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期刊信息/Journal information
核化学与放射化学
中国核学会核化学与放射化学学会
核化学与放射化学

中国核学会核化学与放射化学学会

王祥云

双月刊

0253-9950

hhx@ciae.ac.cn

010-69358025

102413

北京275信箱65分箱

核化学与放射化学/Journal Journal of Nuclear and RadiochemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊是中国核学会与放射化学学会主办的学术刊物。办刊宗旨是为核化学与放射化学科学技术领域提供一个学术交流、成果推广的园地。本刊主要报道核化学与放射化学基础研究、放化工艺研究、辐射化学、同位素化学及有关分离分析方法的科研成果，适当报道国内外核化学与放射化学的新成就和发展动态及重要会议消息等。《核化学与放射化学》设有研究工作报告栏（报道具有创造性的研究工作成果）及简报栏（报道具有创造性的、但工作量不大或阶段性研究成果）。
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收录年代

    复杂环境下铀的光电催化分离研究进展

    林涛何嵘陈涛张浩雨...
    281-298页
    查看更多>>摘要：作为核电运行最重要的燃料,铀是保障核能可持续发展的关键.我国铀资源的供需矛盾逐年突出,缺口部分需要由境外开发与国际市场采购来保障.一方面,海水中的铀储量是陆地的近千倍;另一方面,核工业开采及生产应用过程产生大量的含铀放射性废水.若能实现海水和含铀放射性废水中铀的高效分离回收,对降低铀资源对外依存度、实现核能的可持续发展具有重要战略意义.本文聚焦于近年来在海水和含铀放射性废水等复杂体系中光催化提铀和电催化提铀的最新研究进展,总结了在光催化还原和电催化还原过程中催化剂的结构设计、功能改性策略以及催化机理,介绍了用于有效识别和监测铀催化反应中间过程的先进表征技术,并讨论了光催化还原与电催化还原技术面临的挑战和未来的发展方向.

    铀资源海水提铀放射性废水提铀光催化电催化

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    氮化碳异质结用于光催化还原U(Ⅵ)的研究进展

    吴林珍张玲孟旗李姝阳...
    299-313页
    查看更多>>摘要：对核工业产生的含铀废水进行铀污染处理和铀资源回收,有利于维护核能的可持续发展.光催化还原技术友好地协同了吸附-还原能力,克服了单一吸附去除的热力学限制,用于核废水中铀去除与回收具有较大的发展潜力.氮化碳基纳米材料因其优异的光化学性能、出色的理化可调性和良好的化学稳定性而被认为是一类光催化U(Ⅵ)还原的理想光催化剂.近年来围绕氮化碳进行的改性和应用研究为光催化铀还原提供了深入见解.近期的研究揭示了基于C3N4的异质结纳米结构的构筑及其对铀的光催化还原过程和机制.本文旨在阐明这一快速发展的主题,立足于光催化还原U(Ⅵ)的机理,着眼于有效改善C3N4的光催化性能,系统总结了基于C3N4异质结光催化材料的设计开发及其在U(Ⅵ)还原中的应用.最后,展望了当前基于C3N4的光催化材料在含铀废水中对U(Ⅵ)的还原去除面临的困难,为未来的突破提供视角和方向.

    氮化碳异质结光催化铀还原核废水

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    空气气氛下光催化辅助提铀技术研究进展

    余珊珊王哲陈靖陆跃翔...
    314-324页
    查看更多>>摘要：光催化辅助提铀技术是近年来快速发展的一种废水和海水提铀技术,其可以显著提升铀的提取容量和提取速率.然而空气气氛下大部分光催化剂的活性受到抑制,阻碍了光催化辅助提铀技术的实用化进程.基于此,本文探讨了空气气氛下光催化辅助提铀技术的最新进展,重点分析了空气气氛下光催化辅助提铀的不同机理及产物特性,尤其是无催化剂情况下的光反应与化学反应机理.相较于光催化还原生成铀氧化物的机理,利用光催化过程产生的过氧化氢将铀酰转化为铀的过氧化物的机理,其产物在空气气氛下更稳定,提铀效率更高,具有更好的实际应用前景.结合对光照条件下铀提取反应机制的探讨以及催化剂材料的设计思考,希望能为研究者开发空气气氛下的高效铀提取催化剂和机理研究提供启示.

