期刊,核化学与放射化学 2024年卷3期_国家学术搜索

期刊信息/Journal information

核化学与放射化学

中国核学会核化学与放射化学学会

主办单位：中国核学会核化学与放射化学学会

主　　编：王祥云

出版周期：双月刊

国际刊号：0253-9950

电子邮箱：hhx@ciae.ac.cn

电　　话：010-69358025

邮政编码：102413

地　　址：北京275信箱65分箱

核化学与放射化学/Journal Journal of Nuclear and RadiochemistryCSCD北大核心CSTPCD

查看更多>>本刊是中国核学会与放射化学学会主办的学术刊物。办刊宗旨是为核化学与放射化学科学技术领域提供一个学术交流、成果推广的园地。本刊主要报道核化学与放射化学基础研究、放化工艺研究、辐射化学、同位素化学及有关分离分析方法的科研成果，适当报道国内外核化学与放射化学的新成就和发展动态及重要会议消息等。《核化学与放射化学》设有研究工作报告栏（报道具有创造性的研究工作成果）及简报栏（报道具有创造性的、但工作量不大或阶段性研究成果）。

正式出版

收录年代

UNx与O2、H2O、H2的相容性

陈守闯钟火平胡殷罗丽珠...

185-192页

查看更多>>摘要：U金属化学性质活泼,在环境中容易发生氧化、水解、氢蚀等反应,严重影响其物理化学性能.有很多方法被用于U表面的防腐蚀研究,其中最常用的方法之一是在表面形成一层能够有效隔断金属表面与外部气氛关联的UNx(U2N3+x或UN)表面改性层.该表面层与外部环境直接接触,其与环境气氛,特别是气氛中的O2、H2O、H2等分子的相容性是决定改性层是否能够长期稳定存在并保持良好防腐蚀特性的关键因素.本文综述了 UNx与O2、H2O、H2等的相容性,认为改性层的均匀性与完整性是长期防腐蚀的关键要素,氧化及水解过程中的N富集是一个值得关注的问题,水解过程中气相成分变化显著,需要深入研究.

关键词：

UNUNx改性层氧化水解氢蚀

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含铀微粒分析技术研究进展

胡睿轩沈彦李力力赵永刚...

193-204页

查看更多>>摘要：含铀微粒分析是核保障领域环境取样分析中的一项重要技术.在涉铀核活动尤其是铀浓缩过程中,会向环境中释放含铀气溶胶,其干燥后形成的含铀微粒与自然界形成的含铀微粒在同位素组成、元素组成、杂质组成等方面均存在明显差异.因此,可以通过分析所采集样品中微米或亚微米级尺寸含铀微粒的特征信息,为相应核设施、核活动的监测提供判断依据.经过近30年发展,目前已形成了较为成熟的含铀微粒分析方法体系.本文简单介绍了包括样品采集、初步筛选、微粒回收、识别及定位和测量在内的微粒分析流程,对比了各个环节常用技术手段的优缺点.同时,分别讨论了含铀微粒同位素分析、形貌及元素化合物组成分析、年龄分析三个研究方向的研究进展.最后,根据研究现状,结合国际原子能机构(IAEA)核查发展和实施支持计划(Development and Implementation Support Programme for Nuclear Verification),展望了未来含铀微粒分析技术的研究发展方向.

关键词：

核保障铀微粒分析

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LiCl-KCl共晶熔盐中金属铀与氯化锌的反应行为及机理

曾国智肖益群姚本林杨明帅...

205-212页

查看更多>>摘要：为探究氯化锌(ZnCl2)与金属铀制备LiCl-KCl-UCl3初始熔盐体系的反应过程,本工作拟在500 ℃下的LiCl-KCl共晶熔盐中,首先对可能反应进行热力学计算,确定可能反应路径;再通过循环伏安法和原位吸收光谱法原位监测金属铀与ZnCl2的反应过程,并观察反应过程中熔盐的颜色变化,结合电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析样品中元素含量的变化,对反应产物进行X射线衍射(XRD)、扫描电镜能谱分析(SEM-EDS)表征,综合确定反应行为和反应机制.研究结果表明:在金属铀与ZnCl2的反应过程中,Zn(Ⅱ)直接将铀金属氧化为U(Ⅲ),生成的Zn金属在铀金属表面形成U-Zn合金.ZnCl2与金属铀制备的电解精炼初始熔盐体系LiCI-KCl-UCl3过程,反应在240 min达到平衡,最终Zn质量分数维持在0.01％.

关键词：

LiCl-KCl熔盐UC13ZnCl2金属铀

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U(Ⅵ)与乙酰氧肟酸的配位化学

姚鼎新陈少康杨琪柳倩...

