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高等学校化学学报
中华人民共和国教育部委托 吉林大学和南开大学
高等学校化学学报

中华人民共和国教育部委托 吉林大学和南开大学

周其凤

月刊

0251-0790

cjcu@jlu.edu.cn

0431-88499216

130012

长春市吉林大学南湖校区

高等学校化学学报/Journal Chemical Journal of Chinese UniversitiesCSCD北大核心CSTPCDEISCI
查看更多>>本学报是综合性学术刊物。以研究论文、研究快报、研究简报和综合评述等栏目集中报道我国化学学科及其交叉学科、新兴演算产边缘学科等领域中新开展的基础研究、应用研究和开发研究中取得的最新研究成果。坚持以新、快、高为办刊特色，载文学科覆盖面广，信息量大，学术水平高，创新性强。被SCIE、SCI收录。在美国化学文摘千种表中居科技期刊前列。是中国科技期刊引证报告期刊源。在全国优秀科技期刊第一、第二、第三届评比中先后获二等奖、一等奖和国家期刊奖。
正式出版
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    Zr-MOF固载聚离子液体对CO2环加成反应的催化性能

    张孟佳邹南罗佳美钟雄辉...
    1-11页
    查看更多>>摘要：通过无溶剂限域封装,将二溴对二甲苯和4,4'-联吡啶吸附至UiO-67材料微孔中,并原位聚合成聚离子液体PBpy-Br,得到兼具Br-,Zr-OH/Zr-OH2和N杂环3种活性中心的复合材料PBpy-Br@UiO-67.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、13C核磁共振波谱(13C NMR)、比表面积分析(BET)和热重分析(TGA)等手段对材料进行了表征,并将其应用于催化CO2与环氧氯丙烷的环加成反应中.在单因素实验基础上,通过响应面优化确定的最佳反应条件为反应温度100 ℃、pCO2=0.1 MPa、催化剂用量(质量分数)0.22％以及反应时间22 h.在该条件下,环氧氯丙烷转化率达99.6％,催化剂循环使用5次后,转化率仅下降2.3％.此外,对PBpy-Br@UiO-67的普适性进行了研究,将其用于催化其它环氧化物与CO2反应,转化率均在50％以上.研究结果表明,PBpy-Br@UiO-67催化剂具有反应条件温和及催化效率高的特点,为CO2的固定与转化提供了新催化体系.

    聚离子液体金属有机框架UiO-67无溶剂限域封装二氧化碳环加成反应

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    镍/氮共掺杂自支撑泡沫碳电极的构建及电催化CO2还原性能

    朱佳佳芮家亮石文文甘铠宁...
    12-20页
    查看更多>>摘要：以沥青为碳源、聚氨酯泡沫为模板,通过浸渍、固化和碳化等步骤制备了一系列镍/氮共掺杂自支撑泡沫碳电极,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附分析、拉曼光谱和X射线光电子能谱等手段对材料进行了表征.结果表明,制备的泡沫碳电极为三维大孔骨架结构,表面具有缺陷位和Ni-N配位结构,通过改变碳化温度可调控N含量,进而实现对Ni-Nx活性位含量的调控.将该泡沫碳电极作为电还原CO2的自支撑电极,可得到H2/CO摩尔比稳定可控的合成气.在-0.9～-1.3 V(vs.RHE)电位窗口内,H2/CO摩尔比可从1/2调整至2/1.反应10 h后,在900 ℃下得到的泡沫碳电极的电流密度为5.7 mA/cm2,H2/CO摩尔比约为1/1.

    电催化CO,还原自支撑电极合成气泡沫碳

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    高取向立构复合化聚乳酸超细纳米纤维膜的制备及长效驻极与滤除PM0.3性能

    王存民江亮李佳琪李欣雨...
    21-31页
    查看更多>>摘要：利用聚L-乳酸(PLLA)和聚D-乳酸(PDLA)链之间建立的立构复合产生强的分子间相互作用,并通过高压电场极化和高倍取向拉伸赋予聚乳酸(PLA)纳米纤维高的取向和细化,同时促进电活性相(β相、立构复合晶)的形成.得益于高取向的纤维形貌和优异的电活性,高取向立构复合化PLA(AS-PLA)纳米纤维膜的介电常数和表面电位分别高达1.68和5.4 kV.同时,AS-PLA纳米纤维膜表现出卓越的过滤性能和摩擦电性能,特别是PDLA添加量为40％时制备的PLLA/PDLA40纳米纤维膜,即使在85 L/min的高气流量下对超细空气颗粒物(PM0.3)的滤除效率仍达到90.51％,且空气阻力仅为240.6 Pa,明显优于纯PLA纤维膜(滤除效率80.34％,空气阻力251.4 Pa).此外,在高湿度(RH=70％)和高强度呼吸气流(85 L/min)条件下,由AS-PLA纳米纤维膜作为摩擦电活性层组装的摩擦纳米发电机(TENG)过滤器仍显示出优异的PM0.3去除效率,达到95.02％,远远超过普通PLA过滤器(去除效率仅为89.50％),表现出强的电荷再生能力.电活性的提高显著改善了纳米纤维膜的初始极化能力和摩擦电性能,在保证纤维膜初始电荷充足的同时可依赖摩擦电效应实现电荷再生,在不牺牲空气阻力的前提下实现长效过滤.

