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环境化学
环境化学

江桂斌

月刊

0254-6108

hjhx@rcees.ac.cn

010-62923569

100085

北京海淀区双清路18号（北京2871信箱）

环境化学/Journal Environmental ChemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>> 《环境化学》（双月刊）是中国科学院生态环境研究中心主办的学术性刊物，中文核心期刊。自1982年创刊以来，为推动我国环境化学学科的发展，促进国际学术交流，发挥了重要作用。 迄今为止，《环境化学》是我国环境化学学科的惟一科技期刊。 《环境化学》主要刊登报道我国环境化学领域具有创新性的研究和技术成果以及国外环境化学研究趋势。范围涉及大气、水体、土壤、生态、工程技术和环境与健康等各个层面，包括大气、水和土壤的环境化学、环境分析化学、污染生态化学、环境与健康、污染控制和绿色化学等方面。
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    3种合成施氏矿物对Sb(Ⅲ)的吸附动力学机制

    谢志磊莘嘉静李智超吕昌伟...
    4182-4194页
    查看更多>>摘要：施氏矿物具有结晶度低、比表面积大等特点,对环境中锑的界面行为有显著影响.本文合成了3种施氏矿物(过氧化氢氧化法施氏矿物H-SCH、高锰酸钾氧化法施氏矿物M-SCH和乙醇改性法施氏矿物Y-SCH),以3种施氏矿物对Sb(Ⅲ)的吸附性能研究为主线,开展了吸附动力学实验研究,结合动力学全过程动态表征监测,揭示了不同化学法合成的施氏矿物对Sb(Ⅲ)吸附的差异性机制.结果表明,H-SCH在合成过程中结合了更多的Fe,具有更稳定的骨架结构;M-SCH与Y-SCH拥有比H-SCH更多的结构态SO42-;Y-SCH拥有更大的比表面积以及丰富的表面活性羟基;同时与H-SCH相比,M-SCH和Y-SCH的矿物结晶度均有所下降.吸附动力学过程揭示,3种施氏矿物对Sb(Ⅲ)的吸附均符合准二级动力学、颗粒内扩散模型,均以化学吸附为主,属于非均相扩散过程.XRD等矿物表征分析表明,在3种施氏矿物吸附Sb(Ⅲ)的过程中,Y-SCH未发生矿相转化,具有较好的稳定性;而H-SCH和M-SCH在吸附中后期出现了水铁矿的特征峰,由于水铁矿对Sb(Ⅲ)也具有一定的吸附能力,这在一定程度上促进了这两种矿物对Sb(Ⅲ)的吸附.3种施氏矿物主要通过外表面羟基官能团的络合作用对Sb(Ⅲ)进行吸附,在吸附过程中Sb(Ⅲ)会被Fe(Ⅲ)氧化为Sb(Ⅴ),形成的Sb(OH)6-进一步与施氏矿物表面可交换态SO42-进行离子交换,促进了施氏矿物对锑的吸附,为施氏矿物在含锑废水处理领域的实际应用积累了理论和实验数据基础.

    施氏矿物锑吸附动力学机制表征

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    热解炭和AQDS协同介导电子传递过程

    刘博祝冰倩武宇飞宋双杰...
    4195-4203页
    查看更多>>摘要：随着热解炭在环境中应用的增多,天然有机质(nature organic matter,NOM)与热解炭在环境中的共存现象也越来越普遍;两者都具有介导电子传递的能力,但两者的联合介导电子传递过程却没得到相应研究.本文以蒽醌-2,6-二磺酸二钠(anthraquinone-2,6-disulfonate,AQDS)作为NOM在实验室条件下的模拟物,添加不同质量的石墨烯与海藻酸钠混合制备具有明显电导率差异的热解炭,通过电化学工作站扫描AQDS与热解炭混合后的循环伏安曲线,计算分析其电子转移速率的变化.由于具有较大的比表面积和丰富的含氧官能团,热解炭可以吸附一定的AQDS.通过电子传递常数分析发现,虽然部分AQDS被吸附,但是热解炭可以强化溶液中剩余AQDS的电子转移能力;且这一强化作用随着热解炭的导电性的升高而增强.由于热解炭和NOM介导的电子传递过程在碳氮循环等众多生物地球化学过程中扮演重要角色,因此本研究将为准确评估热解炭和NOM的地球化学效应提供理论支撑.