    铀富集海水提铀空气气氛反应机理光催化剂设计

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    水溶性N,N-二烷基二甘酰胺酸与U(Ⅵ)的配位化学

    高成琪全葳杨琪张燕...
    325-333页
    查看更多>>摘要：研究了两种结构相似小分子配体N,N-二甲基二甘酰胺酸(HDMDGA,HLⅠ)和N,N-二乙基二甘酰胺酸(HDEDGA,HLⅡ)与铀酰离子的配位化学.在1.0 mol/LNaC1O4介质中,分别用电位滴定法和吸收光谱滴定法测定了两种配体的质子化常数以及UO2L+、UO2L2(L=LⅠ、LⅡ)的配合物稳定常数,并解析获得各物种的标准摩尔吸收谱.结合拉曼光谱滴定方法,获得了各配合物物种的相对标准拉曼光谱.室温条件下利用缓慢挥发法培养了 UO2L2Ⅱ晶体,单晶X射线衍射分析结果表明该晶体属单斜晶系,空间点群为P21/c.具体结构参数为:a=15.5096(6)Å(1 Å=0.1 nm),b=7.7934(3)Å,c=11.3732(4)Å,α=90°,β=97.388(4)°,γ=90°,Z=2.水溶液中配合物稳定常数以及晶体中U-O键长比较的结果均表明,虽然两种配体的结构相似,质子化常数也几乎相同,但与UO2+的配位能力存在一定差异,HDEDGA与UO2+形成的配合物稳定性更高.与UO2L2Ⅰ配合物晶体相似,UO2L2Ⅱ晶体中LⅡ-同样以三齿模式与UO22+形成配合物,3个氧原子(酰胺氧、醚氧和羧酸氧)均在赤道平面与线性的UO22+配位.UO2L2Ⅱ晶体漫反射光谱的特征与水溶液中相应组成配合物的吸收光谱有显著差异;且对于两种配体,水溶液中水合铀酰离子与1∶1配合物(金属∶配体)的铀酰离子特征拉曼光谱峰位移的差值,均显著大于1∶1配合物与1∶2配合物的差值.因此可推断,水溶液中1∶2配合物的结构应不同于配合物晶体.

    UO22+N,N-二烷基二甘酰胺酸配位稳定常数晶体结构拉曼光谱

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    MoS2/八面体Fe3O4复合界面催化电化学海水提铀的性能与机理研究

    吕莹童刘旺朱波明程儒...
    334-344页
    查看更多>>摘要：电化学海水提铀是一种可持续补充核燃料的有效策略,但由于海洋中铀的浓度极低(铀质量分数为3.3x10-9)与复杂的环境干扰,高活性电催化剂的合理设计仍然是一个挑战.本工作提出界面键合策略,通过简单水热法制备MoS2/八面体Fe3O4复合材料,通过X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)等一系列表征,表明成功将八面体Fe3O4的{2 2 2｝晶面与MoS2的｛0 0 2｝晶面进行键合.在模拟溶液中,经过7h的电化学提取,铀提取效率可以达到96％.同时,共存离子下的铀提取实验结果表明,MoS2/Fe3O4对铀具有良好的选择性和对共存离子的抗干扰性.在10L天然海水中进行电化学提取,提取到27.2 μg的铀,提取容量为5.44 mg/g.通过对催化剂与提铀性能之间构效关系的研究,验证了界面键合面向电化学海水提铀的可行性.机理探究揭示了界面键合策略对降低Fe3O4的电荷转移电阻、提高电子在界面处的转移速率与Fe3O4的循环稳定性的促进作用,对电化学海水提铀的催化剂设计与开发提供了思路.

    电化学海水提铀界面

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    ZIF-8有机框架衍生的D-ZnO@FexOy S型异质结用于光辅助铀还原

    谢禹志汪鹏董欢欢王瑞祥...
    345-357页
    查看更多>>摘要：光催化辅助铀提取作为一种新型的铀提取技术,有望克服传统工艺中多种金属离子与U(Ⅵ)的竞争配位以及富集容量有限的难题.在这项研究中,以ZIF-8为前驱体,通过浸渍和高温热解制备了 S型ZIF-8衍生氧化锌@铁氧化物(D-ZnO@FexOy)异质结,用于光辅助还原铀矿废水中的U(Ⅵ).相比于铁氧化物(FexOy)和ZIF-8衍生ZnO(D-ZnO),S型异质结D-ZnO@FexOy在竞争离子存在下,表现出优异的光辅助铀还原能力(＞95％).通过能带计算证实了在异质结界面形成内置电场,能够有效增强电子定向迁移,并为促进铀的光辅助还原提供了强大的驱动力.机理研究表明,羟基自由基和超氧自由基是参与光催化还原U(Ⅵ)的主要物质.本研究为探索具有高效光电子分离功能的光催化剂还原U(Ⅵ)提供了一条有价值的途径.

