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期刊信息/Journal information
核化学与放射化学
中国核学会核化学与放射化学学会
核化学与放射化学

中国核学会核化学与放射化学学会

王祥云

双月刊

0253-9950

hhx@ciae.ac.cn

010-69358025

102413

北京275信箱65分箱

核化学与放射化学/Journal Journal of Nuclear and RadiochemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊是中国核学会与放射化学学会主办的学术刊物。办刊宗旨是为核化学与放射化学科学技术领域提供一个学术交流、成果推广的园地。本刊主要报道核化学与放射化学基础研究、放化工艺研究、辐射化学、同位素化学及有关分离分析方法的科研成果,适当报道国内外核化学与放射化学的新成就和发展动态及重要会议消息等。《核化学与放射化学》设有研究工作报告栏(报道具有创造性的研究工作成果)及简报栏(报道具有创造性的、但工作量不大或阶段性研究成果)。
正式出版
收录年代

    类亚胺连接键共价有机框架材料与锕系元素的分离检测

    杨成畅王月王宏青石伟群...
    507-518页
    查看更多>>摘要:共价有机框架(covalent organic frameworks,COFs)是一类由C、H、O等轻质元素构成的单体通过共价键连接而成的具有良好结晶性和周期性结构的多孔材料.这类材料因其密度小、热稳定性高、化学稳定性好等特点在分离、储能、催化等方面展现出巨大的应用潜力.在这些领域中研究得最广泛、最深入的一类COFs材料由类亚胺连接键构成.近年来,核能的快速发展不可避免地带来了核资源紧缺和环境放射性污染等问题,将类亚胺COFs应用于锕系元素分离,特别是铀酰离子的吸附分离,对核燃料循环及核环境污染防治等具有重要意义.本文主要介绍了近年来类亚胺COFs在锕系元素分离与检测方面的研究进展,展示了该类材料在分离金属离子方面的设计思路和应用潜力,并对未来的发展趋势进行了展望.

    类亚胺COFs锕系元素分离

    不锈钢氚渗透行为模拟研究进展

    魏世平胡源
    519-529页
    查看更多>>摘要:氚作为聚变堆的燃料之一,在不锈钢结构材料中极易渗透,对本来稀缺的燃料造成极大的浪费,也给辐射防护带来巨大的成本.探究不锈钢的氚渗透行为对聚变堆氚自持和安全运行具有重要研究意义.本文介绍了不锈钢氚渗透机理以及国内外氚渗透行为模拟研究的主要方法和进展,分析了目前氚渗透行为模拟存在的问题,并展望了新的研究方向.指出直接用氚的实验研究较少,从而导致相应氚渗透数据不确定性较大.需深入研究聚变中子辐射效应下的不锈钢氚渗透行为,并进一步阐述辐照损伤、缺陷、位错、金属元素等因素的影响.经典氚渗透模型和单一的模拟方法并不能完全精确描述氚渗透行为,本文提出了一种现有氚渗透模拟方法的有机结合架构,可实现多尺度、多物理耦合精确模拟.

    聚变堆不锈钢氚渗透理论模拟

    金属有机框架材料量子筛效应分离氢同位素

    刘鹏程嘉贤马福秋
    530-544页
    查看更多>>摘要:由于氢同位素相似的物理、化学性质,使分离高纯度的氢同位素成为现代分离技术的重大难题之一.实现高纯度氢同位素分离可为未来热核聚变反应堆提供大量的燃料,有望彻底解决能源危机.氘在中子慢化剂、同位素标记、核磁共振氢谱分析、制药等方面也有重要应用价值.但是目前工业化分离氢同位素的方法:低温精馏、Girdler硫化法均存在分离因子低、能耗高的问题,近年来研究人员发现微孔材料的量子筛效应在低温下可被用来分离氢同位素,并对其展开了计算和实验研究.本文介绍了微孔材料分离氢同位素的量子筛(QS)效应,包括动力学量子筛(KQS)效应与化学亲和量子筛(CAQS)效应,综述了部分金属有机框架(MOFs)作为分离氢同位素微孔材料的计算和实验结果.研究证明MOFs材料在低温分离氢同位素上具有较高的选择性.