    热解炭NOM导电性电子传递

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    便携式X射线荧光光谱法原位测定梯度薄膜扩散技术提取的土壤有效态铜

    郭琳钰洪志能徐海蓉施杨潇潇...
    4204-4215页
    查看更多>>摘要：土壤铜(Cu)污染日益严重,铜的毒性主要取决于其生物有效性,迫切需要开展有效态铜的现场快速测定.本研究将便携式X射线荧光光谱法(pXRF)与梯度薄膜扩散技术(DGT)联用,首先用DGT方法提取土壤有效态Cu(Ⅱ),然后直接利用pXRF测定风干DGT固定膜中的Cu(Ⅱ),并与实验室传统洗脱法-原子吸收分光光度法(AAS)测定结果进行比较,以评估测定结果的可靠性.首先在标准溶液体系建立pXRF信号值与DGT提取的有效态Cu(Ⅱ)累积量之间的线性关系;进而在Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)多金属离子共存体系进行测定,以考察共存阳离子对测定的干扰情况.最后将DGT-pXRF联用技术应用于两种不同浓度Cu(Ⅱ)染毒老化的模拟污染土壤中测定有效态Cu(Ⅱ).结果表明,DGT提取的有效态Cu(Ⅱ)的pXRF直接测定结果与实验室传统洗脱法测定结果相关性好,相关系数达0.9963;pXRF可准确测定低至1.14 μmol·L-1(0.0724 mg·L-1)的DGT提取有效态Cu(Ⅱ)含量;共存于体系中的Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)不干扰DGT提取的有效态Cu(Ⅱ)的pXRF测定;pXRF与DGT联用技术应用于污染土壤时,pXRF直接测定获取的DGT固定膜中有效态铜浓度与洗脱法测定获取的有效态Cu(Ⅱ)结果一致.总之,应用pXRF直接测定DGT固定膜提取的土壤有效态铜的方法满足准确度和精确度的要求,pXRF与DGT联用可实现DGT提取的土壤有效态Cu(Ⅱ)的现场快速测定.该方法的应用与推广可极大节省实验室分析的时间、人力、物力等成本,并为野外现场直接测定有效态重金属提供了新的技术方向.

    便携式X射线荧光光谱法污染土壤有效态铜DGT现场测定

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    电-高锰酸钾-过一硫酸盐体系的构建及对偶氮染料活性黄K-RN的降解

    张铭阳孙志华陈翠忠王健康...
    4216-4227页
    查看更多>>摘要：为解决水中偶氮染料难降解的问题,构建了电-高锰酸钾-过一硫酸盐体系(E-PM-PMS体系),以活性黄K-RN为目标偶氮染料,考察了 PM浓度、PMS浓度、电流密度、初始pH、水体背景对活性黄K-RN降解的影响.结果表明,E、PM、PMS之间有明显的协同作用.在PM浓度为0.8 mmol·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1、电流密度为26.29 mA·cm-2、初始pH为6、硫酸钠浓度为50 mmol·L-1的条件下,反应20 min对活性黄K-RN的降解率为95.8％,反应120 min对活性黄K-RN的矿化率为47.96％.电子自旋共振(ESR)测试证明,E-PM-PMS体系在降解活性黄K-RN的过程中产生了 SO4-、OH、1O2和O2等活性氧物种,E-PM-PMS体系降解活性黄K-RN是以自由基为主导的降解过程.此外,考察了 E-PM-PMS体系对不同染料有显著的降解效果.该研究提出的E-PM-PMS体系为偶氮染料的降解提供了理论依据和技术参考.

    电化学高锰酸钾过一硫酸盐偶氮染料活性黄K-RN

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    醇对喹啉超临界水氧化的强化降解作用

    张洁田欣悦李博文黄荣普...
    4228-4237页
    查看更多>>摘要：对工业废水与污泥中含氮污染物的高效处理已成为一项重要的环境问题.本研究以典型含氮化合物喹啉为研究对象,探索醇(甲醇、乙二醇和丙三醇)对喹啉超临界水氧化(SCWO)的强化降解机制,获得了反应参数对喹啉中碳、氮元素降解的影响规律,并且对喹啉的SCWO反应路径进行分析.研究结果表明,在压力25 MPa、氧化系数1.5、反应温度450 ℃时,添加800 mmol L-1甲醇,可使1.125％wt喹啉SCWO反应的XTOC和 XTN分别达到95.9％和62.7％,比纯喹啉反应的71.6％和56.2％高得多.提高反应温度和氧化系数可改善甲醇的动力学效应.另外,对甲醇、乙二醇和丙三醇的强化降解效果进行对比得出,由于多元醇优异的动力学与热效应,三者对喹啉氧化的促进作用顺序为CH3OH＜(CH2OH)2＜C3H8O3.喹啉的SCWO降解起始于吡啶环开环,发生羟基化、断键、开环等过程.

