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化学学报
化学学报

沈延昌

月刊

0567-7351

bianji@mail.sioc.ac.cn

021-54925243,54925244,54925245

200032

上海市零陵路345号

化学学报/Journal Acta Chimica SinicaCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊是我国创刊最早的化学学术期刊，在国内外读者中享有较高的声誉。
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    苯基取代苯并二噻吩二酮构建新型聚合物及其光伏性能研究

    邓燧楠刘海珍张连杰罗文君...
    257-264页
    查看更多>>摘要：随着材料和器件的不断发展,有机光伏(OPV)的器件效率不断提升,但制备仍存在较多额外加工工艺,不利于其大规模生产.如何合理调控活性层材料的溶解性、结晶性和两相形貌来简化器件制备工艺,实现高性能的as-cast器件将十分具有科学意义.本工作通过设计合成苯基取代的苯并二噻吩二酮单元(二维BDD)作为共聚单元,制备了三种新型聚合物材料.当二维BDD单元摩尔分数为10％时,FBDT-m10能实现良好的聚集性能和加工性能,与Y6-BO共混制备的as-cast器件就可以得到良好的活性层形貌,最终实现了 71.14％的填充因子及16.06％的器件效率.

    芳香取代苯并二噻吩二酮聚合物给体有机太阳电池

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    聚集诱导发射光笼分子的设计合成及原位光激活成像研究

    赵玉强张霞杨芸如朱立平...
    265-273页
    查看更多>>摘要：通过将1,2,4,5-四氮嗪基团引入到聚集诱导发射(AIE)荧光团上,制备了两个光激活的荧光小分子化合物TPA-Tz1和TPA-Tz2.光激活后,TPA-Tz1和TPA-Tz2的荧光强度分别增强了 167倍和100倍.光激活的原理是光照导致四氮嗪基团转化为氰基,从而恢复荧光发射.通过密度泛函理论(DFT)计算,TPA-Tz1的猝灭机理为能量转移至暗态(ETDS).TPA-Tz1的激活产物TPA-CN1具有独特的AIE特点,其聚集态分子间发生的电荷转移是导致聚集态荧光蓝移的主要原因.通过溶剂挥发法获得的TPA-Tz1晶体结构揭示了其内部复杂的堆叠结构,氢键和C—H…π作用代替π-π相互作用是同时维持晶格稳定和AIE特性的重要原因.TPA-Tz1具有良好的生物相容性,其最高的细胞抑制率仅有25.3％.因此,TPA-Tz1在细胞水平和多细胞生物秀丽隐杆线虫体内实现了原位的光激活成像.

    光笼聚集诱导发光密度泛函理论光激活荧光荧光成像

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    磷酸氧钒钠纳米片的可控制备研究

    张东彬袁欣然辛亚男刘天豪...
    274-280页
    查看更多>>摘要：基于磷酸氧钒钠的制备条件苛刻、颗粒粒径大和电导率差等问题,提出了一种制备纳米片状磷酸氧钒钠的新方法.通过特定条件下的表面能调控技术,实现纳米片状磷酸氧钒钠的可控制备.通过对不同生长时间的产物进行监测分析,研究了纳米片的形成过程.结合密度泛函理论(DFT)模拟计算,分析了片状磷酸氧钒钠的成片机理.调控不同硫酸根的添加量,研究了不同硫酸根条件下磷酸氧钒钠的微观形貌变化规律,验证了片状磷酸氧钒钠的成片机制.研究结果表明:SO42-离子在不同晶面的吸附改变了不同晶面的表面能大小,改变了磷酸氧钒钠晶核优势生长取向,实现了定向生长与自组装,最终获得了独特的纳米片状磷酸氧钒钠.由于独特的纳米片状微观形貌,所制备的片状磷酸氧钒钠具有更高的比表面积和压实密度.其比表面积为16.2 m2/g,优于纳米颗粒状磷酸氧钒钠的4.3 m2/g,压实密度达到1.86 g/cm3,高于颗粒状磷酸氧钒钠的1.77 g/cm3.此外,纳米片状磷酸氧钒钠还表现出优异的储钠性能.在0.1 C电流密度条件下,纳米片状磷酸氧钒钠的放电比容量达到93.76 mAh/g,大于相同放电电流密度下,纳米颗粒状磷酸氧钒钠的82.85 mAh/g.同时,10C电流密度条件下,循环100次后,仍能保持105％的初始容量(相同情况下,纳米颗粒状磷酸氧钒钠仅有92％),表现出良好的循环稳定性.

