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环境化学
环境化学

江桂斌

月刊

0254-6108

hjhx@rcees.ac.cn

010-62923569

100085

北京海淀区双清路18号（北京2871信箱）

环境化学/Journal Environmental ChemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>> 《环境化学》（双月刊）是中国科学院生态环境研究中心主办的学术性刊物，中文核心期刊。自1982年创刊以来，为推动我国环境化学学科的发展，促进国际学术交流，发挥了重要作用。 迄今为止，《环境化学》是我国环境化学学科的惟一科技期刊。 《环境化学》主要刊登报道我国环境化学领域具有创新性的研究和技术成果以及国外环境化学研究趋势。范围涉及大气、水体、土壤、生态、工程技术和环境与健康等各个层面，包括大气、水和土壤的环境化学、环境分析化学、污染生态化学、环境与健康、污染控制和绿色化学等方面。
正式出版
收录年代

    基于机器学习的多孔碳材料吸附CO2的关键因素

    许大伟杨榛
    2646-2657页
    查看更多>>摘要：多孔碳材料具有性质稳定、高孔隙率和高比表面积等优点,被广泛应用于气体分离和存储.目前,针对多孔碳材料吸附CO2的优化主要通过"炒菜"的模式,但对于各种结构特性、元素组成对吸附的作用尚不明确.机器学习算法通过构建特征与标签之间的模型从而量化其中的非线性关系,被逐渐运用于高性能多孔碳材料的筛选.为了探究多孔碳材料吸附CO2的关键因素,建立了一个包含65个碳样本、1591个数据点的数据集,以7:3的比例随机拆分为训练集和测试集,采用线性回归、反向传播神经网络、支持向量机、随机森林等5种不同机器学习模型训练和测试.结果表明:随机森林模型在测试集上具有最佳的泛化能力(R2=0.954、RMSE=0.286).压力是多孔碳材料吸附CO2最重要的影响因素,但随着压力和温度的提高,结构特性和元素组成逐渐成为主导因素.结构特性方面,比表面积和微孔是结构特性中影响CO2吸附能力的关键因素;常压下CO2吸附主要受微孔控制,高压下中孔对吸附也有重要作用.元素组成方面,氮元素是最重要的因素,其特征重要性在273 K、0.5-1 bar时可以达到15.27％.

    多孔碳材料孔结构二氧化碳吸附机器学习

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    不同碳氮比下后置反硝化工艺中溶解性有机质的分子特征及其转化机理

    崔贤程华仔韩成龙丁丽丽...
    2658-2671页
    查看更多>>摘要：污水处理厂后置反硝化工艺中外加碳源的投加量会影响出水溶解性有机质(DOM)的特性,从而影响后置反硝化的处理效率和出水水质.本研究以实际污水中DOM为研究对象,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT ICR-MS)开展了不同碳氮比(C/N=3、4、5、6)下后置反硝化工艺中DOM的分子特征及其转化机理研究.结果表明,在4种C/N下,C/N=5的反应器出水芳香性DOM分子(Almod＞0.5)和不饱和程度高的分子(DBE＞4)占比最高,分别为24.72％和97.6％,说明C/N=5时,出水难生物降解程度较高.通过分子转化分析可知,C/N=5的反应器产生的DOM分子占比(58.35％)最高且不饱和程度较高,去除的分子占比(2.80％)低且不饱和程度较低,再次证实C/N=5的反应器出水相较于C/N=3、4、6的反应器出水DOM分子惰性高,排放至受纳水体环境风险较低.此外,微生物群落结构及其与DOM的关联分析可知,Proteobacteria在C/N=5的反应器中相对丰度最高,其主导后置反硝化丁艺中 DOM 分子的产生,Planctomycetota、Nitrospirota、Chloroflexi 和 Gemmatimonadota 对 DOM 分子的去除和产生也具有重要作用.综上所述,推荐C/N比为5作为后置反硝化工艺中外加碳源的适宜C/N比.