213-220页

查看更多>>摘要：乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂.本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了 AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaC1O4介质中的配位化学.酸碱滴定过程中AHA表现为一元酸,其质子化常数为109.24±0.11(误差由HyperQuad软件拟合计算给出),研究pH范围内未观察到AHA的二级电离.但AHA与U(Ⅵ)形成配合物时可脱去第二个质子,在中性和碱性pH范围内与U(Ⅴ)进一步形成五种以前报道未发现的配合物.配合物中AHA既可以是脱一个质子的离子,也可以脱两个质子的形式存在.拟合得到了七种主要配合物的稳定常数,并发现该类配体在中性以及碱性区与U(Ⅵ)的配位反应能够与水解作用竞争并抑制水解.拉曼光谱滴定实验结果表明,随着配合物中配体数量的增加,配合物中U(Ⅵ)的特征拉曼光谱峰向低波数移动.根据配合物稳定常数计算拉曼光谱滴定过程中配合物物种的分布,结果显示:不同于通常的认知,配比相同的AHA与U(Ⅵ)配合物,其配体是否去质子化对U(Ⅴ)拉曼散射光谱的影响难以分辨,但对其强度产生显著影响.

关键词：

乙酰氧肟酸U(Ⅵ)配位稳定常数拉曼光谱

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非皂化P507体系萃取分离镧和锕元素

谈存敏曹石巍黄清钢陈德胜...

221-230页

查看更多>>摘要：由于稀土生产过程中锕元素未被有效分离去除,导致我国部分稀土产品的放射性超出豁免值(α和β总放射性小于1Bq/g).本工作以非皂化的2-乙基己基磷酸单-2-乙基己基酯(P507)为萃取剂,二乙基三胺五乙酸(DTPA)或N-(2-羟乙基)乙二胺-N,N',N'-三乙酸(HEDTA)为水相掩蔽剂,乳酸为酸度缓冲剂,分别在盐酸和硝酸体系中研究了对镧和锕两种元素的萃取分离.结果显示,弱酸试剂可有效缓冲稀土料液的酸度,使萃取反应向有利于生成有机配合物的方向进行.在pH为3.0、初始La3+浓度为0.2mol/L的盐酸溶液中,该体系对La3+的萃取效果较单一的皂化P507有显著提高,D(La)可达5.0.在pH为2.0～2.5的硝酸体系中,恒定DTPA/HEDTA和乳酸的浓度分别为0.02 mol/L和1.0mol/L,此时Ac3+被有效掩蔽,D(Ac)的最大值仅有0.46,SF(La/Ac)值较盐酸体系的3～4可提高至5～7.此外,该非皂化P507体系也可以优先去除稀土低酸废水中的放射性Ac3+,其SF(Ac/La)值随乳酸浓度的增加可提高至14,这一现象能够用于实现有效控制稀土工业废水中放射性物质的目标.

关键词：

镧-锕萃取分离非皂化体系P507稀土工业

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静态法和动态法评价活性炭分离低浓度Xe和Kr的性能

陈彬陈莉云伍岳曹天...

231-239页

查看更多>>摘要：为获得高比活度的Xe测量源,开展了常温常压下CF-1450活性炭分离低浓度Xe和Kr的研究.利用液氮温度下N2的吸附脱附测试对CF-1450活性炭的孔结构进行了表征.结果表明,CF-1450活性炭的BET比表面积为1680m2/g,孔径分布以微孔为主.采用静态吸附法和混合气体动态吸附-脱附法研究了 CF-1450活性炭常温常压下分离低浓度Xe和Kr的性能.在25 ℃时,CF-1450活性炭的Xe静态吸附容量为3.25 mmol/g,Kr静态吸附容量为1.30mmol/g;Xe亨利系数为0.21 mmol/(g·kPa),Kr亨利系数为0.02 mmol/(g·kPa),Xe/Kr亨利选择性为10.5.在低压下,利用IAST法计算的Xe/Kr吸附选择性(y(Xe)∶y(Kr)=50∶50,y为混合气体中Xe、Kr的摩尔分数)为10.6.CF-1450活性炭对Xe和Kr的零点等量吸附热分别为35.7 kJ/mol和13.9 kJ/mol.基于CF-1450 活性炭动态吸附分离和动态脱附分离低浓度 Xe 和 Kr 的研究结果,建立了常温常压下动态吸附-脱附法分离低浓度Xe和Kr的工艺流程,Xe回收率为79％,Kr去污因子为195.

关键词：

活性炭低浓度气体XeKr吸附分离

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放射性分析中本底对表观计数效率的影响

冯孝贵袁建华何千舸王建晨...

240-245页

查看更多>>摘要：在放射性分析中,尤其对低活度样品,样品本底的影响是必须要考虑的一个因素.分析实践中,常常涉及计数效率和本底(准确说是确定性本底)的概念,但很少提到表观计数效率和随机性本底.本工作在介绍相关概念的基础上,利用Excel"随机数发生器"研究了本底(包括确定性本底和随机性本底)对表观计数效率的影响规律.本底的影响分为两个方面:一个是因本底扣除不准确而引入的系统误差,它使所有表观计数效率向同一方向偏离计数效率;另一个是本底波动导致的偶然误差,它使表观计数效率在一定范围内随机波动.不管是哪一种误差,本底对表观计数效率的影响均将随着样品活度的降低而增大.对高活度样品,可以不用区分表观计数效率和计数效率这两个概念,但对低活度样品必须区别使用.在有高活度标准源时,不推荐使用通过测量大量低活度样品来获取计数效率的低效方法,宜通过测量活度足够高的标准样品(即本底影响可以忽略的样品)来获取计数效率.