    纳米片磷酸氧钒钠可控制备表面能取向生长

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    金纳米粒子-金单晶微米片自由碰撞行为中"热点"限域空间内的表面增强拉曼光谱研究

    杨青刘肖宇王晨徐敏敏...
    281-286页
    查看更多>>摘要：纳米粒子的自由运动及与其他介质的相互作用研究己成为纳米粒子应用拓展的重要领域,特别是动态行为的实时监测仍然是目前亟待解决的难题.本工作基于表面增强拉曼光谱(SERS)技术及布朗运动下Au纳米粒子与Au单晶微米片碰撞过程中"热点"的形成,以苯硫酚(TP)为探针分子,实现了碰撞过程中Au纳米粒子自由运动行为的实时监测和动态SERS研究.通过对检测到SERS强度轨迹的"尖峰"及所含"单峰"和"簇峰"的统计分析,深入解析了纳米粒子的微观运动本质及影响因素.结果表明,"尖峰"主要来源于纳米粒子与平面的可逆碰撞所形成的"热点"对SERS的贡献."单峰"对应Au纳米粒子与平面碰撞后快速离开Au片表面,"簇峰"对应Au纳米粒子与平面碰撞后在Au片表面短暂停留然后离开或可能多个粒子连续碰撞的过程."尖峰"内多个TP的SERS光谱谱峰的相对强度不同,并表现出振动模式的依赖性,伸缩振动模式出现几率更高,主要来源于动态碰撞过程中"热点"限域空间内分子的取向不同.该研究实现了纳米粒子动态研究,有利于理解纳米粒子的微观运动本质,为研究碰撞过程中"热点"限域空间内动态表界面化学反应奠定基础.

    表面增强拉曼光谱碰撞苯硫酚"热点"浓度

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    NiCe(x)/FLRC-TiO2催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

    张强王欢王帅王园园...
    287-294页
    查看更多>>摘要：生物质作为自然界唯一可再生的有机碳源,其转化利用具有重要意义.本工作制备了具有特殊形貌和孔道结构的放射状二氧化钛(FLRC-TiO2)载体,并在高加氢活性Ni基础上,引入Ce赋予催化剂酸活性位,制备了负载型金属-酸双功能NiCe(x)/FLRC-TiO2催化剂(x为Ni和Ce的原子比),并以对甲酚为模型化合物,研究了 Ni/Ce比对催化剂加氢脱氧(HDO)性能的影响.结果表明,Ce的引入能够增强催化剂的酸性,增强催化剂C—OH键氢解能力,从而提高甲基环己烷(MCH)选择性.与单金属Ni/FLRC-TiO2相比,双金属NiCe(1)/FLRC-TiO2的目标产物MCH的选择性显著提高.在275 ℃、3 MPa、2.5 h的反应条件下,NiCe(1)/FLRC-TiO2催化剂对对甲酚转化率为100％,脱氧产物选择性为97.9％,且MCH的选择性高达95.4％.NiCe(1)/FLRC-TiO2催化剂上的HDO以hydrogenation(HYD)反应路径为主.

    加氢脱氧NiCe催化剂放射状孔道结构二氧化钛对甲酚

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    铜掺杂氮化碳电催化硝酸盐产氨性能研究

    韩晶廖润华邓文强梁博宇...
    295-302页
    查看更多>>摘要：NH3是硝酸盐还原产物之一,不仅在工业中需要大量应用,在清洁生产过程中也是一种非常有前途的能源载体,现有的哈伯-博施(Haber-Bosch)工艺生产NH3会对大气环境造成危害,而电催化法由于便捷、安全且能够在常温和常压下催化合成NH3成为最近研究的热点.本实验以3-氨基-1,2,4三唑为前驱体,利用热解法先合成C3N5,再通过调控铜元素的比例在煅烧条件下合成Cu-C3N5,合成一系列材料形貌、晶体构相、化学价态存在差异的C3N5基催化剂,并评价这些催化剂的电化学性能以及电催化硝酸盐还原产氨性能,通过在0.1 mol/LKOH+0.1 mol/LKNO3混合电解液中进行1h电解实验后发现,氨气产量和法拉第效率可以达到0.541 mmol·h-1·mgcat-1和87.79％,远远高于C3N5,且该催化剂在循环试验和长时间实验中具有良好的活性和稳定性,表明在电催化硝酸盐领域中具有一定的研究价值.