    溶解性有机质(DOM)后置反硝化傅里叶变换离子回旋共振质谱(FTICR-MS)微生物群落污水处理

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    典型土壤有机质组分对砷还原菌还原砷的影响机制

    黄煦涵蔡晓琳刘小茼常旭卉...
    2672-2681页
    查看更多>>摘要：为了探究土壤中不同类型有机质组分对砷还原菌还原As(Ⅴ)的影响及其机制,选择了腐殖酸(humus acid,HM)、胡敏酸(humic acid,HA),柠檬酸(citric acid,CA)、聚天冬氨酸(polyaspartic acid,PA)、多聚半乳糖醛酸(polygalacturonic acid,PGA)、谷氨酸(glutamic acid,Glu)6 种典型土壤有机质组分作为研究对象,首先研究了这几类物质在中性pH条件下对液相As(Ⅴ)、As(Ⅲ)的吸附/络合作用及形态转化,并进一步探究了其对砷还原菌Desulfitobacterium sp.DJ-3还原液相As(Ⅴ)的影响及机制.结果表明,HM、HA、CA、PA能够络合As(Ⅴ)和As(Ⅲ),Glu仅能够络合As(Ⅲ),而PGA对As(Ⅴ)及As(Ⅲ)均无络合作用.此外,除了 HM、HA能够还原As(Ⅴ)并氧化As(Ⅲ),其余有机质组分仅对As(Ⅴ)存在还原作用.在砷还原菌还原As(Ⅴ)的过程中,6种有机质组分可以作为电子供体促进砷还原菌对As(Ⅴ)的还原,CA、Glu还可以作为易利用的碳源促进细菌细胞个数增加,而HM、HA可能还起到电子穿梭体的作用,因而能更快地促进液相As(Ⅴ)被还原.本研究有助于明确不同土壤有机质组分对砷还原菌还原As(Ⅴ)的影响并为土壤中无机砷的环境行为预测提供理论基础.

    砷有机质组分砷还原菌电子供体碳源电子穿梭

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    亚铁激发下粉煤灰基土壤砷污染稳定化技术

    张武竹苏趋叶贝周星竹...
    2682-2694页
    查看更多>>摘要：以湖北省某典型医药化工腾退场地土壤为对象,采用"机械+化学"手段对粉煤灰进行激发改性,通过不同配比石灰、硫酸亚铁与粉煤灰进行机械球磨混合后实施土壤培养实验与场地修复.研究结果表明,土壤培养实验90 d内亚铁盐改性粉煤灰组合下土壤砷稳定化效率为90.43％,实际场地修复30 d内不同深度土壤砷稳定化效率持续在95％以上,稳定化效果显著;最佳改性药量为2％硫酸亚铁+2％粉煤灰,此体系稳定化后土壤砷主要形态为无定型与定型铁氧化物结合态(F3+F4)、残渣态(F5).含水率和pH的波动主要造成F3、F4活化,活化后为可交换态(F1)、表面吸附态(F2),F1是砷浸出主要形态.本研究研发的粉煤灰基土壤砷污染稳定化材料可"以废治污",应用潜力巨大.

    粉煤灰激发改性稳定化土壤砷形态场地修复

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    某工业园区表层土壤稀土元素地球化学特征

    查春雷袁二军史立群彭红明...
    2695-2703页
    查看更多>>摘要：为探究某工业园区表层土壤中稀土元素的地球化学特征,了解其物质来源及影响因素,采集工业园区周边表层土壤样品,分析稀土元素的含量及空间分布特征,研究稀土元素的配分模式及特征参数,并探讨稀土元素的影响因素.结果表明:稀土元素总含量(WREE)范围为52.38-155.78 mg·kg-1,平均值105.02 mg·kg-1,空间分布特征显示稀土元素含量大体上呈现出南高北低的特征;球粒陨石标准化曲线表现为向右倾斜,轻稀土元素富集,重稀土元素亏损;δCe范围为1.00-1.09,平均值1.04,存在轻微的正异常;δEu范围为0.65-0.76,平均值0.71,存在一定的负异常;(La/Yb)N范围为5.96-10.01,平均值7.86,轻重稀土元素之间存在显著的分异现象;(La/Sm)N范围为2.98-4.24,平均值3.42,(Gd/Yb)N范围为1.41-1.92,平均值1.65,轻稀土元素存在明显的分馏,重稀土元素分馏程度较低;研究区的成土母质是影响土壤稀土元素含量的主要因素,化学风化活动和矿物导致了轻重稀土元素的分异,人类活动影响了研究区土壤中稀土元素的空间分布,表明土壤中稀土元素主要来自于自然因素,但后期人类活动也会使其在空间上产生分异.