    S型异质结光催化ZIF-8铀还原

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    空气下CDs/SiO2复合材料光诱导除铀

    张令宇李凯王哲王祥科...
    358-366页
    查看更多>>摘要：铀是核电的主要燃料,从含铀废水中去除铀对环境保护和资源回收均具有重要意义.光诱导铀酰离子固化是一种新型的、高效的分离方法.本工作采用溶剂热法合成了一种蓝光碳点,随后用溶胶-凝胶法合成了碳点/二氧化硅(CDs/SiO2)的复合材料.通过扫描电子显微镜和透射电子显微镜等方法对复合材料形貌进行了表征,并研究了其在光诱导去除铀中的应用.实验发现,在可见光照射下,引入碳点后的SiO2对铀的光沉淀速率是纯SiO2的5.8倍,在空气气氛下可以将铀转型为水丝铀矿的固体产物,对铀的去除容量超过800mg/g.为了评估在可见光照射下CDs/SiO2光诱导还原铀的实际应用性,系统地研究了 pH等因素的影响.并且该材料在循环使用5次后对铀的去除效率仍保持在85％以上,表现出优异的循环使用性能.CDs/SiO2复合材料制备简单且通过光诱导能够高效去除水中的铀酰离子,为光诱导去除铀提供了新的方法及材料.

    碳点SiO2铀酰离子光催化空气气氛

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    新型供体-受体g-C3N4有机半导体光催化铀分离技术

    毕冬旭魏炳清张志宾刘云海...
    367-377页
    查看更多>>摘要：从核废水中光催化提取铀是避免环境破坏和回收铀资源的一种可行方法,但设计具有快速迁移光生电荷和表面反应动力学的高效光催化剂用于去除含铀废水中的U(Ⅵ)仍然是一个重大挑战.采用无模板的自组装技术,成功构建了空心管状g-C3N4(TCN),并通过将间苯二酚引入TCN的骨架结构中,制备了管状供体-受体(D-A)有机半导体光催化剂B-TCNx,用于空气气氛下光催化去除U(Ⅵ).分子内D-A体系的构建,使得电子和空穴分别聚集在受体和供体部分,这降低了电子-空穴对的复合.此外,电子和空穴在受体和供体部分的积累导致了内置电场的形成,从而促进了载流子的迁移.结果表明,B-TCN60在120 min内对U(Ⅵ)的去除率达到96.8％,其动力学常数(0.03114 min-1)是TCN(0.01215 min-1)的2.58倍.并且在连续5次循环后变化不大,具有稳定性和可重复性.因此,D-A光催化剂具有很高的光催化铀分离效率.这项研究为深入了解光催化铀分离提供了启示和指导.

    g-C3N4间苯二酚供体-受体光催化剂U(Ⅵ)光催化还原

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    Y3+掺杂g-C3N4光催化还原U(Ⅵ)

    卢转红何腾李平梁建军...
    378-386页
    查看更多>>摘要：光催化是一种重要的分离溶液中铀的技术方法.氮化碳(CN)作为一种无金属聚合物半导体,其成本低、制备简单,并具有优异的理化和光电特性,在光催化领域受到越来越多的关注.然而,由于氮化碳活性位点少、载流子分离效率低,其在U(Ⅵ)光催化还原领域的应用受限.本工作通过原位掺杂的方法在氮化碳中引入Y3+构建了 Y掺杂氮化碳(YCN),改善氮化碳光催化活性.结果显示,Y3+的引入影响了 3-s-三嗪单元的周期性拓扑结构和层间堆积结构,使3-s-三嗪单元在高温条件下发生不完全聚合,显著增加了催化剂活性位点,有效改善了能带结构.与CN相比,YCN2表现出更强的可见光吸收和光生载流子分离效率,且伴随着载流子密度增加,活性氧物种(.O2-)数量明显增多,其在20 min内可以去除约95％的U(Ⅵ).YCN2对U(Ⅵ)的光催化还原速率(0.112 min-1)是原始CN(0.021 min-1)的5.3倍.光催化反应中,水溶性U(Ⅵ)主要被·O2-还原为难溶的UO2+x沉积于催化剂表面,可实现U(Ⅵ)的高效分离.

    光催化氮化碳U(Ⅵ)还原Y3+掺杂

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    铜纳米粒子负载的石墨相氮化碳的制备及其光催化还原铀

    张宏森李明刘琦王君...
    387-395页
    查看更多>>摘要：采用熔盐法和化学还原法分别制备了高分散性石墨相氮化碳(WSGCN)和铜纳米粒子负载的高分散性石墨相氮化碳(Cu-WSGCN)复合材料.使用傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、光致发光光谱等表征方法,分析光催化剂的化学结构及光电性能.结果表明,与WSGCN相比,Cu-WSGCN复合材料的光吸收范围更大,带隙更窄;铜纳米粒子与WSGCN界面存在肖特基势垒,促进了电荷的传递和光生载流子的分离,从而提高了光催化能力.当铜纳米粒子质量分数为1％时,Cu-WSGCN复合材料的铀去除率最高,为81.07％.经过三次光催化还原铀循环实验后,l％Cu-WSGCN对铀的去除率仍然可以达到75.96％.本项研究为开发高效光催化去除铀的新型材料提供了有益的参考.

    高分散性石墨相氮化碳光催化还原铀铜纳米粒子光催化复合材料

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