理,并对VOCs领域内抗SO2中毒催化剂的设计进行了总结与展望.

    VOCs催化燃烧硫中毒核壳结构

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