    工业园区土壤稀土元素空间分布影响因素

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    贵州泥质灰岩中性自然与耕作黄壤镉的表面络合模型

    李万利安娅李梅李治梅...
    2704-2716页
    查看更多>>摘要：贵州省黄壤Cd污染形势严峻,而地域性及母质分异会引起土壤表面酸碱性质及其对重金属Cd吸附行为的差异.本研究以贵州省黔西林泉镇泥质灰岩发育的不同深度4层中性自然黄壤和耕作黄壤为研究对象,基于土壤理化性质、连续电位滴定实验、不同pH下两土壤对Cd的吸附实验,利用1-site/2-pKa表面络合模型(SCM)探究两土壤表面酸碱性质,模拟两土壤对Cd的吸附行为及其形态分布,同时探究耕作对土壤表面酸碱性质及其对Cd吸附行为的影响,并通过相关性分析解析两土壤组成与表面酸碱性质的关系.结果表明,基于电位滴定实验和SCM计算所得的两土壤表面位点浓度(Hs)和表面位点密度(Ds)随土层深度基本呈下降趋势,自然黄壤Hs大于耕作黄壤,Ds反之.电荷零点的模型计算值(pHpzc,SCM)与实验值(pHpzc,M)十分接近且变化趋势一致,表明该模型对于泥质灰岩中性黄壤的表面酸碱性质具有较好的适用性.结合不同pH下两土壤对Cd的吸附实验,利用SCM拟合获得的吸附态、溶解态曲线与实验数据吻合好(r≥0.98),模型拟合≡SOH2+、≡SOH、≡SO-的3种表面位点的形态分布揭示Cd在不同pH下的吸附特征,说明1-site/2-pKa SCM可预测不同酸碱条件下Cd的存在形态及其在泥质灰岩中性土壤上的吸附行为.通过土壤酸碱性质参数和组分的相关性分析表明两土壤的表面酸碱活性位点主要受有机质影响,而土壤pHpzc基本由铁铝氧化铁决定.因耕作施肥造成自然黄壤与耕作黄壤之间有机质含量的差异,使耕作黄壤表现出较弱的缓冲能力和较大的缓冲范围;两土壤pHpzc较为接近,导致Cd的吸附行为无明显差异.研究显示,1-site/2-pKa SCM可用于准确描述泥质灰岩中性黄壤表面酸碱性质及Cd的吸附特征.

    贵州泥质灰岩中性黄壤Cd表面络合模型表面酸碱性质吸附耕作

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    不同Mn/Fe比例天然含铁锰矿的As(Ⅲ)吸附性能与机制

    田周炀郑倩杜晓丽陈成...
    2717-2727页
    查看更多>>摘要：水体中的砷主要以亚砷酸(As(Ⅲ))形态存在.金属氧化物常用于水体砷的去除,但其对As(Ⅲ)的亲和力较弱,导致水体砷很难去除,因此,寻求高效、廉价、绿色的除As(Ⅲ)材料具有显著的环境意义.天然含铁锰矿是一种高效的砷吸附剂,由于自然形成条件复杂,其不同含铁锰矿对As(Ⅲ)的去除性能存在较大差异.本研究以两种不同Mn/Fe比例的天然含铁锰矿(NFM-L、NFM-H)为研究对象,评估其对As(Ⅲ)的吸附性能,并结合XPS、XRD等光谱学表征手段探究其砷的去除机制.实验结果表明,NFM-L的Fe含量是NFM-H的5.61倍,其As(Ⅲ)的最大吸附量(24.82 mg·g-1)与吸附速率亦显著高于NFM-H(18.94 mg·g-1),NFM-L和NFM-H对As(Ⅲ)的等温吸附曲线更符合Freundlich模型.影响因子实验表明,溶液pH值对NFM-L的影响更大,共存离子H2PO4 能够显著抑制两种材料对As(Ⅲ)的吸附,但是材料粒径对As(Ⅲ)去除的影响较小.光谱学表征发现,两种矿物吸附砷后结构并未发生明显变化,但锰氧化物能将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),从而显著提高了铁锰矿对砷的吸附能力.