关键词：

放射性分析本底随机性本底计数效率表观计数效率

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高稳定磺酸化三维共价有机框架材料的设计构筑及其对U(Ⅵ)的吸附

刘思妍赵玉宝石伟群袁立永...

246-257页

查看更多>>摘要：从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义.随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离.然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接方式有限,使得其在性能和应用上受到诸多限制.本工作运用键转化与后接枝相结合的方法,制备一种基于胺键的磺酸功能化3D-COF材料(COF-320-H2SO3)用于水溶液中U(Ⅵ)的吸附去除.通过多种表征手段对其结构和性质进行了表征,并系统研究了 COF-320-H2SO3对U(Ⅵ)的吸附行为.研究结果表明:亚胺键向胺键的转化显著提升了 COFs材料的化学稳定性,同时具有亲水性和强配位能力的磺酸基的引入使材料对U(Ⅵ)吸附能力明显增强,即使在3 mol/L的HNO3条件下,对U(Ⅵ)的吸附容量仍保持在40mg/g以上.本工作进一步展示了 COFs材料特别是3D-COFs材料在分离放射性金属离子方面所展现的潜在应用价值.

关键词：

三维共价有机框架材料合成后修饰键转化吸附U(Ⅵ)

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90Sr在微风化二长花岗岩中迁移实验及模拟研究

王瑞青陈超谢添陈文杰...

258-263页

查看更多>>摘要：采用加压的方式,利用动态柱实验方法,通过3H、90Sr在微风化二长花岗岩中的穿透曲线,研究了90Sr在微风化二长花岗岩中的迁移规律,获得90Sr在微风化二长花岗岩中的迁移参数.实验中控制流速为1mL/h,3H总活度为104 Bq,迁移实验进行了 120 h,3H浓度峰值出现在8.0 h,活度浓度峰值为213.4 kBq/L,穿透曲线无明显拖尾现象;90Sr总活度为5×104Bq,迁移实验进行了 132 d,90Sr浓度峰值出现在27.4 d,活度浓度峰值为46.26 kBq/L,浓度下降阶段呈现明显的拖尾现象.利用数值模拟方法,基于3H的穿透曲线计算得到微风化二长花岗岩的垂向弥散度为3.03 cm;对比了平衡模型、双点吸附模型、两区模型、双点吸附两区模型四种模型下90Sr在微风化二长花岗岩中的迁移拟合结果,发现四种模型拟合结果相差较大,其中双点吸附两区模型通过引入非流动区含水量、溶质交换一级速率系数、非平衡吸附一级速率系数等参数能够更好地描述核素在微风化二长花岗岩介质迁移过程中的拖尾现象.结果表明:90Sr在微风化二长花岗岩中的吸附分配系数为1.23 mL/g,溶质交换一级速率系数为0.227/d,非平衡吸附一级速率系数为0.118/d.

关键词：

核素迁移花岗岩非平衡吸附双点吸附两区模型一级速率系数90Sr

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90Sr和241Am在非饱和粉质黏土中迁移规律的比对

陈超杨松朱君石云峰...

264-270页

查看更多>>摘要：设施选址阶段厂址的适宜性评估以及事故工况下放射性核素的环境风险评估过程中需要开展核素迁移实验研究工作.本工作采用室内静态批式法及动态原状土柱实验,开展了90Sr、241Am在非饱和多孔介质粉质黏土中的迁移转化过程研究,通过实验室精细化物理模拟试验和数值模拟技术分析了不同环境要素对核素迁移过程的影响.结果表明:90Sr、241Am在粉质黏土介质中的吸附、解吸等温线性相关系数r2均大于0.9,表明Freundlich等温吸附模型可较好地描述不同核素在粉质黏土中的吸附和解吸过程,岩土介质对强吸附核素241Am的阻滞能力远大于90Sr,且体系的可逆性好于90Sr.对90Sr而言,动态柱法非平衡吸附模式考虑了溶解相与吸附相之间的一级速率反应系数β,计算的浓度分布曲线与实测浓度点吻合程度较好,通过非平衡模式拟合得到90Sr在非饱和粉质黏土中的吸附分配系数为3.6 mL/g,p为0.55/h;241Am在平衡吸附、非平衡吸附两种模式下得到的核素浓度分布曲线与实测值吻合均较好,表明核素在土壤介质中的吸附特性越强,吸附、解吸速率越快,越接近瞬时吸附时体系更容易达到平衡,两种模型均可以较好地描述核素的迁移反应过程,利用平衡模式拟合得到吸附分配系数为3×103mL/g.

关键词：

放射性核素不可逆吸附迁移非平衡模式

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