    电催化还原氨产率法拉第效率C3N5基催化剂硝酸盐

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    低共熔溶剂辅助制备空心球状钙钛矿型高熵氧化物及高倍率储锂性能

    鲍梦凡陈诗洁邵霞邓慧娟...
    303-313页
    查看更多>>摘要：近年来高熵氧化物因其独特的四大效应,作为高性能的锂离子电池(LIBs)负极材料受到广泛关注.本研究借助于形貌和缺陷调控策略调控晶格畸变和氧空位,以金属硝酸盐为金属源,葡萄糖和尿素为低共熔溶剂,采用基于低共熔溶剂辅助的固相反应法制备 了 La(Co0.2Cr0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2)O3 以 及 Li、Na 元素掺杂的 La(Li1/6Co1/6Cr1/6Fe1/6Mn1/6Ni1/6)O3和La(Na1/6Co1/6Cr1/6Fe1/6Mn1/6Ni1/6)O3钙钛矿型高熵氧化物纳米晶粉体.测试结果表明:所制备的高熵氧化物均为单相钙钛矿结构,其形貌为具有介孔结构的空心球状且各组成元素分布均匀.储锂性能表明:La(Li1/6Co1/6Cr1/6Fe1/6Mn1/6Ni1/6)O3电极展示了最高的比容量(电流密度200 mA·g-1下循环100圈的可逆比容量为410.0 mAh·g-1)和优异的倍率性能(100 mA·g-1电流密度下可逆比容量为342 mAh·g-1,3000 mA·g-1电流密度下可逆比容量为169.43 mAh·g-1,容量保持率为49.4％).虽然La(Li1/6Co1/6Cr1/6Fe1/6Mn1/6Ni1/6)O3具有略小的DLi+,但适当的晶格畸变、氧空位和较高的比表面积使其具有更高的电导率(0.072 S·cm-1)以及更小的阻抗,从而显著提升了材料的比容量和倍率性能.该项工作为开发出高性能LIBs的先进负极材料提供了新的设计理念和思路.

    负极材料钙钛矿型高熵氧化物掺杂缺陷工程储锂性能

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    水热后处理构建K掺杂和表面缺陷g-C3N4纳米片促进光催化制氢

    黄广峥李坤玮罗艳楠张强...
    314-322页
    查看更多>>摘要：石墨相氮化碳具有可吸收可见光、成本低廉、制备方法简单、稳定性好、无毒等优点,作为光催化分解水制氢催化剂备受关注,但其较高的光生载流子复合率、较少的反应活性位点等缺点导致其光催化效率较低.为提高光生载流子分离效率促进材料表面催化反应进行,本研究采用简单的氰酸钾水热后处理策略,通过离子插层剥离和表面偶联反应实现了氮化碳的剥离和表面缺陷构建,制备了具有K掺杂和表面氰基缺陷的氮化碳纳米片.后处理提高了材料光催化分解水制氢性能,其中,CCN-4表现出最优异的光催化还原水制氢性能,制氢速率为319.5 μmol·g-1·h-1,是未经后处理氮化碳的6.2倍.通过一系列表征方法对获得的样品进行详细研究,发现氰酸钾溶液水热后处理改善了材料的亲水性,增大了比表面积,调节了材料的能带结构(导带位负移),降低了材料与溶液间的电荷传输阻力并提高了光生载流子的分离效率.

    石墨相氮化碳光催化水热处理形貌调控纳米片K掺杂表面缺陷

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    大气烷基硝酸酯的实地测量

    李春萌毕哲王海潮陆克定...
    323-335页
    查看更多>>摘要：烷基硝酸酯(ANs)是对流层大气中重要的污染物,其收支过程对大气氮、碳的分布,光化学循环以及二次有机气溶胶生成等具有重要影响.大气ANs种类繁多,浓度低且化学性质活泼,因此ANs的准确测量是大气监测领域的巨大挑战.概述了大气ANs化学机理,系统梳理并总结了 ANs单物种和总量的实地测量技术进展,主要包括气相色谱电子捕获技术、质谱技术、荧光光谱技术和吸收光谱技术.研究表明吸收光谱技术具有结构简单易维护的特征,是具有较大发展潜力的ANs总量测量方法,质谱技术在ANs分物种测量方面具有其独特优势,但物种化的标准源和标定技术是亟待突破的关键瓶颈.最后,系统归纳了不同环境类型的ANs浓度分布特征,并对ANs化学研究难点和发展趋势进行展望.

    烷基硝酸酯化学机理单物种测量总量测量实地测量

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    6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶及其衍生物金属配位自组装的研究进展

    王敏陈帮塘陈桥林王俊...
    336-347页
    查看更多>>摘要：过去几年里,6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶及其衍生物在多组分自组装过程中具有自识别能力强,能够有效抑制副产物的生成等特点,因此在精确构建多配体参与的金属配位超分子结构及功能研究方面具有独特优势.这种新型互补型配体的应用不仅丰富了三联吡啶金属配位超分子结构的研究内容,还展示了在发光材料、主客体化学、药物载体和限域催化等领域的广阔应用前景.基于此,本综述对基于6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶的衍生配体配位自组装研究中的最新进展进行了系统总结,并简要探讨了此领域目前所面临的发展机遇及挑战.

    三联吡啶金属配位自组装金属有机配合物三联吡啶互补配体对功能超分子

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