    天然含铁锰矿As(Ⅲ)Mn/Fe氧化吸附

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    湘西黑色页岩关键带铅的分布及活动特征

    胡弘桀彭渤邬思成吴能球...
    2728-2740页
    查看更多>>摘要：本研究对湘西一带发育于下寒武统黑色页岩关键带上的新鲜黑色页岩、风化黑色页岩和黑色页岩土壤进行系统采样和元素地球化学分析,探讨黑色页岩关键带铅(Pb)的分布和循环活动特征.结果表明,该区黑色页岩相对富集SiO2、Al2O3、Fe2O3等惰性组分和Pb、Zn、Cu、Cd等重金属,而亏损MgO、Na2O、K2O等活性组分.黑色页岩关键带上Pb含量变化在2.3-80 mg·kg-1之间,分布不均匀.且Pb富集不明显(EF＜1.5),自新鲜黑色页岩→风化黑色页岩→黑色页岩土壤,其富集程度趋于降低.质量平衡计算表明,黑色页岩风化过程中,赋存于硫化物矿物中的Pb等重金属活动性较强,Pb随黄铁矿等硫化物氧化分解而淋滤释出,淋滤释出率平均达-21.9％(n=36);Pb等重金属在黑色页岩风化的淋滤释出后,于成土作用过程中进一步被淋滤释出,淋滤释出率平均达-29.8％(n=36).黑色页岩风化-成土过程中Pb的淋滤释出与黑色页岩中钙质含量低,硫化物氧化分解产生的酸难于被中和等因素有关.

    黑色页岩关键带主量元素风化-成土作用Pb的活动性湘西

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    气相条件下Criegee中间体与痕量酸碱物种的双分子反应研究进展

    王兴蒋友凌周莉马嫣...
    2741-2757页
    查看更多>>摘要：气相臭氧化反应是不饱和烯烃在大气中重要的降解途径之一.反应会生成一个关键的Criegee中间体,该中间体有非常活跃的反应活性,可以发生单分子分解反应生成羟基自由基和烷氧自由基,也可以与大气中其他化合物发生双分子反应,生成复杂的反应产物.受测量手段的限制和大气丰度的影响,关于Criegee中间体双分子反应的研究主要集中在与H2O、(H2O)2及SO2的反应.大气中的无机酸、有机酸、氨和有机胺是大气中痕量、具有高反应活性的化合物,在维持大气酸碱平衡、新粒子生成及二次有机气溶胶形成过程中发挥重要作用.近年的研究指出,Criegee中间体与这些痕量酸碱气体反应速率接近碰撞极限,并生成低挥发性有机物,颠覆了以往研究中认为的反应可以忽略的结论.结合前人的研究成果,对Criegee中间体双分子反应机理做了简要总结,着重阐述了 Criegee中间体与无机酸和有机酸以及与氨和有机胺在大气中的双分子反应过程.从文献的梳理中我们发现Criegee中间体与有机酸和有机胺的双分子反应均可以无势垒发生,并且有低聚产物生成,这些机理的提出对于现有的全球化学传输模型和新粒子形成模型可能有重要影响.

    Criegee中间体双分子反应无机酸有机酸氨有机胺

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    某生活垃圾焚烧厂排放废气、飞灰、环境空气和土壤中各二噁英类单体分布特征

    毛慧张宗祥于建飞
    2758-2768页
    查看更多>>摘要：以某生活垃圾焚烧企业为研究对象,研究其烟道气废气、焚烧飞灰、企业周边环境空气和土壤中二噁英的水平和各二噁英类单体指纹分布特征,研究结果表明,废气中的二噁英呈现出冬季稍高于夏季的排放特征,呋喃对总∑TEQ的贡献率范围为72％—90％.飞灰作为垃圾焚烧中二噁英的主要捕集途径,TEQ浓度季度变化比废气更加明显,呋喃对总∑TEQ的贡献率范围为74％—81％.环境空气和土壤中二噁英的季度分布特征与废气、飞灰的分布特征一致,且主导风向土壤中二噁英的TEQ浓度明显高于次主导风向.环境空气单体指标中呋喃对总∑TEQ的贡献率与废气和飞灰规律一致,说明该区域环境空气中的二噁英与企业排放废气中的二噁英具有同源性.与废气、飞灰和环境空气相比,土壤中呋喃与二噁英的比值和呋喃对总∑TEQ的贡献率存在差异,说明土壤中的二噁英并非单一来源于企业排放废气.废气、飞灰、企业周边环境空气和土壤中的17种PCDD/Fs单体中含量最丰富的是O8CDD,PCDDS的浓度随着取代氯原子个数的增加而增大.17种PCDD/Fs单体中对毒性当量贡献最大的单体是2,3,4,7,8-P5CDF.2,3,7,8-T4CDD是引起废气中二噁英排放呈现出冬季稍高于夏季的特征污染因子,需要重点关注.

    生活垃圾焚烧企业二噁英飞灰环境空气土壤

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