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化学物理学报（英文版）
化学物理学报（英文版）

杨学明

双月刊

1674-0068

cjcp@ustc.edu.cn

0551-63601122

230026

合肥中国科学技术大学化学物理学报编辑部

化学物理学报（英文版）/Journal Chinese Journal of Chemical PhysicsCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊宗旨是坚持党的基本路线，贯彻“百花齐放、百家争鸣”和理论与实际相结合的方针，报道国内外有关化学、物理交叉学科领域的研究理论、科研成果等，为促进科学技术的发展，为增进国内外学术交流，为加速我国四化建设服务。本刊以化学、物理交叉学科领域内的科研人员、大专院校师生以及有关人为主要对象，为他们开辟发表新理论、新成果的园地。
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    深度神经网络结合迁移学习和基因遗传算法加速金属团簇结构全局优化

    杨祁李子玉Peter L.Rodríguez-Kesslerbr何圣贵...
    321-329页
    查看更多>>摘要：在团簇科学中,搜索金属团簇的全局最小能量结构具有重要的意义.最近,深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法被开发出来,以提高金属团簇结构的优化效率,该方法可以大幅减少训练深度神经网络所需的样本数量.为了进一步提高势能面的采样效率和深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法的全局搜索能力,本文提出了一种将基因遗传算法嵌入到深度神经网络结合迁移学习中的全局优化方法.在Ptn(n=9～15)团簇的全局优化中,该方法只需要深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法一半的样本数量就能优化得到全局最优结构,同时节省了约70％～80％的计算成本,这表明全局搜索能力的显著提升.在Pt14团簇势能面上的采样结果显示,该方法搜索到低能量的样本(占比25％)比深度神经网络结合迁移学习方法的样本(占比＜1％)更多.在Pt16和Pt17团簇的全局最优结构搜索中,本文报道了文献中尚未报道的新结构,证明本论文建立的方法的可行性和先进性.

    全局优化深度神经网络迁移学习基因遗传算法金属团簇铂

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    碰撞激活诱导的双势阱势能面可以实现9-甲基-8-氧鸟嘌呤-9-甲基腺嘌呤碱基对阳离子自由基的质子转移

    May Myat Moe刘剑波
    330-340页
    查看更多>>摘要：8-氧鸟嘌呤(OG)是最常见的核碱基氧化损伤,它在复制过程中可以用Hoogsteen的模式与腺嘌呤(A)错误配对.OG·A碱基对不仅可以诱发G·C→T·A的颠换突变,而且由于OG的电离势和氧化电位低于天然DNA碱基更容易受到电离辐射和单电子氧化的影响.本文报道了[9MOG·9MA]·+碱基对阳离子自由基的形成和碰撞诱导解离.该碱基对利用9-甲基-8-氧鸟嘌呤(9MOG)和9-甲基腺嘌呤(9MA)模拟相对应的核苷酸.实验通过电喷雾产生Cu(Ⅱ)-碱基复合物继之以氧化分离产生[9MOG·9MA]·+,并使用导向离子束串级质谱仪检测[9MOG·9MA]·+的碰撞诱导解离.通过测量在不同碰撞能量下的解离产物和反应截面,可以得出[9MOG-H]·+[9M A+H]+(主要解离通道)和 9MOG·++9MA(次要通道)的0 K解离阈能分别为1.8和1.65 eV.使用密度泛函理论对[9MOG·9MA]·+的结构计算发现其所有重要构象都发生了质子转移生成[9MOG-H]··[9MA+H]+.另一方面,9MOG·++9MA的解离通道却需要9MOG·+·9MA作为中间体.看似矛盾的结果可以用碰撞活化后反应势能面上出现的双重势阱和由此触发的激发态质子转移平衡([9MOG-H]·[9MA+H]+)*(⇔)(9MOG·+·9MA)*来解释.本文实验和理论研究揭示了这种生物学上重要的非规范碱基对如何在氧化和电离损伤时发生解离.