    氢同位素分离量子筛效应微孔材料金属有机框架

    羟肟酸盐基树脂分离纯化89Zr

    王利强杨凌云俞小花
    545-552页
    查看更多>>摘要:回旋加速器轰击89Y固体靶制备89Zr过程中,靶件存在Fe、Al、Zn、Mg等微量金属杂质元素及大量未反应的89Y,需要进行分离纯化才能应用于89Zr放射性药物的制备.本工作研究了羟肟酸盐基树脂在HCl溶液中对Zr4+、Y3+、Fe3+、Al3+、Mg2+、Zn2+等金属元素的吸附性能及Zr4+的洗脱条件.结果表明:羟肟酸盐基树脂在HCl中不吸附Y3+、Al3+、Zn2+、Mg2+;在2.0~4.0 mol/L的HCl溶液中,对Fe3+吸附效果较差;在2.0~6.0 mol/L HCl溶液中对于Zr4+吸附效果较好;在0.05 mol/L以上的草酸溶液中几乎不吸附Zr4+;采用羟肟酸盐基树脂柱,建立了在回旋加速器轰击后Y靶片中分离纯化89Zr高效快速的方法,即在含有Zr4+、Y3+、Fe3+、Al3+、Zn2+、Mg2+等元素的溶液通过羟肟酸盐基树脂柱后,依次使用2.0 mol/L HCl和去离子水过羟肟酸盐基树脂柱,最后用0.50 mol/L草酸洗脱吸附在树脂柱上的Zr4+,得到纯化后的草酸锆溶液.稳定核素和89Zr示踪的研究表明,采用羟肟酸盐基树脂纯化89ZrC14溶液的工艺可行,羟肟酸盐基树脂可用于89ZrCl4溶液中Mg2+、Fe3+、Y3+、Zn2+等元素的去除.

    89ZrCl4金属杂质纯化羟肟酸盐基树脂

    U-Pu-Zr三元合金熔盐电解精炼过程模拟

    王赛林如山张磊杜雨昕...
    553-562页
    查看更多>>摘要:电解精炼干法后处理技术适用于处理具有高燃耗、高钚含量、强放射性等特点的快堆乏燃料,是快堆乏燃料后处理的关键环节和现实技术选择.基于电化学理论及向后差分法,建立了 U-Pu-Zr三元合金电解精炼过程模型,模拟各元素在电极附近的溶解沉积行为,分析不同传质系数及熔盐中初始铀离子浓度下的电极电势、各元素分电流及物料分布随时间的变化.结果表明:传质系数影响阳极铀钚共溶解与阴极铀锆共沉积过程中各元素的电流分配,增大传质系数可减少电能损耗;当熔盐中初始铀离子质量分数低至0.073%时,电解精炼反应45 min后阴极电位低于钚的表观氧化还原电位,钚开始在固体阴极与铀发生共沉积,两种元素的沉积呈竞争关系.

    干法后处理熔盐电解精炼电化学传质系数数学模型向后差分法

    LiCl-KCl中Cs+对La3+电化学行为的影响

    罗万缪继东杨大伟刘雅兰...
    563-573页
    查看更多>>摘要:模拟研究了电解精炼时阳离子裂变产物(Cs+)累积在LiCl-KCl中对镧系元素(La)电化学行为的影响.首先,采用循环伏安法测得La3+在W电极上及液态Ga电极上的电化学性质,结果显示在两种电极上其还原电位随着Cs+浓度的增加逐渐负移.随后,采用计时电位法研究了 La3+在熔盐中的扩散行为,发现其扩散系数随着Cs+的累积从1.08×10-5 cm2/s减小到4.80×1 0-6 cm2/s.最后,利用线性极化法和交流阻抗法研究了 La3+在液态Ga阴极上的动力学性质,结果显示随着Cs+浓度增加,交换电流密度(i0)从0.302 A/cm2减小到0.084 5 A/cm2,反应活化能(Ea)从26.77 kJ/mol增大到39.24 kJ/mol.以上结果表明,Cs+在LiCl-KCl中累积时会改变La3+的还原电位、影响还原反应速率.此外,通过拟合交流阻抗谱的等效电路发现,随着Cs+浓度的增加电解质的物理性质也发生改变,电解质的溶液电阻增大.

    La3+Cs+LiCl-KCl液态Ga电极电化学行为

    铅铋合金蒸馏捕集物中痕量Te的测定

    王宇李勇吴久伟葛丁...
    574-580页
    查看更多>>摘要:采用高温蒸馏捕集技术能有效提取铅铋冷却剂中大量的210Po,用Te替代210Po能高效研究210Po提取工艺,测量蒸馏捕集物中痕量Te能为210Po提取工艺提供有力支持.硝酸浸取蒸馏捕集片上的Te,717强碱性阴离子树脂对浸取液中的Te进行分离,以排除杂质离子的干扰;SnCl2在HCl介质中将Te4+还原为Te单质,于分光光度计上测量吸光度,得到样品中痕量Te的含量.探究了浸取液中干扰离子对Te测量值的影响;研究了上柱液酸度、洗脱剂浓度及用量、淋洗速率对Te分离效果的影响;建立了铅铋冷却剂蒸馏捕集物中痕量Te的分光光度测定方法.结果表明:室温下,淋洗液HCl浓度为4 mol/L,超纯水为洗脱剂,淋洗速率2 mL/min,717强碱性阴离子树脂对Te的分离效果理想;在Te质量浓度0~10mg/L范围内,吸光度与Te的浓度呈良好的线性关系,相关系数r2=0.999 9,测量相对标准偏差为0.3%~2.7%(测量次数n=6),重加回收率为96.0%~101.9%,测定方法满足210Po提取工艺研究要求.

