查看更多>>摘要：玄武岩地层由于富含钙、镁、铁等二价金属元素,能够通过高效的矿化反应将注入的CO2转化为碳酸盐岩,实现CO2 安全有效的永久封存.但围绕CO2 矿化封存机制的研究尚不完善,多数研究忽略了扩散作用对CO2 矿化机制的影响.通过试管填充及烧杯平铺实验,开展了不同矿物、不同粒径及不同反应时间下的CO2-水-岩反应,并对反应后岩样开展多维度分析,包括拉曼光谱、无机碳含量以及SEM-EDS等,从而阐明了扩散作用在CO2 矿化封存中的重要性以及扩散作用控制下CO2 矿化产物的时空演变规律.同时,通过TOUGHREACT建立了扩散作用控制的试管填充实验的数值模拟模型,并通过与物理实验结果拟合,确保数值模拟模型的准确性.在此基础上,开展了更多影响因素的作用规律研究,并为物理实验现象提供机理解释.结合物理实验及数值模拟结果表明:①在不存在扩散作用的烧杯平铺实验中,反应 14d后无矿化产物,28 d后仅有微量菱镁矿生成.②相反,在扩散作用控制下的试管填充实验中,橄榄石填充管中的主要的沉淀物是菱镁矿,天然玄武岩填充管中的沉淀物以方解石、菱铁矿为主,菱镁矿为辅.在相同矿物粒径、相同反应时间下,天然玄武岩中CO2 矿化速率远小于橄榄石,这是由于橄榄石与玄武岩其他组成矿物相比溶解速度最快.③在橄榄石或玄武岩填充管中,碳酸盐沉淀物沿填充管均呈非均匀分布.通过数值模拟解释了造成这一现象的根本原因,即在扩散作用控制下,填充床中H+、DIC(Dis-solved Inorganic Carbon)以及二价金属阳离子存在浓度梯度,且浓度梯度方向不同.④矿物比表面积对CO2-水-岩反应有显著影响,不仅影响矿化效率而且影响矿化产物空间分布,并最终影响反应后多孔介质孔隙度分布.⑤与压力相比,温度对CO2 矿化的影响更大;当温度从 65℃升高到85℃时,方解石、菱铁矿及碳酸盐沉淀总量明显增加,但从 85℃升高 100℃,仅菱镁矿沉淀量增加明显.压力对方解石沉淀的形成影响较小,而对菱镁矿及菱铁矿的形成几乎没有影响.
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