    立构复合化聚乳酸取向纤维电活性摩擦电效应超细空气颗粒物滤除

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    含哒嗪功能结构酰胺醚类化合物的合成及其缓蚀性能的实验评价与理论模拟

    任峻晴马玉乐马宇欣高少琪...
    32-44页
    查看更多>>摘要：为了解决碳钢在工业应用中的腐蚀状况,设计合成了 3种含哒嗪功能结构的酰胺醚类化合物(PCAE).采用电化学分析和表面测试等实验方法探究了其在1 mol/L盐酸中对碳钢的缓蚀性能,结果表明,PCAE是以抑制阳极为主的混合型缓蚀剂,PCAE1和PCAE2浓度为500 mg/L时缓蚀率分别为96.8％和93.1％,而PCAE3在100 mg/L时缓蚀率即可达到96.5％.PCAE在碳钢表面以化学吸附为主,符合Langmuir等温式,在缓蚀剂作用下的碳钢表面腐蚀坑明显减少,粗糙度曲线趋于平缓.量子化学计算结果表明,PCAE的结构中含有大量活性吸附位点,PCAE3分子最低未占据轨道(LUMO)接受金属电子形成反馈键的能力更占优势,其支链取代基中的C2pz和羰基O2pz对LUMO轨道的贡献较大.

    缓蚀剂电化学技术吸附量子化学计算

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    拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶的太赫兹光谱研究

    郑转平王博刘榆杭黄京...
    45-51页
    查看更多>>摘要：利用太赫兹时域光谱技术(THz-TDS)研究了拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶的太赫兹光谱.测试了拉莫三嗪、邻苯二甲酰亚胺、二者物理混合物及其共晶在0.5～5.0 THz的实验谱.结果显示,拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶在2.18和2.49 THz处出现了新的吸收峰,表明THz-TDS可有效鉴别拉莫三嗪、邻苯二甲酰亚胺及其共晶体.基于密度泛函理论对构建的共晶体理论晶型和晶胞结构进行结构优化与频谱模拟,模拟结果能较好地对实验谱进行重构.通过共晶THz吸收峰来源的讨论与分析,发现拉莫三嗪共晶体的分子间作用力主要源于π-π堆积力,且氢键有少量贡献.

    拉莫三嗪共晶太赫兹波吸收谱

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    ZSM-5封装Pt-La双金属催化剂的制备及对异丁烷裂解反应的催化性能

    胡文馨赵莹杜丹阳张红丹...
    52-59页
    查看更多>>摘要：采用一步水热法合成了 Pt-xLa@HZSM-5催化剂(v为合成体系中La与Pt的摩尔比,x=0.1,0.25,0.5和1.0).利用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氨气程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和X射线光电子能谱等表征了催化剂的结构、形貌、酸性及金属物种状态等.活性评价结果表明,Pt-0.25La@HZSM-5对异丁烷裂解反应的催化性能最佳,在625 ℃时,乙烯和丙烯收率为51.1％,而在相同反应条件下,采用浸渍法制备的Pt@HZSM-5-0.25La催化该反应的乙烯和丙烯收率仅为41.4％.

    ZSM-5水热合成封装金属纳米粒子催化裂解

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    木质素基聚离子液体膜的制备与应用

    杨思卿许神剑唐卿涵缪涵...
    60-69页
    查看更多>>摘要：通过原子转移自由基聚合(ATRP)反应制备了不同接枝密度的木质素星形接枝聚丙烯酸共聚物(Lignin-g-PAA),将Lignin-g-PAA与咪唑鎓聚离子液体(PCMVImTFSI)通过原位静电络合,制备出具有梯度孔结构的木质素基聚离子液体膜(Lignin-PILM).探究了 Lignin-g-PAA接枝密度对薄膜的热稳定性、表面形貌和孔径分布的影响,其中,由中度接枝密度的Lignin2-g-PAA9构建的Lignin-PILM存在纳米梯度孔结构,并具有良好的热稳定性.探究了Lignin-g-PAA共聚物含量对薄膜的紫外屏蔽性能的影响,结果表明,Lignin-g-PAA含量越高,薄膜的紫外屏蔽性能和可见光透过率越优异.