    铅铋合金210PoTe蒸馏捕集物阴离子树脂分光光度法

    二氧化铀芯块中铀含量及235U丰度的比对分析

    谢胜凯谭靖张继龙赵瑞瑞...
    581-586页
    查看更多>>摘要:在压水堆组件核材料二氧化铀芯块无损分析中,铀含量和235U丰度是两个重要的分析参数,它能够反映核材料的状态,而无损分析首先需要相应的标准物质,因此准确分析铀含量和235U丰度非常重要.为了准确测定二氧化铀芯块中铀含量和235U丰度,核工业北京地质研究院组织多家实验室采用电位滴定法测定铀含量,采用热电离质谱法(TIMS)或多接收电感耦合等离子体质谱法(MC-ICP-MS)测定235U丰度.将获得的数据采用正态检验方法进行评价,通过统计产品与服务解决方案软件(SPSS)在线计算,铀含量和235U丰度的小样本数据统计结果p>0.05,没有呈现出显著性,说明该参数符合正态分布特征.评价了比对结果的不确定度,其中二氧化铀芯块中铀质量分数平均值为88.00%(n=6),相对不确定度为0.057%,235U丰度平均值为3.2326%(n=6),相对不确定度为0.062%.通过比对分析得到了由二氧化铀芯块制造的标准压水堆组件中的铀含量及235U丰度,为后续压水堆无损分析方法研究提供了基础数据.

    二氧化铀铀含量235U丰度不确定度评价

    利用CHEMSPEC软件计算某铀矿浸出液中铀和其他特征元素的种态分布

    陈亚雯周万强刘正邦郭宁...
    587-593页
    查看更多>>摘要:在地浸采铀过程中,浸出液的化学组分和现场水文地球化学条件共同影响了铀的存在形式,即铀的化学种态.铀的化学种态对其在地浸过程中的物理化学行为具有重要的影响.本工作利用北京大学自主编写的种态分析软件CHEMSPEC计算了某铀矿浸出液中铀和其他特征元素的种态及种态分布,并研究了 pH和铀初始浓度等因素对种态及其分布的影响.计算结果表明,铀的化学种态受pH和铀的初始浓度影响较大:铀可以在酸性条件下(pH≈5.0)生成菱铀矿(rutherfordine)沉淀,沉淀量随铀初始浓度的增加而增大;当pH增大到5.5时,菱铀矿沉淀会发生溶解.钙和镁在强酸性条件下以游离的Ca2+和Mg2+形式存在,在pH>6.6时会生成白云石(dolomite)和菱镁石(magnesite)沉淀.含有碳酸氢根类盐的优势种态在酸性条件下为水溶性CO2,在碱性条件下转变为CO2-3;在碱性条件下参与生成菱镁石沉淀和白云石沉淀的碳酸根只约占总量的5%.在所研究的pH范围内,硫元素在地浸溶液体系中均以游离的SO2-4形式存在,pH对其种态分布的影响较小.本工作计算的某真实地浸溶液中铀与其它特征元素的种态分布,及可能生成的沉淀物种,对提高铀的浸出率有重要意义.

    地浸采铀种态分布地球化学计算

    含铀废水中[UO2(OH)m(H2O)n]2-m形态的模拟计算

    曾秀琳田孟克唐双凌居学海...
    594-604页
    查看更多>>摘要:乏燃料含铀废水既是放射性污染物,也是可回收利用的铀资源.U(Ⅵ)在水溶液中的化学形态对其在环境中的迁移性和溶液的形态转化调控有重要意义.采用密度泛函理论方法计算研究铀酰离子与羟基和水形成配合物的结构和性质,求得优化几何构型、能量、形成过程和热力学性质.自发生成的6配位配合物中,羟基和水的配位数分别是4和2.直线型铀酰阳离子同羟基和水形成配合物,按Oyl-U-Oyl(Oyl表示酰基氧)角度不同,存在线型和"Ⅴ"型两种构型.分子式相同时,铀酰基团的U-Oyl键长随着Oyl-U-Oyl角度的减小而增长.随着OH-和H2O配体数增加,配合物的结构趋于笼状;当OH-配体数为3或4时,倾向于生成"Ⅴ"型铀酰配合物.逐级生成[UO2(OH)m]2-m配合物时,开始释放出大量的能量,但是随着OH-配位数增加,释放的能量急剧减少,直至吸收能量.而逐级生成[UO2(H2O)n]2+配合物时,则持续释放出少量能量;H2O配体数增加时有利于形成稳定配合物.生成[UO2(OH)m]2-m(m<4)配合物的反应能自发进行;而生成[UO2(OH)4]2-配合物的反应,仅线型[UO2(OH)3]-生成"Ⅴ"型[UO2(OH)4]2-是自发过程.

    乏燃料铀处理铀酰离子密度泛函理论热力学性质