    碱基对阳离子自由基碰撞诱导解离碱基对内质子转移反应势能面电喷雾电离质谱导向离子束散射

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    银离子促进神经传导素分子内氢原子转移和C-C键解离反应

    易秋浩吴海铭骆智训
    341-350页
    查看更多>>摘要：色氨酸、酪氨酸和组氨酸是三种基本的氨基酸,也是大脑营养代谢中重要神经传导素的前驱体.本文利用自制的反射式时间飞行质谱仪结合磁控溅射束源和下联管式反应器,在气相条件下研究了这三个氨基酸与银离子的相互作用,揭示了这些有机小分子在银离子的存在下容易解离并产生碎片和产物重组的现象,并利用密度泛函理论计算,阐明了其中的反应机制.研究发现,银离子能促进氢原子转移,进而影响竞争性的Ca-Cβ和Cβ-Cγ键解离反应.本研究丰富了对这类神经传导素分子基本规律与性质的精准认识,从而有助于深入理解生物体内类似生理过程的化学机制.

    神经传导素色氨酸金属-有机相互作用C-C键解离质谱

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    O2在金团簇阳离子上的吸附:键合强度和活化程度的分析

    胡瑾黄璐璐刘文金正千...
    351-360页
    查看更多>>摘要：本文结合团簇反应动力学实验和量子化学计算,研究了O2在金团簇阳离子上的吸附与活化.实验发现,在温和条件下,Au10+能快速吸附单个O2分子形成Au10O2+;Au2+和Au4+的反应性则较低,但相应的氩络合物Au2ArO2+和Au4Ar1,2O2+很容易形成;除此之外,其他尺寸的团簇都表现出反应惰性.理论计算表明,O2倾向于以端接的方式吸附在具有线型或平面型结构的Aun+(n=2～7)簇和Au8+的平面异构体上,并表现出极低的活化程度.吸附在具有三维结构的Aun+(n=9,11,13)簇上的O2也呈现出类似的特征.与此形成鲜明对比的是,在Au8+的三维异构体和n=10,12,14的偶数大尺寸Aun+上,O2倾向于以侧向桥接的方式吸附并被高度活化.理论预测的O2在团簇上的键合强度结合动力学因素影响,合理地解释了实验中观察到的反应产物Au2,4,10O2+,Au2ArO2+和Au4ArO2+.

    金簇阳离子飞行时间质谱仪密度泛函理论O2活化

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    HNCOCa+的光谱和成键:基质隔离和计算研究

    蒋鑫孙蓓蓓王冠军王丽娜...
    361-368页
    查看更多>>摘要：金属(异)氰化物是星际介质中金属化合物的主要组成部分.它们的氧化物-金属(异)氰酸作为潜在的星际分子也备受关注.然而,作为金属(异)氰酸的前体,阳离子HNCOM+的研究却非常有限.本文通过红外光谱、同位素取代和量子化学计算,对HNCOCa+进行了详细研究.为了进行对比,还探索研究了HNCOBe+和HNCOBa+阳离子.结果表明,金属阳离子与HNCO反应可以生成HNCOCa+和HNCO-Be+,但未观测到HNCOBa+的生成.HNCOCa+中非对称和对称NCO伸缩振动频率(2362.6和1330.4 cm-1)高于自由的HNCO分子(2268.5和 1320.3 cm-1),但比HNCOBe+(2426.4和 1355.2 cm-1)低.这些频率的变化是由HNCOBe+和HNCOCa+中NCO单元内的电荷极化导致.成键分析表明,HNCO-Be+键倾向于共价性质(54％),而HNCO-Ca+键则具有较高的静电性质(57％).在HNCO-Ba+键中,占主导的静电相互作用(64％)导致了低的O-Ba键能,这解释了其在实验中未被制备的原因.

    钙HNCO成键分析基质隔离振动光谱

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    杂芳烃的非共价相互作用:噻唑-甲酸复合物的转动光谱

    杨婷婷王刘婷王贞冯刚...
    369-375页
    查看更多>>摘要：本文利用脉冲超声射流-傅立叶变换微波光谱结合量子化学理论计算探究了噻唑与甲酸之间的非共价成键特征.在超声射流条件下成功检测到噻唑-HCOOH和噻唑-HCOOD的转动光谱,并且分辨了 14N核四极耦合超精细光谱结构.观察到的构象具有Cs对称性,该结构中噻唑和甲酸之间形成了一个O-H…N氢键和一个C-H…O氢键.采用Johnson非共价相互作用分析和对称匹配微扰理论分析,进一步阐明了复合物中分子间非共价相互作用的性质.