    超临界水喹啉醇氧化

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    溶解性有机质疏水性馏分的四环素络合机制

    万洁婷唐剑锋杜妙柔耿春女...
    4238-4249页
    查看更多>>摘要：四环素属于两性化合物,含有显弱酸性的酚羟基和烯醇式羟基和显弱碱性的二甲氨基,因此溶解性有机质(DOM)的疏水性和亲水性,可能会影响它与四环素的络合能力.本文采用两种固相萃取柱对生活垃圾生物炭的DOM进行萃取分馏,得到以下4个馏分:疏水酸性组分(HOA)、疏水中性组分(HON)、疏水碱性组分(HOB)和亲水性组分(HIS).紫外光谱数据表明HON和HOB以疏水性组分为主,芳香化程度较高,它们的SUVA254、SUVA260分别为6.22-9.90、5.76-9.44 L·mg-1·m-1;而HIS则以亲水性组分为主,其SUVA254和SUVA260均为0.46 L·mg-1·m-1.DOM分馏增加了 HOB和HON的荧光值,显著降低了 HIS的荧光值,但是并没有影响微生物源腐殖质C1(80.7％-84.6％)和陆源类腐殖质C2(15.4％-19.3％)在各馏分中的分布.DOM和3个馏分(HON、HOB和HIS)的吸收光谱随着四环素浓度增大而升高,Stern-Volmer方程中的kq值(0.90×1012-3.89×1012 L·mol-1·s-1)远远大于最大散射碰撞猝灭常数(2x1010L·mol-1·s-1),因此属于静态猝灭.四环素与DOM的络合反应主要发生在微生物源腐殖质(C1)上,而陆源类腐殖质(C2)因为相对含量低而不呈现明显的络合作用.HON-C1与TC因结合位点少(n=1.22)而导致结合不稳定(lgKb=5.43),HON-C2与TC则因结合位点多(n=2.06)而引起结合很稳定(lgKb=8.47);DOM-C1、HOB-C1和HOB-C2的结合位点数和结合稳定性处于HON-C1和HON-C2之间.DOM因存在疏水性和亲水性组分对四环素的结合能力存在显著差异,从而影响了四环素在环境中的生态毒性和迁移转化能力.

    生活垃圾生物炭固相萃取与分馏荧光猝灭三维荧光光谱同步光谱四环素结合位点方程疏水性

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    应用小样本机器学习方法定量解析大气水溶性类腐殖质氧化潜势的关键来源

    洪一航曹芳范美益薛永文...
    4250-4264页
    查看更多>>摘要：水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力,精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了 PM2.5中HULISWS来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了 HULISWS中OP的潜在来源,但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系,导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法,可以对OP来源进行解析.然而,RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差,导致模型不确定性较大.针对这些问题,本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法[FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULISWS的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系,并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明,生物质燃烧贡献了 HULISWS浓度和HULISWS中OP的72％和63％.此外,烹饪排放贡献了 4％的HULISWS浓度,对HULISWS中OP的贡献为19％.目前,尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULISWS对人体造成细胞损伤的主要方式,但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.

    类腐殖质氧化潜势源解析机器学习小样本学习

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    微塑料对溶解性黑碳光化学活性的影响机制

    吴玮琳李英杰唐威屠依娜...
    4265-4274页
    查看更多>>摘要：溶解性黑碳(DBC)是表层水体中的重要光活性组分,受水中共存物质的影响.微塑料是一类新污染物,在水环境中不断被检出.研究证实了微塑料可与DBC发生吸附等作用影响DBC的分散、团聚等环境行为,但微塑料对DBC光化学活性的影响尚未见报道.本文研究了微塑料对DBC光谱参数及光化学活性的影响,结果表明,在微塑料存在条件下光照后的DBC溶液的紫外吸光度、光化学活性均强于单独光照的DBC,且前者芳香蛋白的荧光丰度损失程度也小于后者.此外,黑色微塑料存在时对DBC溶液紫外吸光度、光化学活性及荧光丰度变化的影响大于另外两种白色微塑料.相同光照时间下,DBC存在的光照体系下微塑料表面产生的碎屑、裂纹多于微塑料单独光照产生的;傅里叶红外光谱(FTIR)结果也显示DBC作用条件下微塑料光照后引入了 O-H等含氧官能团,说明DBC促进了微塑料的光老化.