    木质素接枝聚合物聚离子液体多孔膜紫外屏蔽

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    "Yolk-shell"结构中高效双酶级联催化体系的构筑

    蒋佳祺杨红霞闫梦飞史馨瑶...
    70-77页
    查看更多>>摘要：合成了一种生物-无机杂化材料ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8,该材料以具有"蛋黄-壳(Yolk-shell)"结构的金属有机框架(MOF)为载体,将葡萄糖氧化酶(GOx)和氯过氧化物酶(CPO)封装在不同隔离空间中构建了双酶纳米反应器."Yolk-shell"结构可为封装的酶提供纳米邻近效应,GOx催化底物原位生成的H2O2可启动相邻的CPO催化反应,有效减少了反应物的扩散阻力和H2O2的分解和逃逸,同时避免了两种酶催化反应的相互影响.与均相缓冲液中的游离酶相比,ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8的级联催化效率更高.由于MOF的屏蔽效应,酶的热稳定性和有机溶剂耐受性显著提高."Yolk-shell"结构还可有效抑制材料重复使用过程中酶分子的泄漏,经过20次重复使用后,ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8仍可保持初始级联催化效率的72％.将ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8双酶级联反应生成的HC1O应用于偶氮染料的高效脱色和水果保鲜.在1 mg/mLZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8水溶液中,橙黄G(0.3 mmol/L)在15 min内可完成脱色(脱色率＞98％).在新鲜草莓的杀菌保鲜实验中,ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8也显示出良好效果.ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8双酶级联催化体系具有高效、稳定、温和及绿色的特点,极具应用潜力.

    "Yolk-shell"结构氯过氧化物酶葡萄糖过氧化物酶双酶级联催化

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    3,4-二甲氧基查尔酮荧光探针用于人血清白蛋白的检测

    王超贾爱萍张亚雯陈光...
    78-84页
    查看更多>>摘要：人血清白蛋白(HSA)是人血清中含量最丰富的蛋白质,它参与许多重要的生理过程,也与某些疾病息息相关,是临床诊断的重要生物标志物.本文以结构简单、合成简便且荧光性质易调控的查尔酮化合物为荧光探针母体,通过在查尔酮的A环引入2个甲氧基获得一种用于HSA检测的D-π-A型荧光探针3,4-二甲氧基查尔酮(DDP);经1H NMR和13C NMR及MS表征确证了其结构.查尔酮A环甲氧基的引入可以调控探针的推拉电子效应及其对HSA的荧光响应性能.进一步利用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱等方法研究了 DDP的光谱性质及其与HSA的相互作用.DDP的荧光光谱分析结果表明,其荧光对溶剂的极性非常敏感,其荧光发射波长随溶剂极性增大而发生红移.DDP与HSA响应后荧光增强73倍,响应前后的荧光量子产率分别为0.2％和4.0％.DDP对HSA的响应有优异的选择性,响应速度快且响应后荧光稳定.经Job's plot和荧光滴定实验确定了 DDP与HSA结合的化学计量比为1∶1,检出限(LOD)为40.32 nmol/L,结合常数为3.95×105 L/mol;并通过置换实验证明了 DDP的结合位点是HSA的DS2区.该探针可实现对HSA的高灵敏度、高选择性检测.

    荧光探针荧光光谱查尔酮人血清白蛋白

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    重原子效应对MR-TADF分子三重态和上转换性能的影响

    魏亚雄易凯段豆豆许新胜...
    85-92页
    查看更多>>摘要：含有重原子的多重共振热激活延迟荧光(MR-TADF)表现出低能量损失、强烈吸收、高系间窜跃(ISC)效率和长三重态寿命.本文选择3种不含重金属原子的MR-TADF分子,分别结合氧、硫和硒原子(BN-2O,BN-2S和BN-2Se);利用理论计算和纳秒瞬态吸收光谱研究了这些分子的重原子效应,BN-2O,BN-2S和BN-2Se的ISC效率分别确定为39.4％,74.7％和95.0％,且三重态寿命均超过10 μs.由BN-2Se和1,4-双(三异丙基硅乙炔基)萘(1,4-DTNA)组成的上转换系统在溶液中获得了高达8.7％的上转换量子产率(ΦUC,最大值为50％),且阈值激发强度(Ith)为1.7 mW/cm2,低于太阳光辐照度(2.7 mW/cm2).此外,廉价的BN-2S和BN-2O也表现出良好的上转换量子产率,分别为5.9％和3.9％,Ith也分别低至6.2和15 mW/cm2.

    多重共振热活化延迟荧光三重态-三重态湮灭上转换重原子效应

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