    转动光谱分子间弱相互作用氢键芳香环非共价相互作用

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    光电极表面态的静态结构与时间分辨动力学和频光谱研究

    张彤Jesse B.BrownHaley FisherMallory Liebes...
    376-397页
    查看更多>>摘要：在光催化或光电催化反应过程中,光电极的表面态扮演着重要的角色,影响着电荷的产生、分离和利用过程,从而很大程度上决定了光电极的催化性能.通常用于研究光电极表面态以改进其性能的方法是间接的、非表面特异性的以及需要超高真空条件下进行的方法,无法获得真实条件下的表面态信息.电子和频光谱和电子二次谐波等非线性光学方法具有表面特异性,可以在各种条件下实现表界面系统的原位研究.本研究介绍了表面态的重要性及其与催化性能的密切关系,概述研究半导体表面态、电场和载流子动力学的方法,并重点介绍了界面特异性光谱方法在该领域的最新贡献.包括通过相位信息提取带电表面态的宽带外插法电子二次谐波技术,提供表面态动力学信息的时间分辨电子和频光谱技术和探索表面态耦合的二维电子和频光谱技术.这些非线性光学方法的进一步发展将实现对光电极表面态和界面电子特性的多角度原位表征,提供对表面态及表面电荷转移过程更深层次的理解,以启发未来光催化和光电催化材料的研究和改进.

    表面态电子和频光谱光催化光电催化

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    利用和频振动光谱探索蛋白质与多肽界面结构的最新研究进展

    王百惠白亦敏彭佳惠张苗苗...
    398-410页
    查看更多>>摘要：蛋白质和多肽的界面结构在各种生物过程和技术发展中发挥着重要作用.对这些结构的深入了解对于疾病诊断、药物输送和生物材料的研究至关重要.然而,这些体系的复杂性以及分析方法的局限性限制了其深入研究.尽管X射线晶体学和低温电子显微镜等先进技术在分析蛋白质结构方面做出了重大贡献,但对于实际条件下表面结合蛋白质结构的理解仍然有限,这也为该领域带来了挑战.和频振动光谱技术已经成为分析蛋白质界面分子结构的一种强有力的手段.本文简要介绍和频振动光谱学的基本原理,探讨其在相位测量方面的研究进展,并概述了近三年(2021～2023)的研究成果,展示了和频振动光谱在揭示多肽和蛋白质界面分子结构方面的潜力.本文为进一步利用和频振动光谱探索不同类型的多肽和蛋白质在界面上的结构和功能提供了有利的支持.

    蛋白质多肽结构界面和频振动光谱

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    利用超快光谱与可见/红外双激发荧光对长寿命振动热基态的直接观察

    喻琪锐李鑫茂沈成桢于志浩...
    411-419页
    查看更多>>摘要：在超快红外光谱测量中观察到的纳秒级弛豫诱导漂白信号被广泛认为是由于红外激发热化产生的局部热效应.本文结合超快红外泵浦/探测、二维红外光谱、可见泵浦/红外探测和超快可见/红外双共振荧光实验,发现甲醇溶液中荧光素二价阴离子的振动热基态寿命出人意料的长,能达到纳秒级.结果表明,在非线性红外实验中观察到的长寿命漂白信号在最初的几纳秒内一定存在这些热基态的重要贡献.类似的机制很可能也适用于其他分子系统.热基态的存在时间能比以往的预期长得多,有可能被应用于调控化学反应.

    超快光谱荧光可见红外双激发长寿命热基态二维红外光谱泵浦-探测

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    离子液体[Bmim][BF4]与氧化苯乙烯分子间相互作用及催化机理的和频振动光谱研究.

    孟杜娟韩琳玉刘彩合张悦凝...
    420-428页
    查看更多>>摘要：离子液体作为多用途的反应介质和催化剂,在绿色化学和可持续化学领域引起了广泛的关注.本文采用和频产生振动光谱技术,深入研究了 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim][BF4])与苯乙烯氧化物(SO)在空气/液体界面上的相互作用.在1000～3700 cm-1的光谱范围内,仅观察到了体系中碳氢键的振动模式.值得注意的是,研究发现苯乙烯氧化物的环氧环的取向是朝向体相的,而阳离子的咪唑环上的三个碳氢基则平行于界面表面.因此,在该体系中并未观察到阳离子与苯乙烯氧化物之间的相互作用.然而,在C-H键的振动谱中,发现CH(SO)和CH3(阳离子)的振动光谱峰发生蓝移,这证明了阴离子BF4-与环氧环上的CH2基团之间存在相互作用,这种相互作用证实了离子液体首先催化苯乙烯氧化物并随后与CO2反应的反应机制.本研究为反应界面的分子间相互作用和分子取向提供了重要的见解.

    和频振动光谱离子液体分子间相互作用催化机理

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