    溶解性黑碳光化学微塑料光老化

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    PM2.5中多环芳烃的地球化学特征及健康风险—以呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市为例

    孙英苏益娴谢非李亮...
    4275-4291页
    查看更多>>摘要：细颗粒物(PM2.5)的环境效应在很大程度上受控于其化学组分和丰度.本文以煤炭供能为主的资源依赖型城市呼和浩特市、包头市、巴彦淖尔市为研究对象,开展了不同季节不同大气环境质量条件下PM2.5中多环芳烃(PAHs)的地球化学特征及其健康风险研究.结果表明,采暖季3个城市PM2.5 中的 PAHs 以 Phe(10.00-14.74 ng·m-3)、Fla(8.00-15.33 ng·m-3)、Pyr(9.22-16.33ng·m-3)为主,非采暖季呼和浩特市和巴彦淖尔市以BkF(2.02-2.44 ng·m-3)、DBA(4.54-4.78 ng·m-3)为主,而包头则以 Pyr(0.88 ng·m-3)、BbF(0.97 ng·m-3)、DBA(1.94 ng·m-3)、BPE(0.85 ng·m-3)为主;3个城市PM2.5中PAHs的含量均具有采暖季高于非采暖季的季节性特征,采暖季PM2.5中PAHs的昼夜变化特征表现为"夜晚＞白天";PM2.5中PAHs的浓度则遵循"污染天＞沙尘天＞清洁天"的规律;采暖季PAHs的主导物种是4环PAHs,非采暖季PAHs的主导物种是5环PAHs.研究区3个城市采暖季PM2.5中PAHs主要来源于煤炭燃烧、机动车尾气排放,非采暖季机动车尾气排放和工业源等则成为主导源;呼和浩特市和巴彦淖尔市非采暖季PAHs来自天然气燃烧和机动车尾气的混合源,而煤炭燃烧对包头非采暖季PAHs的贡献仍然重要,生物质燃烧源对巴彦淖尔市非采暖季PAHs影响显著;研究区PM2.5中PAHs源谱既存在显著的季节差异,也存在因城市功能和发展而导致城市差异.研究区3个城市采暖季和非采暖季PM2.5中PAHs经呼吸吸入途径对人体产生的致癌风险和非致癌风险均处于可接受水平.本研究对典型燃煤供能主导的城市大气PM2.5中PAHs的环境地球化学行为效应研究具有重要的资料价值,也可为区域大气污染防治提供了一定科学依据.

    PAHsPM25地球化学特征源解析健康风险

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    改性碳毡电极构建杂化膜电容去离子去除阴离子型染料的性能及机理

    谷佳蓉陈瑞程杨晨旭马俊俊...
    4292-4302页
    查看更多>>摘要：根据染料不过膜的特点,构建了新型杂化半膜膜电容去离子(MCDI)装置,首次利用MCDI对阴离子型染料进行去除.将铁氧化物以不同铁碳质量比掺杂在碳毡(CF)中制备复合电极,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等多重手段表征电极材料的形貌、结构和化学组成等,表明铁氧化物的成功掺杂.并根据循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)证明铁氧化物掺杂比例为25％的改性材料CF-Fe(25％)具有最优的电化学性能.对比CFs对阴离子型染料刚果红(congo red,CR)的去除效果,并探究电压、染料浓度和pH等参数对CR去除性能的影响,验证最佳条件下对其他阴离子型染料的去除效果.结合自由基捕获实验阐述MCDI对阴离子型染料的降解机理.得到在1.2 V电压,流速3 mL·min-1下,pH 7的进水环境中,对100 mg·L-1的CR、新胭脂红染料(new carmine,NC)和日落黄染料(sunset yellow FCF,SY FCF)在15 min内分别达到66.3％、61.6％和60.7％的去除率,且酸性环境有利于染料的去除.新型杂化半膜MCDI装置可直接将离子型染料富集,后经阳极产生的高活性自由基(·OH)氧化降解、去除,铁氧化物的掺杂可增加电极反应活性位点,利于染料的吸附,并促进·OH的生成.·OH是降解染料的主要作用力.该方法去除效率高,同时避免了膜污染,为MCDI去除阴离子型染料方面提供科学依据.

    杂化膜电容去离子复合电极材料碳毡铁氧化物阴离子型染料

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